發(fā)布時間：2020-11-02 07:47

　　 由于消毒副產物(Disinfection by-products,DBPs)對人類健康的危害,已越來越引起人們的重視和擔憂。碘代三鹵甲烷(I-THMs)作為一種較新型的DBPs,因其具有較高的遺傳毒性和細胞毒性,逐漸受到人們廣泛的關注。在飲用水的運輸過程中,管道的腐蝕產物可能會對DBPs的形成造成影響。銅管是最廣泛使用的管材之一,在長期使用中會被腐蝕生成Cu2+及銅氧化物(如Cu2(OH)2C03、CuO和Cu20等),然而,這些腐蝕產物對消毒過程中碘代三鹵甲烷的作用機制還缺乏深入的認識。因此,本論文探究了銅管腐蝕產物對含碘水體消毒過程中I-THMs形成的影響規(guī)律。主要研究內容和結論如下:1、氯化和氯胺化過程中Cu2+對I-THMs形成的作用規(guī)律�？疾炝薈u2+對消毒過程中消毒劑和次碘酸(HOI)濃度變化的影響,分析了 Cu2+與消毒前驅體腐殖酸(HA)之間的相互作用,研究了氯和氯胺消毒過程中I-THMs的形成隨Cu2+濃度的變化關系,在以上研究的基礎上,基于HA結構選用了5種模型化合物較為深入的探究了Cu2+對I-THMs形成的作用機制,最后探索了Cu2+存在和不存在時,磷酸鹽和pH對I-THMs形成的影響。研究結果表明,Cu2+的存在會促進HA消毒過程中氯(Cl2)的消耗但對氯胺(NH2Cl)的消耗無明顯影響,且Cu2+對I-/HOI與Cl2/NH2CI的反應基本無影響;Cu2+會優(yōu)先與HA中類腐殖酸組分絡合且對其構象影響明顯;在氯化過程中,隨著Cu2+濃度從0增加到20μM,I-THMs的濃度從34.5±0.8 nM減少到20.9±0.8 nM;而在氯胺消毒過程中,當Cu2+濃度從0增加到5 μM時,總I-THMs的濃度從320.7±7.4 nM減少到267.2±10.7 nM,當Cu2+濃度進一步增加到20μM時,I-THMs的總濃度增加到315.0±1.7 nM;消毒過程中Cu2+主要通過影響HA的構象來影響I-THMs的形成,并且模型化合物研究發(fā)現,Cu2+對I-THMs形成的影響在很大程度上取決于HA的結構;在較低的pH值下,Cu2+的存在會更有效的降低I-THMs的形成,而磷酸鹽的存在與否對實驗結果無明顯影響。2、氯胺消毒中銅氧化物對I-THMs形成的作用規(guī)律。探究了Cu2(OH)2C03、CuO或Cu20三種不同銅氧化物存在時氯胺消毒中氯胺和HOI濃度隨時間的變化規(guī)律,考察了銅氧化物濃度、I濃度、HA濃度、Brf濃度、pH和有機前驅體對I-THMs形成的影響。研究結果表明,銅氧化物的存在會催化NH2Cl和HOI的分解;I-THMs的總濃度隨Cu2(OH)2C03濃度的增加而增加,隨CuO或Cu20濃度的增加而減少,且Cu20抑制效果更明顯。不管銅氧化物存在與否,HA氯胺化過程中,低濃度的HA、高濃度的I-會更有利于I-THMs的形成,Br-的存在會新增含溴I-THMs且會使總I-THMs的生成增加,而I-THMs的生成隨pH的升高先升高后降低;在I-/HA較高的情況下,銅氧化物的存在更有利于促進CHI3的生成;在酸性和堿性條件下,銅氧化物的加入更有利于抑制I-THMs的生成;當選用不同有機底物時,銅氧化物的存在對I-THMs形成的影響不同。
【學位單位】：中國科學技術大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：TU991.25;R123
【部分圖文】：

已經被大多數國家列為飲用水水質標準中的控制參數。因此，如何合理使用消毒??劑，平衡消毒處理后飲用水中微生物與消毒副產物所帶來的風險得到越來越多的??關注（圖１．１）。由于氯的較強氧化能力，容易與水中的有機物發(fā)生氯化反應生??１??

