【摘要】：背景石墨烯(rGO)因其具有巨大的比表面積、良好的韌性和強(qiáng)度、超強(qiáng)的導(dǎo)電導(dǎo)熱等性能得以在化學(xué)、生物、材料等研究領(lǐng)域廣泛發(fā)展與應(yīng)用。石墨烯具有較大的π共軛體系,可以通過π-π共軛堆積作用吸附具有芳香結(jié)構(gòu)的熒光物質(zhì),產(chǎn)生熒光能量共振轉(zhuǎn)移而產(chǎn)生熒光猝滅現(xiàn)象,但基于π-π共軛堆積作用的分析方法選擇性較差。因此,我們?cè)O(shè)計(jì)制備多種環(huán)糊精(CD)-石墨烯傳感器,基于環(huán)糊精與與熒光染料和分析物間的競(jìng)爭(zhēng)包合反應(yīng),實(shí)現(xiàn)對(duì)鹽酸倍他洛爾的檢測(cè)。繼而,我們研究了多種環(huán)糊精-石墨烯傳感器對(duì)無π共軛體系的鹽酸金剛烷胺的檢測(cè)。同時(shí)我們發(fā)現(xiàn),R6G/α-CD@rGO和R6G/β-CD@rGO可以對(duì)鈣離子和鎂離子進(jìn)行檢測(cè)。目的(1)通過制備R6G/α-CD@rGO、R6G/β-CD@rGO和R6G/γ-CD@rGO三種熒光傳感器,實(shí)現(xiàn)對(duì)鹽酸倍他洛爾的檢測(cè)。(2)通過制備R6G/α-CD@rGO、R6G/β-CD@rGO和R6G/γ-CD@rGO熒光傳感器,實(shí)現(xiàn)對(duì)鹽酸金剛烷胺的檢測(cè)。(3)通過制備R6G/α-CD@rGO和R6G/β-CD@rGO熒光傳感器,實(shí)現(xiàn)對(duì)鈣離子和鎂離子的檢測(cè)。方法(1)GO通過π-π堆積作用吸附熒光染料(fluorescence dye,FD)形成FD/GO復(fù)合物,通過長(zhǎng)程共振能量轉(zhuǎn)移而產(chǎn)生熒光猝滅現(xiàn)象。由于熒光染料和分析物(鹽酸倍他洛爾和鹽酸金剛烷胺)與環(huán)糊精之間存在著競(jìng)爭(zhēng)包合,當(dāng)熒光染料與環(huán)糊精的包合強(qiáng)度弱于鹽酸倍他洛爾與環(huán)糊精的包合強(qiáng)度時(shí),熒光染料可以被鹽酸倍他洛爾置換出來而顯示出熒光,達(dá)到熒光“開-關(guān)”的現(xiàn)象。(2)采用UV-vis,TGA,TEM對(duì)所制備的功能化石墨烯(R6G/α-CD@rGO、R6G/β-CD@rGO和R6G/γ-CD@rGO)進(jìn)行表征。在R6G/α-CD@rGO、R6G/β-CD@rGO和R6G/γ-CD@rGO分散液中分別加入R6G后,體系熒光會(huì)發(fā)生猝滅現(xiàn)象;加入鹽酸倍他洛爾或鹽酸金剛烷胺后,α-CD@rGO、β-CD@rGO和γ-CD@rGO與R6G和鹽酸倍他洛爾或鹽酸金剛烷胺的競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系,熒光分子被置換出來而顯示熒光,測(cè)定熒光恢復(fù)率以達(dá)到檢測(cè)的目的。結(jié)果(1)表征結(jié)果表明α-CD、β-CD和γ-CD分別成功的修飾到石墨烯上。R6G/α-CD@rGO、R6G/β-CD@rGO和R6G/γ-CD@rGO熒光傳感器可以快速和靈敏地檢測(cè)鹽酸倍他洛爾的含量。(2)R6G/α-CD@rGO、R6G/β-CD@rGO和R6G/γ-CD@rGO熒光傳感器可以快速和靈敏地檢測(cè)鹽酸倍他洛爾的含量。(3)R6G/α-CD@rGO和R6G/β-CD@rGO熒光傳感器可以快速和靈敏地檢測(cè)鈣離子和鎂離子的含量。結(jié)論(1)R6G/α-CD@rGO、R6G/β-CD@rGO和R6G/γ-CD@rGO熒光傳感器檢測(cè)鹽酸倍他洛爾時(shí)在濃度0.0500~16.0000μmol/L時(shí)呈良好的線性關(guān)系,R6G/γ-CD@rGO傳感器對(duì)鹽酸倍他洛爾的檢查靈敏度最低。(2)R6G/α-CD@rGO、R6G/β-CD@rGO和R6G/γ-CD@rGO熒光傳感器檢測(cè)鹽酸金剛烷胺時(shí)在濃度0.10000~0.8000 mmol/L時(shí)呈良好的線性關(guān)系,R6G/γ-CD@rGO傳感器對(duì)鹽酸金剛烷胺的檢查靈敏度最低。(3)R6G/α-CD@rGO和R6G/β-CD@rGO熒光傳感器對(duì)鈣離子的檢測(cè)是在濃度0.3000~1.0000μmol/L時(shí)呈良好的線性關(guān)系,R6G/α-CD@rGO和R6G/β-CD@rGO熒光傳感器對(duì)鎂離子的檢測(cè)是在濃度0.2000~1.2500μmol/L時(shí)呈良好的線性關(guān)系。
【圖文】：

