本文關(guān)鍵詞：Nafion-離子液體-碳納米管復(fù)合膜修飾電極的制備及用于抗壞血酸、多巴胺及尿酸的同時(shí)測(cè)定，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《聊城大學(xué)》 2015年

功能化石墨烯修飾電極的制備及其在電分析化學(xué)中的應(yīng)用研究

李沖  

【摘要】：石墨烯(Graphene)是在2004年由曼徹斯特大學(xué)Geim報(bào)導(dǎo)以后為眾人所知的,由于其特殊的構(gòu)造和杰出的性質(zhì)使其研究和開發(fā)遍布全世界。石墨烯優(yōu)異的電學(xué)和物理性能,使其在電分析化學(xué)研究中具有重要的意義。但是在實(shí)際應(yīng)用中,為了更好地發(fā)揮其優(yōu)良性能,必需對(duì)石墨烯進(jìn)行有效可控的功能化。目前對(duì)石墨烯的修飾可以分為非共價(jià)鍵,共價(jià)鍵和其它功能化等方法。前兩種功能化方法是最常用的,且都有其優(yōu)缺點(diǎn)。功能化后的石墨烯復(fù)合材料可應(yīng)用于電極的修飾,所以被廣泛地應(yīng)用于電化學(xué)領(lǐng)域中。電化學(xué)方法是一種對(duì)生物小分子檢測(cè)的有效手段。由于各種生物小分子總是共存于同一體系中,實(shí)現(xiàn)對(duì)其的同時(shí)檢測(cè)也就成為廣大研究者的研究目標(biāo)。功能化后的石墨烯復(fù)合材料結(jié)合特定修飾基團(tuán)的反應(yīng)活性,可實(shí)現(xiàn)對(duì)多種生物小分子的測(cè)定。本文對(duì)石墨烯進(jìn)行了兩方面的修飾:共價(jià)鍵和非共價(jià)鍵功能化修飾。并用得到的功能化材料對(duì)電極進(jìn)行滴涂修飾。進(jìn)而研究多種生物小分子(如多巴胺、尿酸、氨基酸、嘌呤等)在修飾電極表面的電化學(xué)行為。主要工作包括以下三個(gè)方面:1.PEI-G/GCE的制備及其對(duì)抗壞血酸、多巴胺、尿酸和色氨酸的同時(shí)測(cè)定研究本實(shí)驗(yàn)利用共價(jià)鍵合法制備了聚乙烯亞胺(PEI)功能化石墨烯(G)。PEI分子中的氨基和氧化石墨烯(GO)上的環(huán)氧基通過親質(zhì)子的開環(huán)反應(yīng)使得PEI以共價(jià)鍵結(jié)合在GO層上,再將其還原,得到聚乙烯亞胺修飾的石墨烯(PEI-G)。所合成的PEI-G可在水中形成穩(wěn)定的分散液。將該復(fù)合材料用于對(duì)玻碳電極的修飾,可實(shí)現(xiàn)對(duì)AA、DA、UA和Trp的同時(shí)檢測(cè)。在四者共存體系中,AA-DA、DA-UA、UA-Trp的氧化峰電位差分別達(dá)到了298 m V、130 m V和350 m V。AA、DA、UA、Trp測(cè)定時(shí),線性范圍分別是50-5800μM、30-2570μM、0.05-400μM和6-1000μM;檢出限分別為16.67μM,10μM,0.017μM和2μM(S/N=3)。2.PDDA-G/GCE的制備及其對(duì)色氨酸的選擇性檢測(cè)首先,用石墨粉在強(qiáng)酸性的氧化劑作用下,轉(zhuǎn)化成氧化石墨烯(GO)(Hummer法),然后再在還原劑(水合肼)存在的條件下進(jìn)行還原的同時(shí),利用聚二烯丙基二甲基氯化銨(PDDA)與石墨烯(G)非共價(jià)鍵結(jié)合,合成得到PDDA修飾的石墨烯聚合物(PDDA-G)。將該復(fù)合材料修飾在玻碳電極表面,可實(shí)現(xiàn)對(duì)色氨酸的選擇性檢測(cè)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,色氨酸的電化學(xué)響應(yīng)在0.06-150μM范圍內(nèi)與色氨酸濃度呈良好的線性關(guān)系,檢出限為0.019μM(S/N=3)。3.PDDA-G/MWCNT/GCE的制備及其對(duì)尿酸、黃嘌呤和次黃嘌呤的同時(shí)測(cè)定研究先將聚二烯丙基二甲基氯化銨(PDDA)與石墨烯(G)構(gòu)成非共價(jià)鍵結(jié)合,制備成PDDA功用化的石墨烯聚合物(PDDA-G),然后將碳納米管與此納米復(fù)合材料混合超聲,得到復(fù)合材料PDDA-G/MWCNT。將該復(fù)合材料用于對(duì)玻碳電極的修飾,可實(shí)現(xiàn)對(duì)黃嘌呤(XA)、次黃嘌呤(HX)和尿酸(UA)的同時(shí)檢測(cè)。在三者共存溶液中,XA的電化學(xué)響應(yīng)在0.05-75μM的范圍內(nèi)與XA濃度成線性關(guān)系,檢出限為0.016μM(S/N=3);HX的電化學(xué)響應(yīng)在0.1-125μM的范圍內(nèi)與HX濃度成線性關(guān)系,檢出限為0.033μM(S/N=3);UA的電化學(xué)響應(yīng)在0.1-65μM范圍內(nèi)與UA濃度成線性關(guān)系,檢出限為0.033μM(S/N=3)。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：聊城大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ127.11;O657.1
【目錄】：

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【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：168057