【摘要】：在過去的30多年中,有關有毒污染物的研究主要集中在工業(yè)化學物質和農藥上,關于藥品和個人護理用品(Pharmaceuticals and Personal Care Products,PPCPs)對環(huán)境污染的研究僅僅有10年多的歷史。隨著經濟的發(fā)展及生活質量的不斷提高,這類化合物的產量和用量日益增大,種類日趨繁多,結構日趨復雜。PPCPs類污染物的去除已逐漸成為研究的熱點。 碘化造影劑(Iodinated Contrast Media, ICM)作為典型的PPCPs類物質,在人體內未經新陳代謝而直接排除體外,進入城市污水,而碘化造影劑具有生物惰性和持久性,常規(guī)的水處理工藝對碘化造影劑的去除效果甚微,即使臭氧對其的降解率也是有限的,同時考慮到其在地表水中的暴露程度,已經被歸類為“最危險的污染物”。因此,找出碘化造影劑的有效去除方法并進行去除機理和能效分析研究,對此類物質去除的理論研究和實際工程應用都具有重要的意義。 本研究選擇典型的碘化造影劑——碘普羅胺為研究對象,針對水環(huán)境中碘普羅胺含量較低的問題,建立了固相萃取-高效液相色譜(SPE-HPLC)的檢測方法,優(yōu)化了檢測條件,并采用該方法對實際水樣進行了檢測。考察了電源輸入功率與輸出功率間的關系和雙介質阻擋放電反應釜的降解性能,研究結果表明：穩(wěn)定放電時,輸入功率與平均輸出峰值功率呈線性關系,線性方程為y=0.0595x-0.9379,相關系數(shù)r=0.9892；乙酸和檸檬黃的降解研究表明雙介質阻擋放電產生·CH等氧化活性粒子的效率較高,可用于難降解物質碘普羅胺的降解。 在以上研究的基礎上探索了雙介質阻擋放電反應釜處理碘普羅胺廢水的最佳條件,結果顯示：輸入功率的提高,反應時間的增加,均有利于碘普羅胺去除率的提高,最佳條件為輸入電壓50V,電流1.08A,反應時間10min,碘普羅胺去除率達到了100%,TOC去除率較小,但B/C由原來的0.02提高到0.6以上,NO3-最高濃度的增加還不到理論最高濃度的7%,工-濃度為碘普羅胺廢水中工-理論最高濃度的89.5%。根據(jù)各項指標的檢測結果可知,在最佳反應條件下,雙介質阻擋放電所產生的等離子體通道分布較均勻,輸入等離子體反應體系中的能量被有效用于將碘普羅胺大分子分解為小分子有機物,但未能將其完全礦化,可生化性研究結果和SBR模擬工藝的生物處理結果驗證了以上結論,出水水質基本達到了城市污水處理廠的一級A排放標準。 本論文還分別采用臭氧工藝、霧化等離子體工藝以及活性炭吸附工藝對碘普羅胺廢水進行處理,并將其與雙介質阻擋放電反應釜工藝的處理效果進行了對比,研究結果顯示：臭氧工藝和霧化等離子體工藝對碘普羅胺有一定的去除效果,去除率分別為32.8%、13.39%,可生化性分別提高到0.3、0.13,但仍有部分碘普羅胺存在。另外,處理后的廢水中游離I-濃度偏低,即碘普羅胺降解后仍以有機鹵化物的形式存在,這對后續(xù)的生物處理有一定的影響�；钚蕴抗に嚨难芯拷Y果顯示：投加量5g/L,吸附192h后,去除率尚不到50%,而一般給水工藝中活性炭過濾階段的HRT僅為3～4h,且投加量遠小于5g/L,也就是說進入水環(huán)境中的碘普羅胺在常規(guī)給水工藝的活性炭過濾階段不能被有效去除,有可能再次進入水體,進而污染水源水體。與臭氧工藝、霧化等離子體工藝及活性炭工藝處理碘普羅胺廢水的效果相比,DBD反應釜工藝具有工藝簡單、反應時間短、去除效果好等優(yōu)點。通過HPLC.FIRT以及UV等檢測結果推測,等離子體反應體系在最佳反應條件下所產生的·OH等氧化活性粒子將碘普羅胺分子中的C-I、C-N以及其他不飽和鍵等鍵能較低的化合鍵斷裂,生成小分子極性化合物R；雙介質阻擋放電等離子體工藝降解碘普羅胺的反應為一級反應,降解動力學方程為C=C0×e-0.1349t；DBD等離子體間歇式工藝、霧化等離子體工藝的能量利用率分別為1.52×10-10mol/J.6.43×10-10mol/J,上述兩種工藝以及臭氧工藝的電能利用率分別為0.42×10-8mol/J、1.43×10-8mol/J.1.92×10-8mol/J,但從可生化性的提高值與所耗能量的比值比較,則DBD等離子體工藝的能量利用率和電能利用率分別為6.6×10-7/J、3.1×10-5/J,而霧化等離子工藝的能量利用率只有9.7×10-9/J,臭氧工藝的電能利用率只有5.6×10-7/J,所以單從廢水中碘普羅胺去處方面考察和比較,DBD等離子體工藝的能量利用率和電能利用率低于霧化等離子體工藝和臭氧工藝,但結合處理后廢水的可生化性考察并比較,DBD等離子體工藝的能量利用率和電能利用率要高于霧化等離子體工藝和臭氧工藝的。
[Abstract]:In the past 30 years , the research on toxic pollutants mainly focuses on industrial chemicals and pesticides , and the research on pharmaceutical and personal care products ( PPCPs ) has only over 10 years of history . With the development of economy and the improvement of quality of life , the yield and dosage of these compounds are increasing , and the structure becomes more complicated . The removal of PPCPs pollutants has become the hot spot of research .

