【摘要】：合成麝香是一類廣泛添加于化妝品和個人護理產(chǎn)品中的香味化合物，也是一類新型的環(huán)境污染物。它與同樣具有親脂憎水性的有機氯農(nóng)藥不同，主要通過護理產(chǎn)品的使用由皮膚滲透進入人體并累積在母乳、脂肪組織或血液中。為了更好了解合成麝香和有機氯農(nóng)藥的人體污染及由此引起的嬰幼兒暴露，本論文選擇上海地區(qū)育齡產(chǎn)婦，以母乳、母血、臍血為樣本介質(zhì)，開展了較為系統(tǒng)的合成麝香和典型有機氯農(nóng)藥的污染特性研究，并初步探討了它們的人體轉(zhuǎn)移特性。 本研究的采樣時間為2006-2010年，目標化合物包括8種合成麝香、滴滴涕（DDT）及其代謝物DDD、DDE、六六六（HCH）的4種構(gòu)型以及六氯苯（HCB）共11種有機氯農(nóng)藥。累積分析母乳67個，臍血49個，母血22個，其中21組為母乳-母血-臍血的全配對樣本。通過研究發(fā)現(xiàn)，母乳、臍血和母血中普遍存在合成麝香和典型有機氯農(nóng)藥污染。有機氯農(nóng)藥以4,4’-DDE、β-HCH、HCB為主，合成麝香以佳樂麝香（HHCB）和佳樂麝香內(nèi)酯（HHCB-lactone）為主。合成麝香在母乳、母血和臍血中的總濃度為4.7-276.2；13.5-228.0和28.3-545.3ng/g脂重。有機氯農(nóng)藥的總濃度依次為88.3-2532.9；497.5-5737.0和248.5-4384.2ng/g脂重。總體來說，有機氯農(nóng)藥的污染濃度顯著高于合成麝香。組成分布特征顯示，多環(huán)麝香HHCB+HHCB-lactone（HHCBs）占總合成麝香濃度的66.0%-89.3%，4,4’-DDE則占總有機氯農(nóng)藥濃度的56.8%-74.7%，為主要污染物。上海女性合成麝香的總體污染水平較低，但典型有機氯農(nóng)藥的暴露水平仍高于歐美及日韓等國。除了一個母血樣本外，其他所有母體體液樣本的DDE/DDT比值都大于1。母乳和臍血的濃度相關(guān)性及母血污染物濃度的主成分分析結(jié)果均顯示合成麝香和有機氯農(nóng)藥具有不同的人體暴露途徑，前者以皮膚滲透途徑為主，后者主要受飲食攝入及其他呼吸等途徑的影響。 采用統(tǒng)計學(xué)方法分析了采樣時間、產(chǎn)婦年齡以及胎次等因素對女性污染水平的影響。母乳中不同合成麝香物質(zhì)濃度的時間變化存在差別。2010年的HHCBs濃度與2006和2008年相比有增加；AHTN的濃度在2006-2010間沒有明顯改變；硝基麝香中的二甲苯麝香（MX）中值濃度則從2006年的13.0ng/g脂重降至2010年的9.3ng/g脂重。這說明合成麝香的市場使用情況為硝基麝香正逐漸被多環(huán)麝香所取代。DDTs、HCHs和HCB的污染水平隨時間推移存在明顯的下降趨勢（p 0.01），說明上海女性體內(nèi)的有機氯農(nóng)藥負荷趨于減少。產(chǎn)婦年齡與合成麝香的濃度相關(guān)性不大（p0.05），但與母乳和母血中有機氯農(nóng)藥濃度有顯著的相關(guān)性（p 0.05），說明合成麝香沒有明顯的年齡累積作用，但有機氯農(nóng)藥污染存在年齡的累積，產(chǎn)婦年齡越大，母乳和母血的DDTs、HCHs和HCB越高。有機氯農(nóng)藥的年齡累積性主要表現(xiàn)在母體體液樣本，臍血中的濃度與年齡并沒有相關(guān)性（p=0.695-0.789）。隨生育次數(shù)的增加，母乳合成麝香濃度沒有明顯下降，但有機氯農(nóng)藥的污染水平存在明顯減少（p=0.001），說明生育/哺乳過程能顯著降低母體的有機氯農(nóng)藥負荷。 HHCBs和DDTs、HCHs、HCB在母血、臍血和母乳中的檢出反映這些污染物存在由母血向臍血、由母血向母乳的轉(zhuǎn)移。