圖 1.1：功能化石墨烯的制備原理及用于 BH 的檢測(cè)原理圖。（1）利用氫鍵將環(huán)糊精修飾到石墨烯表面。（2）利用環(huán)糊精的包合作用形成熒光染料包合物。（3）分析物與熒光染料競(jìng)爭(zhēng)環(huán)糊精空腔，即將熒光染料替換出來。Fig.1.1 Assay principle（:1）cyclodextrins binds to graphene by hydrogen（.2）forming a fluorescent dyeby using cyclodextrin clathrate（.3）fluorescent dyes replaced by analytes compete with fluorescent dyesfor cyclodextrin cavities.1.2 實(shí)驗(yàn)部分1.2.1 試劑及儀器氧化石墨烯（>99%）（GO）（分析純）購(gòu)買于中科納米時(shí)代技術(shù)有限公司，α-環(huán)糊精（α-cyclodextrin，α-CD）（分析純）購(gòu)買于山東濱洲智源科技生物有限公司；β-環(huán)糊精（β-cyclodextrin，β-CD）（分析純）購(gòu)買于山東濱洲智源科技生物有限公司；γ-環(huán)糊精（γ-cyclodextrin，，γ-CD）（分析純）購(gòu)買于山東濱洲智源科技生物有

1.2：a、b、c 分別為α-CD@rGO、β-CD@rGO、γ-CD@rGO 的 TGA 圖譜; d：R6G 及其到α-CD@rGO、β-CD@rGO、γ-CD@rGO、rGO 分散液中的紫外吸收?qǐng)D譜。ig.1.2：a、b、c are TGA of α-CD@rGO、β-CD@rGO and γ-CD@rGO; d: UV-vis of Rontaining rGO, α-CD@rGO、β-CD@rGO and γ-CD@rGO.圖 1.3 是α-CD@rGO、β-CD@rGO 和γ-CD@rGO 的 TEM 圖。該 TEM 圖體了α-CD@rGO、β-CD@rGO 和γ-CD@rGO 的形態(tài)學(xué)特征，能清楚地看出CD@rGO、β-CD@rGO 和γ-CD@rGO 三者復(fù)合物是片層結(jié)構(gòu)。
【學(xué)位授予單位】：新鄉(xiāng)醫(yī)學(xué)院
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：R943

【參考文獻(xiàn)】

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