【摘要】：合成麝香是一類廣泛添加于化妝品和個(gè)人護(hù)理產(chǎn)品中的香味化合物，也是一類新型的環(huán)境污染物。它與同樣具有親脂憎水性的有機(jī)氯農(nóng)藥不同，主要通過護(hù)理產(chǎn)品的使用由皮膚滲透進(jìn)入人體并累積在母乳、脂肪組織或血液中。為了更好了解合成麝香和有機(jī)氯農(nóng)藥的人體污染及由此引起的嬰幼兒暴露，本論文選擇上海地區(qū)育齡產(chǎn)婦，以母乳、母血、臍血為樣本介質(zhì)，開展了較為系統(tǒng)的合成麝香和典型有機(jī)氯農(nóng)藥的污染特性研究，并初步探討了它們的人體轉(zhuǎn)移特性。 本研究的采樣時(shí)間為2006-2010年，目標(biāo)化合物包括8種合成麝香、滴滴涕（DDT）及其代謝物DDD、DDE、六六六（HCH）的4種構(gòu)型以及六氯苯（HCB）共11種有機(jī)氯農(nóng)藥。累積分析母乳67個(gè)，臍血49個(gè)，母血22個(gè)，其中21組為母乳-母血-臍血的全配對(duì)樣本。通過研究發(fā)現(xiàn)，母乳、臍血和母血中普遍存在合成麝香和典型有機(jī)氯農(nóng)藥污染。有機(jī)氯農(nóng)藥以4,4’-DDE、β-HCH、HCB為主，合成麝香以佳樂麝香（HHCB）和佳樂麝香內(nèi)酯（HHCB-lactone）為主。合成麝香在母乳、母血和臍血中的總濃度為4.7-276.2；13.5-228.0和28.3-545.3ng/g脂重。有機(jī)氯農(nóng)藥的總濃度依次為88.3-2532.9；497.5-5737.0和248.5-4384.2ng/g脂重。總體來(lái)說(shuō)，有機(jī)氯農(nóng)藥的污染濃度顯著高于合成麝香。組成分布特征顯示，多環(huán)麝香HHCB+HHCB-lactone（HHCBs）占總合成麝香濃度的66.0%-89.3%，4,4’-DDE則占總有機(jī)氯農(nóng)藥濃度的56.8%-74.7%，為主要污染物。上海女性合成麝香的總體污染水平較低，但典型有機(jī)氯農(nóng)藥的暴露水平仍高于歐美及日韓等國(guó)。除了一個(gè)母血樣本外，其他所有母體體液樣本的DDE/DDT比值都大于1。母乳和臍血的濃度相關(guān)性及母血污染物濃度的主成分分析結(jié)果均顯示合成麝香和有機(jī)氯農(nóng)藥具有不同的人體暴露途徑，前者以皮膚滲透途徑為主，后者主要受飲食攝入及其他呼吸等途徑的影響。 采用統(tǒng)計(jì)學(xué)方法分析了采樣時(shí)間、產(chǎn)婦年齡以及胎次等因素對(duì)女性污染水平的影響。母乳中不同合成麝香物質(zhì)濃度的時(shí)間變化存在差別。2010年的HHCBs濃度與2006和2008年相比有增加；AHTN的濃度在2006-2010間沒有明顯改變；硝基麝香中的二甲苯麝香（MX）中值濃度則從2006年的13.0ng/g脂重降至2010年的9.3ng/g脂重。這說(shuō)明合成麝香的市場(chǎng)使用情況為硝基麝香正逐漸被多環(huán)麝香所取代。DDTs、HCHs和HCB的污染水平隨時(shí)間推移存在明顯的下降趨勢(shì)（p 0.01），說(shuō)明上海女性體內(nèi)的有機(jī)氯農(nóng)藥負(fù)荷趨于減少。產(chǎn)婦年齡與合成麝香的濃度相關(guān)性不大（p0.05），但與母乳和母血中有機(jī)氯農(nóng)藥濃度有顯著的相關(guān)性（p 0.05），說(shuō)明合成麝香沒有明顯的年齡累積作用，但有機(jī)氯農(nóng)藥污染存在年齡的累積，產(chǎn)婦年齡越大，母乳和母血的DDTs、HCHs和HCB越高。有機(jī)氯農(nóng)藥的年齡累積性主要表現(xiàn)在母體體液樣本，臍血中的濃度與年齡并沒有相關(guān)性（p=0.695-0.789）。隨生育次數(shù)的增加，母乳合成麝香濃度沒有明顯下降，但有機(jī)氯農(nóng)藥的污染水平存在明顯減少（p=0.001），說(shuō)明生育/哺乳過程能顯著降低母體的有機(jī)氯農(nóng)藥負(fù)荷。 HHCBs和DDTs、HCHs、HCB在母血、臍血和母乳中的檢出反映這些污染物存在由母血向臍血、由母血向母乳的轉(zhuǎn)移。21組配對(duì)樣本中，HHCBs的臍血/母血濃度比都高于母乳/母血比，且有76%的臍血/母血濃度比值顯著大于1，說(shuō)明HHCBs轉(zhuǎn)移進(jìn)入母乳的量較少，可能更易于通過胎盤轉(zhuǎn)運(yùn)進(jìn)入胎兒系統(tǒng)并富集在臍血中。有機(jī)氯農(nóng)藥的臍血和母乳轉(zhuǎn)移率基本相當(dāng)，DDTs、HCHs、HCB的臍血/母血濃度比值與母乳/母血的比較接近。HHCBs的臍血/母血濃度比中值（1.86）遠(yuǎn)高于HCB、β-HCH、DDE和DDT的濃度比中值（0.54-1.26），HHCBs的母血-臍血轉(zhuǎn)移程度顯著高于有機(jī)氯農(nóng)藥。