【摘要】：由于不良的生活習(xí)慣和環(huán)境污染的加劇,癌癥發(fā)病率逐年上升,越來越多的抗癌藥被用于癌癥的治療。大部分藥物以原型或活性代謝物排出體外,且水溶性較好遷移性強(qiáng),在環(huán)境中能穩(wěn)定存在。較多的抗癌藥物被證實(shí)具有“三致”特性及內(nèi)分泌干擾活性。本文針對抗癌藥物污染問題,選擇典型抗癌藥物為目標(biāo)物,研究其在水廠幾種氯氧化工藝處理過程中的動(dòng)力學(xué)、影響因素以及轉(zhuǎn)化的機(jī)理。主要內(nèi)容和結(jié)論如下:研究了典型抗癌藥物在氯氧化過程中的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。典型抗癌藥物在NaClO、ClO_2和UV/NaClO體系中的轉(zhuǎn)化過程均滿足二級動(dòng)力學(xué)模型。阿糖胞苷(Ara-C)、卡培他濱(CAP)在氯氧化體系中的反應(yīng)活化能分別為82.45 kJ·mol~(-1)、88.81 kJ·mol~(-1)(NaClO體系)和50.68 kJ·mol~(-1)、45.76 kJ·mol~(-1)(UV/NaClO體系);Ara-C及CAP在UV/NaClO體系中的轉(zhuǎn)化速率遠(yuǎn)高于NaClO體系。不同抗癌藥物在ClO_2體系中的轉(zhuǎn)化速率存在顯著差異,T=25℃,pH=6.0條件下,伊馬替尼(IMA-3)和米托蒽醌(MA)在ClO_2體系中的二級反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)(k_(app))分別為14.33 M~(-1)s~(-1)和20.14 M~(-1)s~(-1),而Ara-C、CAP和5-FU在ClO_2體系中幾乎不發(fā)生轉(zhuǎn)化反應(yīng)。研究了典型抗癌藥物在氯氧化過程中的轉(zhuǎn)化影響因素。pH對抗癌藥物在氯氧化體系中的轉(zhuǎn)化過程存在顯著影響。在NaClO和UV/NaClO體系中,Ara-C及CAP分別在酸性和中性條件下轉(zhuǎn)化速率較快;ClO_2體系中,IMA-3及MA反應(yīng)速率隨pH的增大而明顯加快。HCO_3~-/CO_3~(2-)對UV/NaClO體系中Ara-C和CAP以及ClO_2體系中IMA-3和MA的轉(zhuǎn)化稍有促進(jìn);NO_3~-會(huì)輕微抑制UV/NaClO體系中抗癌藥物的轉(zhuǎn)化;Cl~-對UV/NaClO體系中CAP的轉(zhuǎn)化表現(xiàn)出明顯的促進(jìn)作用。HA對ClO_2和UV/NaClO體系中的轉(zhuǎn)化過程有著顯著的抑制作用,且UV/NaClO體系中的抑制作用更強(qiáng)。地表水和污水處理廠出水中的轉(zhuǎn)化會(huì)受到一定程度抑制。研究了典型抗癌藥物在氯氧化過程中的轉(zhuǎn)化機(jī)理。典型抗癌藥物在氯氧化過程中普遍發(fā)生羥基化和羧基化反應(yīng)。在NaClO體系和ClO_2體系中,反應(yīng)方式主要為電子傳遞;而在UV/NaClO體系中,抗癌藥物的轉(zhuǎn)化過程主要為親電加成、電子轉(zhuǎn)移和氫取代�？拱┧幬镌谙倔w系的轉(zhuǎn)化過程中,未檢測到氯代產(chǎn)物,最終轉(zhuǎn)化產(chǎn)物主要為小分子有機(jī)酸等有機(jī)物。
【圖文】：

附圖 4.1 ClO2體系中 MA 轉(zhuǎn)化過程的溶液顏色變化g S4.1 Changing of solution color on the transformation of MA in ClO2sysne80 90 100 110 120 130 140 150 160 170 180 190 200 210 220 230 240 250 260 270 280 29088103117131147191OSi OSi(mainlib) Tris(trimethylsilyl)carbamate30 40 50 60 70 80 90 100 110 120 130 140 150 160 170 180 190 200 210 220 230 240 250 20501003145597386100117131147158174188 204 2462NSiSiOO147205OOOSiSiSi501004573100147O NNSiSi
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：R979.1;X703

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2635081