Iodinated Contrast Media ( ICM ) , as a typical PPCPs substance , directly excludes in vitro and enters the city sewage without metabolism in human body , and the iodide contrast agent has biological inertness and durability .

In this study , the typical iodide contrast agent _ iprodine was chosen as the research object , and the detection method of solid - phase extraction - high performance liquid chromatography ( SPE - HPLC ) was established for the problem of low iodine propamide content in the water environment . The relationship between the input power and output power and the degradation performance of the double - media barrier discharge reaction kettle were optimized . The results show that the linear equation is y = 0.0595x - 0.993 79 and the correlation coefficient is 0.998 92 .
Degradation of acetic acid and lemon yellow indicates that the efficiency of oxidizing active particles such as CH , etc . due to double dielectric barrier discharge is high , which can be used for the degradation of iodine propamide difficult to degrade .

On the basis of the above research , the optimal condition of treatment of iodine propamine wastewater by double dielectric barrier discharge reaction kettle is explored . The results show that the increase of the input power and the increase of reaction time are beneficial to the removal rate of iodine propamide . The optimum conditions are as follows : the input voltage is 50V , the current is 1.08A , the reaction time is 10min , the removal rate of iodine propamide reaches 100 % , TOC removal rate is less , but B / C is effectively used to decompose the iodine propamide macromolecule into small molecule organic matter , but the result of biological treatment in the input plasma reaction system is verified by the above conclusion , and the effluent quality basically reaches the first - level A discharge standard of the municipal sewage treatment plant .

The results show that the removal rate of iodine propamide is not less than 5 g / L and the removal rate is less than 5 g / L . In addition , the activated carbon filtration stage in the conventional water supply process has the advantages of simple process , short reaction time and good removal effect .
The kinetic equation of degradation kinetic equation is C = C0 脳 e - 0.1349t .
The energy utilization ratio and the energy utilization ratio of the plasma process were only 9.6 脳 10 - 7 / J , 1.43X 10 - 8 mol / J and 3.1 脳 10 - 8 mol / J , respectively .
【學位授予單位】：東華大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2012
【分類號】：R114

【參考文獻】

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本文編號：2119558