基于銅修飾電極吸附增強的電化學(xué)還原三碘甲烷的研究
發(fā)布時間:2022-01-23 11:23
20世紀(jì)初時,人們已經(jīng)開始研究利用氯化消毒的技術(shù)來有效去除飲用水中可能存在的有害微生物和細菌。隨著科學(xué)技術(shù)和經(jīng)濟社會的不斷發(fā)展,氯化消毒技術(shù)已被世界各個國家廣泛的了解和使用。但是,在對于飲用水中細菌進行氯化消毒的操作過程中,會直接產(chǎn)生一系列的致癌和可能導(dǎo)致突變的化學(xué)物質(zhì),即消毒副產(chǎn)物(Disinfection By-products,簡稱DBPs)。其中,由于碘代消毒副產(chǎn)物(I-DBPs)的毒性相較其他同類副產(chǎn)物更大,因此受到了人們越來越多的關(guān)注。近年來,鑒于電化學(xué)還原降解鹵代污染物技術(shù)具有脫鹵效率高、操作簡單且無二次污染等特點,引起了國內(nèi)外研究者們的高度重視。本論文主要選取了具有不同表面微觀結(jié)構(gòu)的材料作為電極基底。如導(dǎo)電玻璃(FTO)、活性炭纖維(ACF)作為載體制備銅復(fù)合電極,并將其應(yīng)用于電化學(xué)還原降解水中幾種典型的DBPs,以三碘甲烷(Triiodomethane,簡稱TIM)為研究對象,以電化學(xué)還原為研究手段,展開以下幾個方面的研究工作:首先將導(dǎo)電玻璃(FTO)和活性炭纖維(ACF)進行預(yù)處理,而后利用電化學(xué)沉積法制備了銅修飾導(dǎo)電玻璃電極(Cu/FTO)和銅修飾活性炭纖維電極(...
【文章來源】:上海應(yīng)用技術(shù)大學(xué)上海市
【文章頁數(shù)】:61 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
技術(shù)路線
上海應(yīng)用技術(shù)大學(xué)碩士學(xué)位論文第19頁圖3.1電化學(xué)沉積法制備Cu/ACF的實驗步驟Fig.3.1ExperimentalstepsforthepreparationofCu/ACFbyelectrochemicaldeposition采用電化學(xué)沉積法在活性炭纖維(ACF)上負載催化劑Cu的實驗步驟如圖3.1所示。催化劑CuCl2(0.02M)和KCl(0.01M)按2:1的比例均勻稀釋至250ml的容量瓶配置成電化學(xué)沉積溶液。將經(jīng)過預(yù)處理的活性炭纖維的電極進行裁剪后形成2cm*2cm的片狀,將其溶液作為催化劑工作過程中的電極,固定在銅棒的一端,浸入到電化學(xué)沉積溶液當(dāng)中。使用磁力攪拌器對電沉積溶液進行均勻攪拌,反應(yīng)結(jié)束后用去離子水沖洗至中性,干燥后進行保存。3.2.3三碘甲烷溶液的制備由于三碘甲烷是固體,且難溶于水,在空氣中氣味非常敏感且易揮發(fā)。所以一般在配置三碘甲烷的溶液時,會選擇少量的甲醇有機溶劑來幫助溶解三碘甲烷。一般在配置時,使用50ml的棕色容量瓶,量好三碘甲烷的量倒入后,再加入1/3的甲醇溶液,并標(biāo)記好儲備液的三碘甲烷溶液的濃度為1g/L。將配置好的溶液放在避光密封的地方保存,置于低溫冷藏。以上過程均在通風(fēng)櫥中進行,因為三碘甲烷有極大的揮發(fā)性。另外,因為其高揮發(fā)性,所以每三個月需要重新配置三碘甲烷儲備液并進行保存。3.2.4三碘甲烷的電吸附研究
第20頁上海應(yīng)用技術(shù)大學(xué)碩士學(xué)位論文圖3.2電化學(xué)吸附三碘甲烷的實驗過程Fig.3.2Experimentalstepsforelectrochemicaladsorptionoftriiodomethane(TIM)電化學(xué)吸附的過程采用電化學(xué)工作站(CHI760d)進行實驗。使用三電極作為本次實驗的電極體系,經(jīng)過預(yù)處理的Cu/ACF(2*2cm2)作為工作電極,鉑片電極(2*2cm2)作為對電極,參比電極是Ag/AgCl電極,電解液為0.5M的KCl的水溶液,實驗溫度為室溫(25±1℃)。