當(dāng)前非法藥物犯罪已經(jīng)成為全球性公共安全問題之一,正在逐步破壞整個社會的穩(wěn)定。為此各國通過嚴(yán)厲的立法來打擊非法藥物犯罪,但是不甚理想。其中作為取證非法藥物的檢測手段落后,成為了制約快速打擊非法藥物犯罪的主要原因。目前被廣泛應(yīng)用的大型儀器分析檢測方法雖然能夠?qū)崿F(xiàn)對非法藥物的檢測,但是自身存在的弊端也日漸明顯,因此實現(xiàn)對非法藥物的快速靈敏便攜式檢測成為了這一領(lǐng)域的研究重點(diǎn)。熒光傳感技術(shù)作為在檢測領(lǐng)域中的熱門研究,目前已經(jīng)在檢測方面取得了顯著成果。其中基于聚集誘導(dǎo)發(fā)光（Aggregation-Induced Emission,AIE）分子設(shè)計的熒光傳感器,已經(jīng)被廣泛應(yīng)用到各個檢測領(lǐng)域,并表現(xiàn)出顯著的優(yōu)勢。AIE的概念是由唐本忠教授提出是與聚集導(dǎo)致發(fā)光猝滅（Aggregation-Caused Quenching,ACQ）截然相反的光物理現(xiàn)象。優(yōu)異的光穩(wěn)定性以及高的固態(tài)熒光量子產(chǎn)率,使其成為目前研究的熱點(diǎn)。本論文致力于開發(fā)新型非法藥物的檢測方法,結(jié)合我們設(shè)計的AIE分子構(gòu)建了多種新型的非法藥物熒光傳感體系。具體研究內(nèi)容如下:首先,我們將AIE分子TPPE與超分子葫蘆脲7（CB[7]）相結(jié)合,設(shè)計... 

【文章來源】：華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：156 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

基于葫蘆脲7與OFET高靈敏檢測METH原理圖[55]

華南理工大學(xué)博士學(xué)位論文8圖1-8基于類輪烷與熒光素檢測MDMA原理圖[56]鴉片類非法藥物作為危害我國最嚴(yán)重，且時間最久的一種非法藥物，目前雖然在我國已經(jīng)很少出現(xiàn)，但是這類非法藥物近年來也呈現(xiàn)出增長的趨勢，因此高靈敏檢測這類非法藥物對于遏制其增長是十分關(guān)鍵的。如圖1-9所示，Anzenbacher等人巧妙的設(shè)計合成了一類萘環(huán)修飾的葫蘆脲衍生物，并將其用于對鴉片類衍生物（海洛因、嗎啡、去甲基嗎啡、嗎啡-3-葡萄糖醛酸等）的檢測[57]。分子內(nèi)的鍵角以及鍵的組裝導(dǎo)致葫蘆脲分子形成“C”字型的結(jié)構(gòu)。特殊的結(jié)構(gòu)使得原本在兩端距離較遠(yuǎn)的萘環(huán)發(fā)生重疊，誘發(fā)分子間的π-π堆積，導(dǎo)致熒光猝滅。獨(dú)特的“C”字型的結(jié)構(gòu)使得分子內(nèi)存在一定的空腔，而這些空腔可以與鴉片類衍生物結(jié)合。在酸性溶液中（pH3.0），加入這類物質(zhì)時，體系熒光強(qiáng)度隨著加入濃度的增加而逐漸增強(qiáng)。這是由于加入了這類分子后使得原本堆積的萘環(huán)發(fā)生分離，導(dǎo)致萘環(huán)分子間的π-π堆積被打破，引發(fā)熒光增強(qiáng)。通過這種方式不僅可以成功實現(xiàn)對水溶液中鴉片類化合物的檢測，對于嗎啡、去甲基嗎啡、嗎啡-3-葡萄糖醛酸的檢出限分別為0.07、2.78、82.5μg/L，而且對實際尿液中的鴉片類化合物的檢測也可以達(dá)到μg/L級別，這為實現(xiàn)檢測實際樣品中的鴉片衍生物提供了重大的依據(jù)。圖1-9基于超分子葫蘆脲衍生物檢測鴉片類藥物原理圖[57]