21組配對樣本中，HHCBs的臍血/母血濃度比都高于母乳/母血比，且有76%的臍血/母血濃度比值顯著大于1，說明HHCBs轉(zhuǎn)移進入母乳的量較少，可能更易于通過胎盤轉(zhuǎn)運進入胎兒系統(tǒng)并富集在臍血中。有機氯農(nóng)藥的臍血和母乳轉(zhuǎn)移率基本相當(dāng)，DDTs、HCHs、HCB的臍血/母血濃度比值與母乳/母血的比較接近。HHCBs的臍血/母血濃度比中值（1.86）遠高于HCB、β-HCH、DDE和DDT的濃度比中值（0.54-1.26），HHCBs的母血-臍血轉(zhuǎn)移程度顯著高于有機氯農(nóng)藥。比較原型與代謝物的母乳/母血及臍血/母血濃度比后發(fā)現(xiàn)，HHCB的臍血和母乳轉(zhuǎn)移率都顯著高于HHCB-lactone（p=0.001），4,4'-DDE的人體轉(zhuǎn)移能力略高于4,4'-DDT，但沒有統(tǒng)計學(xué)意義。這說明代謝對HHCB和DDT遷移轉(zhuǎn)運能力的影響存在差別。HHCB轉(zhuǎn)化為HHCB-lactone的體內(nèi)代謝過程減少了其向母乳和臍血的遷移；DDT的代謝并沒有引起遷移能力的明顯改變。由于合成麝香和有機氯農(nóng)藥的人體半衰期以及一些物化性質(zhì)如辛醇水分配系數(shù)（logKow）等存在差異，因此兩者的人體轉(zhuǎn)移特性（母血-母乳和母血-臍血）存在一定差異。該差異性也表現(xiàn)在濃度的相互關(guān)系上：母血HHCBs與臍血HHCBs的濃度相關(guān)性較強（p 0.05），，母血有機氯農(nóng)藥濃度與母乳有機氯農(nóng)藥濃度顯著正相關(guān)（p 0.05）。 胎兒的攝入評估顯示胎兒的母乳和宮內(nèi)暴露均以有機氯農(nóng)藥污染為主，合成麝香的日攝入量相對較低。新生兒通過母乳攝入的HHCB, AHTN, MX, MK和HHCB-lactone平均日暴露量為0.1,0.01,0.04,0.01和0.05μg/kg體重，遠低于文獻報道的允許每日攝入量（HHCB：500μg/kg體重，AHTN：50μg/kg體重，MX：7μg/kg體重，MK：7μg/kg體重）；合成麝香的母乳攝入量較小。哺乳期的有機氯農(nóng)藥暴露需要引起關(guān)注，85%的嬰兒每日攝入DDTs量超過USEPA的日攝入限值（4,4’-DDT,0.50μg/kg·day），另有56%的嬰兒每日攝入HCHs超出了加拿大的允許值（0.3μg/kg體重）。依據(jù)成人數(shù)據(jù)推測，有機氯農(nóng)藥的宮內(nèi)暴露量并不大；但考慮到胎兒的敏感性及其代謝功能的不完善，仍然需要引起重視。 本論文建立了相關(guān)樣本的前處理和合成麝香/有機氯農(nóng)藥檢測方法，系統(tǒng)分析了上海女性人群的污染物分布特征和影響因素，評估了嬰幼兒通過母乳喂養(yǎng)以及胎盤轉(zhuǎn)運引起的產(chǎn)后和宮內(nèi)暴露情況，通過母嬰配對樣本比較了合成麝香和典型有機氯農(nóng)藥的人體傳遞特點。相關(guān)研究結(jié)果增加和拓寬了國內(nèi)合成麝香人體暴露的研究內(nèi)容和研究深度，有助于更全面認識合成麝香與傳統(tǒng)持久性污染物在人體污染特征和轉(zhuǎn)移特性方面的差異，為更準確地開展敏感人群尤其是嬰幼兒對新型污染物的暴露評估和健康風(fēng)險評價提供了大量基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：上海大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號】：R114;X18

【參考文獻】

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本文編號：2306853