本文選題：羥基磷灰石　切入點(diǎn)：除氟　出處：《南昌大學(xué)》2016年博士論文

【摘要】：飲水含氟量超標(biāo)是全球范圍內(nèi)普遍存在的問題,在我國,飲水型地方性氟中毒嚴(yán)重威脅著人群健康,已經(jīng)成為一個(gè)急需解決的問題。本研究以沉淀法制備的羥基磷灰石為基體,制備得到一系列羥基磷灰石復(fù)合改性材料,研究了制備條件、理化特征、氟離子吸附特性及吸附機(jī)理。主要結(jié)果如下:(1)采用共沉淀法合成了羥基磷灰石(HAP),考察了不同因素對羥基磷灰石除氟效率的影響。得出最佳工藝條件:Ca/P=1:1.5、反應(yīng)時(shí)間1h、反應(yīng)溫度40℃、陳化溫度25℃、陳化時(shí)間48h、焙燒溫度200℃、焙燒時(shí)間2h,并利用SEM、TEM、XRD、FTIR等表征手段對其進(jìn)行了結(jié)構(gòu)分析;吸附特性實(shí)驗(yàn)研究表明:溶液最佳p H為5.0,0.05g處理50m L 10mg/L F-溶液,最大除氟容量可達(dá)9.68mg/g,水溶液中Cl-、NO3-、SO42-均對除氟容量有一定的促進(jìn)作用,CO_3~2-與F-有一定的競爭吸附作用,PO_4~3-對除氟容量影響較小;HAP對F-的吸附等溫線符合Langmuir模型,擬二級動(dòng)力學(xué)模型能較好地描述實(shí)驗(yàn)結(jié)果,吸附及重復(fù)利用實(shí)驗(yàn)表明,HAP吸附劑可以成為一種有潛力的飲用水除氟劑;(2)為了提高HAP的除氟容量,利用Al-OH摻雜改性HAP制備了Al-OH-HAP復(fù)合材料,利用FTIR、SEM、XRD、BET等表征手段對Al-OH-HAP進(jìn)行了分析,探討了Al-OH-HAP對水溶液F-的吸附特性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:溶液p H值、吸附劑用量、常見陰離子、F-初始濃度對除氟容量均有一定影響;Langmuir吸附等溫線模型可較好地描述Al-OH-HAP對F-的吸附過程,飽和吸附容量為36.15mg/g,且隨溫度升高飽和吸附量逐漸增大;整個(gè)吸附過程由顆粒內(nèi)擴(kuò)散和化學(xué)作用聯(lián)合控制。經(jīng)過四次循環(huán)再生利用后,仍有較高的吸附容量;(3)利用原位共沉淀法合成了殼聚糖/羥基磷灰石(CS/HAP)復(fù)合生物材料,并將其應(yīng)用于水溶液中F-的吸附研究。通過SEM,XRD,FT-IR和BET對吸附劑進(jìn)行了理化特征分析;p H值對氟離子的吸附有著明顯的影響,在p H值大約為6.0時(shí),有最大吸附量;利用Langmuir和Freundlich吸附等溫方程對不同溫度下的吸附實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了擬合,對比相關(guān)系數(shù)值,Langmuir模型能夠更好的描述該吸附過程,CS/HAP對F-的吸附符合擬二級反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程;計(jì)算了吸附熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)參數(shù)值,探討了CS/HAP對F-的吸附機(jī)理;ΔG0和ΔH0為負(fù)值,ΔS0為正,表明該過程是一個(gè)自發(fā)吸熱熵增過程;遷移能E(7.639 k J/mol)8 k J/mol說明物理吸附占優(yōu)勢;但是,S*接近0(S*=0.002)、Ea為正,與化學(xué)吸附的特征相符,說明HAP/CS對F-吸附過程,物理和化學(xué)吸附都在發(fā)揮作用;(4)通過原位共沉淀法制備得到Fe_3O_4/HAP復(fù)合材料(磁性HAP),并研究磁性HAP對水溶液中F-離子的吸附。與HAP吸附劑相比,Fe_3O_4引入使吸附劑具有磁性,可用普通磁鐵將其從水溶液中分離回收二次使用。研究反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、陳化溫度、陳化時(shí)間和Fe_3O_4用量等因素對磁性HAP吸附F-效果的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:反應(yīng)溫度60 oC、反應(yīng)時(shí)間1 h、陳化溫度25 oC、陳化時(shí)間12 h以及Fe_3O_4用量為0.08 g,制備得到磁性HAP對水溶液中的F-的吸附容量達(dá)到最大值為7.82 mg/g。分別利用Langmuir和Freundlich等溫線模型進(jìn)行模擬,實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合Langmuir等溫線方程,擬合得到最大吸附容量(qmax)為21.76mg/g。計(jì)算熱力學(xué)參數(shù),如ΔGo、ΔHo和ΔSo表明磁性HAP對F-的吸附是自發(fā)進(jìn)行的。磁性HAP對F-的吸附符合擬二級反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過程;(5)利用Ag~+負(fù)載改性HAP制備了Ag-HAP復(fù)合材料,考察其除氟抑菌性能,并利用FTIR對吸附前后Ag-HAP進(jìn)行了理化特征分析,利用吸附熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)研究了其對水溶液氟離子的吸附機(jī)理,該吸附反應(yīng)過程是一個(gè)自發(fā)吸熱熵增過程;抑菌實(shí)驗(yàn)表明,Ag-HAP對自來水的抑菌效果不低于30天;(6)采用活性炭和羥基磷灰石共混,經(jīng)過活化燒結(jié)制得的羥基磷灰石活性炭復(fù)合顆粒材料,考察了HAP/AC質(zhì)量比、聚乙烯醇濃度、柱狀粒徑、焙燒時(shí)間以及焙燒溫度等因素,對復(fù)合顆粒材料吸附水溶液中氟效率的影響。并將其用于對模擬含F(xiàn)-廢水的吸附研究,通過靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)和動(dòng)態(tài)柱吸附實(shí)驗(yàn)考察了復(fù)合材料對模擬廢水中F-的吸附性能,對其吸附機(jī)理進(jìn)行了探討,并將它應(yīng)用于地氟病區(qū)實(shí)際含氟廢水的處理,以探討其實(shí)際運(yùn)用的可行性。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：南昌大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：R123;TQ424

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