華南理工大學(xué)博士學(xué)位論文8圖1-8基于類輪烷與熒光素檢測MDMA原理圖[56]鴉片類非法藥物作為危害我國最嚴(yán)重，且時間最久的一種非法藥物，目前雖然在我國已經(jīng)很少出現(xiàn)，但是這類非法藥物近年來也呈現(xiàn)出增長的趨勢，因此高靈敏檢測這類非法藥物對于遏制其增長是十分關(guān)鍵的。如圖1-9所示，Anzenbacher等人巧妙的設(shè)計合成了一類萘環(huán)修飾的葫蘆脲衍生物，并將其用于對鴉片類衍生物（海洛因、嗎啡、去甲基嗎啡、嗎啡-3-葡萄糖醛酸等）的檢測[57]。分子內(nèi)的鍵角以及鍵的組裝導(dǎo)致葫蘆脲分子形成“C”字型的結(jié)構(gòu)。特殊的結(jié)構(gòu)使得原本在兩端距離較遠(yuǎn)的萘環(huán)發(fā)生重疊，誘發(fā)分子間的π-π堆積，導(dǎo)致熒光猝滅。獨(dú)特的“C”字型的結(jié)構(gòu)使得分子內(nèi)存在一定的空腔，而這些空腔可以與鴉片類衍生物結(jié)合。在酸性溶液中（pH3.0），加入這類物質(zhì)時，體系熒光強(qiáng)度隨著加入濃度的增加而逐漸增強(qiáng)。這是由于加入了這類分子后使得原本堆積的萘環(huán)發(fā)生分離，導(dǎo)致萘環(huán)分子間的π-π堆積被打破，引發(fā)熒光增強(qiáng)。通過這種方式不僅可以成功實現(xiàn)對水溶液中鴉片類化合物的檢測，對于嗎啡、去甲基嗎啡、嗎啡-3-葡萄糖醛酸的檢出限分別為0.07、2.78、82.5μg/L，而且對實際尿液中的鴉片類化合物的檢測也可以達(dá)到μg/L級別，這為實現(xiàn)檢測實際樣品中的鴉片衍生物提供了重大的依據(jù)。圖1-9基于超分子葫蘆脲衍生物檢測鴉片類藥物原理圖[57]

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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[2]Aggregation-induced emission: a coming-of-age ceremony at the age of eighteen[J]. Jie Yang,Zhenguo Chi,Weihong Zhu,Ben Zhong Tang,Zhen Li.  Science China（Chemistry）. 2019(09)
[3]A facile design for multifunctional AIEgen based on tetraaniline derivatives[J]. Beibei Liu,Wei He,Hao Lu,Kun Wang,Mingming Huang,Ryan Tsz Kin Kwok,Jacky Wing Yip Lam,Longcheng Gao,Jiping Yang,Benzhong Tang.  Science China（Chemistry）. 2019(06)
[4]基于共價鍵變化的靶標(biāo)響應(yīng)性AIE熒光探針（英文）[J]. 許敏,汪旭東,王全,胡欽鈺,黃開勛,婁筱叮,夏帆.  Science China Materials. 2019(09)
[5]A cyanostilbene-based molecule with aggregation-induced emission properties: amplified spontaneous emission, protonation effect and electroluminescence[J]. Yujie Dong,Suqian Ma,Xiaoyu Zhang,Jingyu Qian,Nianyong Zhu,Bin Xu,Cheuk-Lam Ho,Wenjing Tian,Wai-Yeung Wong.  Science China（Chemistry）. 2019(02)
[6]Galactose functionalized diketopyrrolopyrrole as NIR fluorescent probes for lectin detection and Hep G2 cell targeting based on aggregation-induced emission mechanism[J]. YANDi Hang,Xiaolei Cai,Jian Wang,Tao Jiang,Jianli Hua,Bin Liu.  Science China（Chemistry）. 2018(08)
[7]A general powder dusting method for latent fingerprint development based on AIEgens[J]. Zijie Qiu,Bin Hao,Xinggui Gu,Zhaoyu Wang,Ni Xie,Jacky W.Y.Lam,Hongxia Hao,Ben Zhong Tang.  Science China（Chemistry）. 2018(08)
[8]Biothiol-specific fluorescent probes with aggregation-induced emission characteristics[J]. Siyang Ding,Mengjie Liu,Yuning Hong.  Science China（Chemistry）. 2018(08)
[9]Electronic effect on the optical properties and sensing ability of AIEgens with ESIPT process based on salicylaldehyde azine[J]. Zhiming Wang,Fan Zhou,Jing Wang,Zujin Zhao,Anjun Qin,Zhenqiang Yu,Ben Zhong Tang.  Science China（Chemistry）. 2018(01)
[10]A highly sensitive DNA-AIEgen-based “turn-on” fluorescence chemosensor for amplification analysis of Hg2+ ions in real samples and living cells[J]. Xiaowen Ou,Xiaoding Lou,Fan Xia.  Science China（Chemistry）. 2017(05)

博士論文
[1]走私、販賣、運(yùn)輸、制造毒品罪量刑要素研究[D]. 王開武.西南政法大學(xué) 2016



本文編號：3307032