比較原型與代謝物的母乳/母血及臍血/母血濃度比后發(fā)現(xiàn)，HHCB的臍血和母乳轉(zhuǎn)移率都顯著高于HHCB-lactone（p=0.001），4,4'-DDE的人體轉(zhuǎn)移能力略高于4,4'-DDT，但沒有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義。這說(shuō)明代謝對(duì)HHCB和DDT遷移轉(zhuǎn)運(yùn)能力的影響存在差別。HHCB轉(zhuǎn)化為HHCB-lactone的體內(nèi)代謝過程減少了其向母乳和臍血的遷移；DDT的代謝并沒有引起遷移能力的明顯改變。由于合成麝香和有機(jī)氯農(nóng)藥的人體半衰期以及一些物化性質(zhì)如辛醇水分配系數(shù)（logKow）等存在差異，因此兩者的人體轉(zhuǎn)移特性（母血-母乳和母血-臍血）存在一定差異。該差異性也表現(xiàn)在濃度的相互關(guān)系上：母血HHCBs與臍血HHCBs的濃度相關(guān)性較強(qiáng)（p 0.05），，母血有機(jī)氯農(nóng)藥濃度與母乳有機(jī)氯農(nóng)藥濃度顯著正相關(guān)（p 0.05）。 胎兒的攝入評(píng)估顯示胎兒的母乳和宮內(nèi)暴露均以有機(jī)氯農(nóng)藥污染為主，合成麝香的日攝入量相對(duì)較低。新生兒通過母乳攝入的HHCB, AHTN, MX, MK和HHCB-lactone平均日暴露量為0.1,0.01,0.04,0.01和0.05μg/kg體重，遠(yuǎn)低于文獻(xiàn)報(bào)道的允許每日攝入量（HHCB：500μg/kg體重，AHTN：50μg/kg體重，MX：7μg/kg體重，MK：7μg/kg體重）；合成麝香的母乳攝入量較小。哺乳期的有機(jī)氯農(nóng)藥暴露需要引起關(guān)注，85%的嬰兒每日攝入DDTs量超過USEPA的日攝入限值（4,4’-DDT,0.50μg/kg·day），另有56%的嬰兒每日攝入HCHs超出了加拿大的允許值（0.3μg/kg體重）。依據(jù)成人數(shù)據(jù)推測(cè)，有機(jī)氯農(nóng)藥的宮內(nèi)暴露量并不大；但考慮到胎兒的敏感性及其代謝功能的不完善，仍然需要引起重視。 本論文建立了相關(guān)樣本的前處理和合成麝香/有機(jī)氯農(nóng)藥檢測(cè)方法，系統(tǒng)分析了上海女性人群的污染物分布特征和影響因素，評(píng)估了嬰幼兒通過母乳喂養(yǎng)以及胎盤轉(zhuǎn)運(yùn)引起的產(chǎn)后和宮內(nèi)暴露情況，通過母嬰配對(duì)樣本比較了合成麝香和典型有機(jī)氯農(nóng)藥的人體傳遞特點(diǎn)。相關(guān)研究結(jié)果增加和拓寬了國(guó)內(nèi)合成麝香人體暴露的研究?jī)?nèi)容和研究深度，有助于更全面認(rèn)識(shí)合成麝香與傳統(tǒng)持久性污染物在人體污染特征和轉(zhuǎn)移特性方面的差異，為更準(zhǔn)確地開展敏感人群尤其是嬰幼兒對(duì)新型污染物的暴露評(píng)估和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)提供了大量基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：上海大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號(hào)】：R114;X18

【參考文獻(xiàn)】

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1 白蕓;天然麝香與合成麝香[J];廣西輕工業(yè);1994年04期

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3 于慧芳,趙旭東,張曉鳴,朱志勤,劉金龍;北京地區(qū)人乳有機(jī)氯農(nóng)藥蓄積水平的動(dòng)態(tài)研究[J];環(huán)境與健康雜志;2001年06期

4 李延紅,郭常義,汪國(guó)權(quán),楊玉林,朱怡平,徐妙珍,袁紅,張桂英,高樹森,朱曉云,趙根英,阮素云,袁東,吳立明;上海地區(qū)人乳中六六六、滴滴涕蓄積水平的動(dòng)態(tài)研究[J];環(huán)境與職業(yè)醫(yī)學(xué);2003年03期

5 榮素英;王茜;李君;馮曉昕;;唐山地區(qū)人體內(nèi)有機(jī)氯農(nóng)藥蓄積水平調(diào)查[J];現(xiàn)代預(yù)防醫(yī)學(xué);2012年10期

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2 周萍萍;持久性有機(jī)氯農(nóng)藥母嬰機(jī)體負(fù)荷與暴露評(píng)估研究[D];中國(guó)疾病預(yù)防控制中心;2010年

本文編號(hào)：2306853