在電化學(xué)吸附降解開始之前,根據(jù)Abdul[111]的方法對TIM在ACF上的吸附進行測定,得到平衡時間下的等溫線,用來計算并且測量工作電極對目標(biāo)污染物的吸附。這個等溫線的方法是,在一個確定面積大小的ACF上,不同濃度的三碘甲烷達到吸附平衡的時間,通過平衡時的濃度和初始濃度等數(shù)據(jù),進行繪制平衡等溫線。電吸附處理TIM的過程如圖3.2所示。量取100ml10μg/L的TIM溶液,將三電極體系浸入其中,在磁力攪拌器下恒溫攪拌5min,同時調(diào)節(jié)好施加在工作電極上的電位進行吸附,并確定吸附TIM的量。3.2.5吸附動力學(xué)模型(1)偽一級動力學(xué)模型偽一級動力學(xué)模型方程表達式如下:log()=log12.303(3-1)上式中,qt和qe分別是為TIM在電極上吸附的t時刻和在電極上平衡時,吸附的容量量。其中k1(min-1),是擬一階模型的吸附速率常數(shù),利用log(qe-qt)與t的數(shù)值做圖。如果二者呈線性關(guān)系則該動力學(xué)過程符合偽一階動力學(xué)模型。(2)偽二級動力學(xué)模型偽二級流體動力學(xué)模型方程組的表達式定義如下:
【參考文獻】:
期刊論文
[1]高級氧化技術(shù)在水處理中的研究與應(yīng)用[J]. 張艷霞,謝紅光,郭文珂. 河南科技. 2013(11)
[2]預(yù)臭氧化工藝對消毒副產(chǎn)物影響的生產(chǎn)性研究[J]. 岳尚超,王啟山,張偉林,李思思,張怡然,劉艷芳,魯金鳳,趙文玉. 給水排水. 2012(02)
[3]飲用水中消毒副產(chǎn)物前體物的控制技術(shù)研究現(xiàn)狀[J]. 林英姿,姜明基,吳超,梁燕. 中國資源綜合利用. 2011(10)
[4]水中三種典型含氮有機物的活性炭吸附特性研究[J]. 沈開源,徐斌,夏圣驥,李偉,高乃云,覃操. 給水排水. 2011(S1)
[5]微波紫外消毒技術(shù)在水處理工藝中的應(yīng)用[J]. 錢志斌. 凈水技術(shù). 2010(06)
[6]飲用水中碘類消毒副產(chǎn)物特性與控制研究進展[J]. 覃操,徐斌,夏圣驥,高乃云,李大鵬,田富箱. 給水排水. 2010(09)
[7]電化學(xué)反應(yīng)器去除硫化氫廢氣實驗研究[J]. 張曉,崔凱軍,黃立維,趙勇,張永霞. 浙江工業(yè)大學(xué)學(xué)報. 2008(05)
[8]鈀/泡沫鎳電極對水體中2-氯聯(lián)苯的電催化脫氯作用[J]. 王姝,楊波,余剛. 中國環(huán)境科學(xué). 2008(06)
[9]飲用水中氯化消毒副產(chǎn)物的研究進展[J]. 葛飛,舒海民. 凈水技術(shù). 2006(01)
[10]消毒副產(chǎn)物前體物的指標(biāo)體系[J]. 陳超,張曉健,何文杰,韓宏大. 中國給水排水. 2006(04)
本文編號:3604249
【文章來源】:上海應(yīng)用技術(shù)大學(xué)上海市
【文章頁數(shù)】:61 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
技術(shù)路線
上海應(yīng)用技術(shù)大學(xué)碩士學(xué)位論文第19頁圖3.1電化學(xué)沉積法制備Cu/ACF的實驗步驟Fig.3.1ExperimentalstepsforthepreparationofCu/ACFbyelectrochemicaldeposition采用電化學(xué)沉積法在活性炭纖維(ACF)上負載催化劑Cu的實驗步驟如圖3.1所示。催化劑CuCl2(0.02M)和KCl(0.01M)按2:1的比例均勻稀釋至250ml的容量瓶配置成電化學(xué)沉積溶液。將經(jīng)過預(yù)處理的活性炭纖維的電極進行裁剪后形成2cm*2cm的片狀,將其溶液作為催化劑工作過程中的電極,固定在銅棒的一端,浸入到電化學(xué)沉積溶液當(dāng)中。使用磁力攪拌器對電沉積溶液進行均勻攪拌,反應(yīng)結(jié)束后用去離子水沖洗至中性,干燥后進行保存。3.2.3三碘甲烷溶液的制備由于三碘甲烷是固體,且難溶于水,在空氣中氣味非常敏感且易揮發(fā)。所以一般在配置三碘甲烷的溶液時,會選擇少量的甲醇有機溶劑來幫助溶解三碘甲烷。一般在配置時,使用50ml的棕色容量瓶,量好三碘甲烷的量倒入后,再加入1/3的甲醇溶液,并標(biāo)記好儲備液的三碘甲烷溶液的濃度為1g/L。將配置好的溶液放在避光密封的地方保存,置于低溫冷藏。以上過程均在通風(fēng)櫥中進行,因為三碘甲烷有極大的揮發(fā)性。另外,因為其高揮發(fā)性,所以每三個月需要重新配置三碘甲烷儲備液并進行保存。3.2.4三碘甲烷的電吸附研究