１．２碘代三鹵甲烷的形成機理和影響因素??１．２．１碘代三鹵甲烷的形成機理??在自然水體中，碘元素主要以ｒ和碘酸根（ｉｏ３＿）的形式存在，其中ｒ被認為??是形成Ｉ－ＴＨＭｓ主要碘源，已有研究表明較常用消毒劑如Ｃｌ２、ＮＨ２Ｃ１、０３、Ｃ１０２??和ＫＭｎ〇４等處理含Ｉ＼?ＮＯＭ的水溶液時均可產生Ｉ－ＴＨＭｓ［ｌｌ，３１，３２］。在淡水??中，ｒ的濃度一般在０．５－２０?ｎｇ／Ｌ［３３】，一些特殊情況下如海水倒灌或鹵水排入等??會提高水體中的ｒ的含量。調查結果顯示，歐洲、美國和加拿大主要河流的碘離??子濃度范圍為０．５－２１２?ｔｉｇ／Ｌ［３３］。在我國，部分內陸地區(qū)和沿海地區(qū)碘污染較為??嚴重。２００５年，衛(wèi)生部的調查結果顯示，在我國分屬１１個省份的１２９個縣中發(fā)??現了高碘井區(qū)，其中有２４６個鄉(xiāng)鎮(zhèn)的地下水含碘量的中位數大于３００?ｎｇ／Ｌ［３４］。另??有報道表明，河南、河北、北京等部分地區(qū)中的淺層淡水中，碘離子濃度可達??１０００?＾１機以上［３５］。??Ｌｏｗ?ｐｒｅｓｓｕｒｅ?ＵＶ?Ｘ?＝?２５４ｎｍ??

ＩＣＶ是無毒的，但近年來的研宄表明，在一些特定條件下，碘酸??根也能作為碘源。Ｚｈａｎｇ等人研究發(fā)現，ＩＣＶ可以被紫外光降解為碘離子，在后??續(xù)的氯胺消毒中生成Ｉ－ＴＨＭｓ?（圖１．２）?［３６］。Ｔｉａｎ等人研究結果也表明，紫外消??毒對１〇３＿有明顯的降解作用，在后續(xù)的氯或氯胺消毒中會檢測到Ｉ－ＴＨＭｓ的生成??［３７］。此外，有研究發(fā)現，氯胺消毒過程中，當有零價鐵存在時，１〇３＿能被還原??為碘離子，從而導致Ｉ－ＴＨＭｓ的生成（圖１．３）?［３８］。除了無機碘源外，水體中存??在的有機碘源也逐漸被人們所關注。碘代造影劑（ＩＣＭ）是臨床檢查中對人體組??織或器官進行成像的常用藥物之一。全球一年的ＩＣＭ用量可達３５００噸，且ＩＣＭ??在體內代謝穩(wěn)定，９５％的ＩＣＭ在２４?ｈ內可被人體通過尿液和糞便排出進入水體。??由于污水處理廠并不能有效地將ＩＣＭ去除，在河流和地下水中都能檢測到??ＩＣＭ［３９，?４０］。在一次調查中發(fā)現，１０個美國城市的原水中都檢測到ＩＣＭ的存在，??包括碘帕醇、碘海醇、碘普羅胺和碘美普爾。其中碘帕醇的存在最為普遍
【相似文獻】

