細(xì)菌吸附在生物醫(yī)學(xué)材料表面如導(dǎo)管或肌體粘膜、人工關(guān)節(jié)分泌RNA、DNA、纖維蛋白、多糖基質(zhì)、脂多糖等多糖復(fù)合物,彼此粘附并克隆形成生物被膜。生物被膜生成胞外聚合物(EPS)這是微生物在生長過程中的一種自我保護(hù)。它能讓細(xì)菌不僅在惡劣的環(huán)境中生存而且還能將其擴(kuò)散到新的環(huán)境中。自然環(huán)境中微生物細(xì)菌形成的生物被膜廣泛存在。各種生物材料表面牙菌斑以及體內(nèi)粘膜表面在臨床上均可形成細(xì)菌生物被膜,有很強(qiáng)的免疫逃逸性和耐藥性,是臨床上引起慢性感染的主要原因之一。由于它能抵抗抗生素具有抗感染作用,因此只能通過去除種植體來控制感染,從而極大的增加了患者的痛苦和治療費(fèi)用。這就需要在其表面構(gòu)建一種抗菌性的膜/涂層/表面,水溶性的抗菌劑與疏水聚合物會(huì)存在不相容及分布不均勻的問題。如何利用簡單方法,將抗菌性水溶性功能分子與疏水聚合物基質(zhì)均勻融合,構(gòu)建抗菌性功能膜/涂層/表面,是一個(gè)待解決的技術(shù)難題�，F(xiàn)有技術(shù)利用物理吸附或共價(jià)接枝等手段將功能分子固定在疏水聚合物基質(zhì)表面,存在功能效期短、工藝復(fù)雜的缺陷。利用磷酸鋯二氧化硅、碳納米管、石墨烯等無機(jī)載體,可以實(shí)現(xiàn)功能分子與疏水聚合物基質(zhì)的均勻融合,但載體自身需預(yù)先進(jìn)行改性處理,制備過程比較復(fù)雜。由此本文研究內(nèi)容將從以下兩個(gè)方面進(jìn)行闡述:第一部分:本實(shí)驗(yàn)以兩親性生物碳渣微粒為載體,通過共價(jià)結(jié)合方法接枝殼聚糖,以香草醛、縮水甘油三甲基氯化銨(GTMAC)為改性試劑,采用化學(xué)方法對該殼聚糖碳渣微粒進(jìn)行結(jié)構(gòu)改造。通過化學(xué)顯色定性實(shí)驗(yàn)、Zeta電位測定、熱重(TG)分析、紫外分光光度法、傅里葉變換紅外光譜法、分散性考察和對抗菌性能測試進(jìn)行表征。一系列表征手段驗(yàn)證了香草醛和GTMAC的成功接枝,利用溶劑共混法,將ACPs衍生物摻雜在疏水聚合物熱塑性聚氨酯彈性體(TPU)基質(zhì)中,構(gòu)建了膜復(fù)合物。研究發(fā)現(xiàn),ACPs衍生物均能與疏水聚合物一致融合。ACPs衍生物的摻雜不僅有利于疏水聚合物基質(zhì)極性和力學(xué)性質(zhì)的改善,而且給予其抗菌功能。并證明該功能化碳渣微粒及膜具有良好的抗菌性能。本實(shí)驗(yàn)成功制備了O-季銨化香草基殼聚糖碳渣微粒及復(fù)合物膜具有良好的兩親性和廣譜抗菌性能,在化妝品醫(yī)藥敷料和紡織物等領(lǐng)域具有非常廣闊的發(fā)展前景。第二部分:以殼聚糖為對象對其進(jìn)行結(jié)構(gòu)改造,設(shè)計(jì)合成了一種分散性好、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、低毒性、抗菌譜廣的可降解材料。以兩親性生物碳渣微粒為載體,通過共價(jià)結(jié)合方法接枝殼聚糖,乙二胺四乙酸(EDTA)修飾殼聚糖及螯合Ce~(4+)并對Ce~(4+)進(jìn)行紅外圖譜分析及熱重(TG)等表征。本實(shí)驗(yàn)成功制備了螯合鈰離子的乙二胺四乙酸酐殼聚糖碳渣微粒,它能破壞細(xì)菌產(chǎn)生的生物被膜。
【學(xué)位單位】：河南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：R318.08
【部分圖文】：

稱取質(zhì)量為 200 mgACPs 置于 40 mL 規(guī)格離心管中，加入 20 mL PB 緩沖液（p5.3）中，超聲分散均勻后，依次加入 200 mg 的 EDC、NHS，置于搖床上(200 r/min充分振搖 2 h 進(jìn)行活化；將 200 mg CS 溶解于 20 mL 1％的醋酸溶液后，與活化后的ACPs 充分混勻繼續(xù)反應(yīng) 24 h，用 1％的醋酸溶液離心洗滌 6 次，于 50℃真空干燥至恒重。得到殼聚糖碳渣微粒(ACPs-CS)[44,45]。將 200 mg 殼聚糖碳渣微粒分散于 6 m質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 2％的醋酸溶液中，置于 50 mL 的錐形瓶中，將 2.0 g 香草醛(Vanillin)溶解于 10 mL 甲醇后加入上述體系，室溫下磁力攪拌反應(yīng) 48 h，反應(yīng)完畢用 1mol/L 的氫氧化鈉溶液調(diào) PH 值為中性，用丙酮和甲醇分別離心洗滌三次后于 40℃真空干燥至恒重。得到香草基殼聚糖碳渣微粒[ACPs-CS(V)][46-48]。將 150 mgACPs-CS(V)和 8 m異丙醇(IPA)依次加入 50 mL 三頸燒瓶中，超聲分散均勻，在 70℃攪拌反應(yīng) 16 h，同時(shí)將 810 mg GTMAC 溶于 8 mL 異丙醇中，分八次加入反應(yīng)體系中，用丙酮和甲醇分別離心洗滌三次后于 50℃真空干燥至恒重。合成路線如下（圖 2）得到 O-季銨化香草基殼聚糖碳渣微粒[ACPs-CS-(V)-Q][49,50]

說明在-NH2發(fā)生了取代，說明了香草醛的成功接枝。ACPs-CS(V)Ps-CS(V)相比，975 cm-1為季銨鹽吸收峰（950-1000 cm-1）,1110 cm-1為季銨N 伸縮振動(dòng)峰，1490 cm-1峰的極度增強(qiáng)是季銨鹽中 -CH3、-CH2的 -C-H 彎成的結(jié)果，都說明了季銨基團(tuán)的成功引入。

2-3 (a) ACPs；(b) ACPs-CS；(c) ACPs-CS(V)；(d) ACPs-CS(V)-Q 的 Zeta 電位分布圖。Fig.2-3 The Zeta of a) ACPs; b) ACPs-CS; c) ACPs-CS (V); d) ACPs-CS(V)-Q.
【參考文獻(xiàn)】

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1 何巧;陳思敏;李軒豪;陳玲;諶立巍;王家葵;;穿心蓮內(nèi)酯對銅綠假單胞菌PAO1生物被膜形成的影響[J];中藥藥理與臨床;2015年01期

2 李瑋;李明春;辛梅華;;糠醛改性O(shè)-季銨化殼聚糖衍生物的合成及其抗菌性能[J];化工進(jìn)展;2014年04期

本文編號：2849538