第20頁上海應(yīng)用技術(shù)大學(xué)碩士學(xué)位論文圖3.2電化學(xué)吸附三碘甲烷的實驗過程Fig.3.2Experimentalstepsforelectrochemicaladsorptionoftriiodomethane(TIM)電化學(xué)吸附的過程采用電化學(xué)工作站(CHI760d)進行實驗。使用三電極作為本次實驗的電極體系,經(jīng)過預(yù)處理的Cu/ACF(2*2cm2)作為工作電極,鉑片電極(2*2cm2)作為對電極,參比電極是Ag/AgCl電極,電解液為0.5M的KCl的水溶液,實驗溫度為室溫(25±1℃)。在電化學(xué)吸附降解開始之前,根據(jù)Abdul[111]的方法對TIM在ACF上的吸附進行測定,得到平衡時間下的等溫線,用來計算并且測量工作電極對目標(biāo)污染物的吸附。這個等溫線的方法是,在一個確定面積大小的ACF上,不同濃度的三碘甲烷達到吸附平衡的時間,通過平衡時的濃度和初始濃度等數(shù)據(jù),進行繪制平衡等溫線。電吸附處理TIM的過程如圖3.2所示。量取100ml10μg/L的TIM溶液,將三電極體系浸入其中,在磁力攪拌器下恒溫攪拌5min,同時調(diào)節(jié)好施加在工作電極上的電位進行吸附,并確定吸附TIM的量。3.2.5吸附動力學(xué)模型(1)偽一級動力學(xué)模型偽一級動力學(xué)模型方程表達式如下:log()=log12.303(3-1)上式中,qt和qe分別是為TIM在電極上吸附的t時刻和在電極上平衡時,吸附的容量量。其中k1(min-1),是擬一階模型的吸附速率常數(shù),利用log(qe-qt)與t的數(shù)值做圖。如果二者呈線性關(guān)系則該動力學(xué)過程符合偽一階動力學(xué)模型。(2)偽二級動力學(xué)模型偽二級流體動力學(xué)模型方程組的表達式定義如下:
【參考文獻】:
期刊論文
[1]高級氧化技術(shù)在水處理中的研究與應(yīng)用[J]. 張艷霞,謝紅光,郭文珂. 河南科技. 2013(11)
[2]預(yù)臭氧化工藝對消毒副產(chǎn)物影響的生產(chǎn)性研究[J]. 岳尚超,王啟山,張偉林,李思思,張怡然,劉艷芳,魯金鳳,趙文玉. 給水排水. 2012(02)
[3]飲用水中消毒副產(chǎn)物前體物的控制技術(shù)研究現(xiàn)狀[J]. 林英姿,姜明基,吳超,梁燕. 中國資源綜合利用. 2011(10)
[4]水中三種典型含氮有機物的活性炭吸附特性研究[J]. 沈開源,徐斌,夏圣驥,李偉,高乃云,覃操. 給水排水. 2011(S1)
[5]微波紫外消毒技術(shù)在水處理工藝中的應(yīng)用[J]. 錢志斌. 凈水技術(shù). 2010(06)
[6]飲用水中碘類消毒副產(chǎn)物特性與控制研究進展[J]. 覃操,徐斌,夏圣驥,高乃云,李大鵬,田富箱. 給水排水. 2010(09)
[7]電化學(xué)反應(yīng)器去除硫化氫廢氣實驗研究[J]. 張曉,崔凱軍,黃立維,趙勇,張永霞. 浙江工業(yè)大學(xué)學(xué)報. 2008(05)
[8]鈀/泡沫鎳電極對水體中2-氯聯(lián)苯的電催化脫氯作用[J]. 王姝,楊波,余剛. 中國環(huán)境科學(xué). 2008(06)
[9]飲用水中氯化消毒副產(chǎn)物的研究進展[J]. 葛飛,舒海民. 凈水技術(shù). 2006(01)
[10]消毒副產(chǎn)物前體物的指標(biāo)體系[J]. 陳超,張曉健,何文杰,韓宏大. 中國給水排水. 2006(04)
本文編號:3604249
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