相關期刊論文 前10條

1 童秀芳;;控制飲水中THMS的有效消毒劑—二氧化氯[J];武漢城市建設學院學報;1987年04期

2 常青;;飲用水中的THMs和TOX[J];環(huán)境保護;1989年06期

3 周大佐;飲用水中THMs的形成及國外常用控制方法簡介[J];凈水技術;1997年03期

4 沈耀良,張俊強;溴化物與不同消毒劑的反應及對THMs生成勢影響的研究現狀[J];蘇州城建環(huán)保學院學報;2000年02期

5 胡浩平;;THMs在生活飲用水消毒中形成機理及去除方法[J];民營科技;2008年06期

6 Cristina Postigo;Susan D.Richardson;Damia Barceló;;Formation of iodo-trihalomethanes, iodo-haloacetic acids, and haloacetaldehydes during chlorination and chloramination of iodine containing waters in laboratory controlled reactions[J];Journal of Environmental Sciences;2017年08期

7 張建策;表面改性活性炭對飲用水中THMs吸附性能研究[J];貴州化工;2003年01期

8 孫衛(wèi)玲,溫麗麗,朱珺,趙昕,趙慧艷;飲用水中三鹵甲烷的形成與控制技術回顧與展望[J];應用基礎與工程科學學報;2003年04期

9 張雨竹;;水質中THMs(三鹵甲烷)人體攝入途徑及危害[J];陜西建筑;2018年10期

10 鐘惠舟;申露威;陳麗珠;巢猛;;不同超濾膜去除三鹵甲烷前體物比較[J];給水排水;2017年04期

相關博士學位論文 前9條

1 張杰;碘代消毒副產物生成機理和預測模型的研究[D];中國科學技術大學;2018年

2 虞介澤;基于余氯和THMs的管網水質服務水平模型研究[D];浙江大學;2013年

3 王晨晨;城市家庭飲用水中三鹵甲烷的健康風險評價方法研究[D];天津大學;2014年

4 馬德方;城市污水MBR處理工藝出水回用消毒副產物的生成與控制[D];山東大學;2016年

5 廖靜;一溴二氯甲烷的微核效應及對細胞增生的機制探討[D];華中科技大學;2013年

6 曹文成;孕晚期飲水消毒副產物暴露生物標志與妊娠結局的關系[D];華中科技大學;2015年

7 李安;氨基酸的氯化消毒副產物生成勢及途徑[D];哈爾濱工業(yè)大學;2011年

8 張強;微污染水源水處理過程中消毒副產物及病毒類微生物變化特性研究[D];復旦大學;2012年

9 曾強;飲用水消毒副產物暴露與男性精液質量關系的研究[D];華中科技大學;2014年

相關碩士學位論文 前10條

1 劉靜;銅管腐蝕產物對飲用水消毒中碘代三鹵甲烷形成的作用規(guī)律[D];中國科學技術大學;2019年

2 郭慶齡;活性炭吸附去除自來水中THMs的應用研究[D];浙江大學;2018年

3 陳萍萍;杭州市飲用水消毒副產物的分布規(guī)律及控制技術研究[D];浙江大學;2006年

4 陳新波;水體中氨基酸氯化生成常規(guī)及碘代三鹵甲烷的研究[D];浙江大學;2017年

5 馬素婷;城市污水處理廠不同生物處理工藝中THMs生成及轉化研究[D];西安建筑科技大學;2012年

6 仝重臣;飲用水氯消毒副產物三鹵甲烷生成影響因素研究[D];天津城市建設學院;2012年

7 屈陽歡;基于QSAR-PBPK模型的再生水用于沖廁時THMs對于兒童的混合健康風險研究[D];天津大學;2016年

8 韓綺;二氧化鈦光催化抑制UV-氯消毒工藝中THMs生成的研究[D];山東大學;2015年

9 陳鑫;黃浦江為水源的水廠不同工藝點和管網水中THMs、HAAs消毒副產物生成模型和轉歸模型的建立[D];復旦大學;2010年

10 夏楚凡;MBR發(fā)生絲狀菌膨脹前后出水THMs生成特性的研究[D];山東大學;2017年

本文編號：2866770