【摘要】：表面增強(qiáng)拉曼散射光譜(SERS)具有響應(yīng)快、指紋特征峰窄、樣品無損及單分子級(jí)靈敏度等優(yōu)點(diǎn),作為一種超靈敏的分析工具在生物傳感和生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域引起了極大的研究興趣。由于拉曼增強(qiáng)對(duì)增強(qiáng)基底的尺寸、形貌及組成高度敏感,均一穩(wěn)定的SERS活性基底的合理設(shè)計(jì)成為提高SERS靈敏度和重現(xiàn)性的關(guān)鍵問題之一。癌癥作為致死率極高的疾病之一,嚴(yán)重威脅著人類的健康和生命。為了進(jìn)行癌癥的早期診斷和精準(zhǔn)治療,本工作采用了金基納米材料作為SERS活性基底,設(shè)計(jì)制備了功能化的SERS探針和SERS傳感平臺(tái)。這些基底材料可用于癌細(xì)胞和正常細(xì)胞的區(qū)分,進(jìn)而用于癌癥治療效果的評(píng)估。此外,它們還被用于構(gòu)建雙功能診療一體化納米平臺(tái)用于SERS成像引導(dǎo)的腫瘤細(xì)胞近紅外光熱治療。主要內(nèi)容概括如下:1、高SERS活性“麻團(tuán)狀”Au-NGQD NPs制備及其液相拉曼檢測(cè)與細(xì)胞成像應(yīng)用為了實(shí)現(xiàn)溶液相中超靈敏、可靠的SERS分析,合理地設(shè)計(jì)具有高穩(wěn)定、高SERS增強(qiáng)性能的納米結(jié)構(gòu)基底非常必要。本工作中,我們利用簡便的方法制備了“麻團(tuán)狀”單分散的氮摻雜石墨烯量子點(diǎn)包裹的金納米顆粒(Au-NGQD NPs),并進(jìn)一步探索了其作為均相SERS基底的增強(qiáng)效應(yīng)及細(xì)胞成像應(yīng)用。以單分散的Au-NGQD NPs為基底,可以實(shí)現(xiàn)低至1pM濃度分子的檢測(cè),通過對(duì)多種芳烴的直接SERS檢測(cè),驗(yàn)證了Au-NGQD NPs的檢測(cè)普適性。時(shí)域有限差分(FDTD)模擬和密度泛函理論(DFT)計(jì)算成功地解釋了其增強(qiáng)機(jī)理。此外,以4-NBT(對(duì)硝基苯硫酚)為報(bào)告分子,以MPBA(對(duì)巰基苯硼酸)為靶向分子,構(gòu)建了MPBA/4-NBT@Au-NGQD探針。該探針可以特異性識(shí)別癌細(xì)胞表面過表達(dá)糖基,通過SERS成像可以有效區(qū)分癌細(xì)胞與正常細(xì)胞。制備的Au-NGQD NPs在溶液相中作為SERS納米基底在現(xiàn)場拉曼光譜檢測(cè)應(yīng)用上具有很大潛力。2、核酸適配體功能化AuNC/Si02核殼拉曼探針在細(xì)胞SERS成像和近紅外光熱治療中的應(yīng)用本工作制備了一種核酸適配體功能化二氧化硅包覆金納米立方籠(AuNC/SiO2/Apt)核殼結(jié)構(gòu)拉曼探針,并將其用于乳腺癌細(xì)胞MCF-7的拉曼成像和近紅外光熱治療。AuNC/Si02/Apt探針通過核酸適配體AS411與癌細(xì)胞表面核仁素蛋白相互作用,靶向識(shí)別核仁素蛋白過表達(dá)的癌細(xì)胞,從而提高探針特異性。另一方面,低細(xì)胞毒性和高光熱轉(zhuǎn)換能力使得該拉曼探針可作為光熱治療試劑。我們通過各種表征手段對(duì)該探針形貌結(jié)構(gòu)、光學(xué)和光熱性能進(jìn)行了表征,并以MCF-7細(xì)胞為模型,考察了AuNC/Si02/Apt探針在細(xì)胞靶向拉曼成像和近紅外光熱治療中的可行性。研究結(jié)果表明,該雙功能探針可以成功用于SERS成像介導(dǎo)的癌細(xì)胞鑒別和光熱治療。
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TB383.1;O657.37;R318.08
【圖文】：

第一章逡逑其表面的自由電子會(huì)在入射光光子的作用下發(fā)生集體振蕩，這種現(xiàn)象被定義為表面等離子逡逑體共振［１３，１４］。表面等離子體主要分為兩類：（１）局域表面等離子體（ＬＳＰ，如圖１－ｌａ所示），逡逑電子在納米結(jié)構(gòu)內(nèi)部或附近相干振蕩。（２）傳播表面等離子體或表面等離子體極化子（ＳＰＰｓ，逡逑如圖１－ｌｂ所示），電子沿金屬表面以縱波的形式相干振蕩［１５Ｌ等離子體納米材料中的ＬＳＰ逡逑可以被遠(yuǎn)場入射光激發(fā)，其能量可以集中在納米級(jí)特征結(jié)構(gòu)中，如邊緣、尖端或裂縫，從逡逑而將局部電磁場強(qiáng)度增強(qiáng)２？５個(gè)數(shù)量級(jí)。ＬＳＰ也可以被局部振蕩源（偶極子，四極子等）逡逑激發(fā)，這些振蕩源通過等離子體納米結(jié)構(gòu)重新輻射到遠(yuǎn)場［１６］。當(dāng)入射光光子的頻率與等離逡逑子體共振頻率一致時(shí)，貴金屬金納米粒子能輻射出雙極場，并可以與激發(fā)電場耦合。伴隨逡逑這一過程的發(fā)生，貴金屬表面的局部電場重新分布，在特定區(qū)域中，電磁場強(qiáng)度急劇增強(qiáng)，逡逑這些特定區(qū)域在ＳＥＲＳ中被稱為“熱點(diǎn)”

上的拉曼分子信號(hào)。由于納米顆粒表面完全被過渡金屬覆蓋，所以Ａｕ＠ＴＭ納米顆粒的整逡逑體的表面性質(zhì)更接近于過渡金屬性質(zhì)。該方法的優(yōu)點(diǎn)是殼層厚度可控、方法簡單、快捷。逡逑通過三維有限時(shí)域差分（３Ｄ－ＦＤＴＤ）模擬可以證明Ａｕ＠ＴＭ納米粒子ＳＥＲＳ活性。如圖１－３逡逑所示，如果過渡金屬殼是超薄的，則過渡金屬外側(cè)的電磁場也是極強(qiáng)的，因此可以增強(qiáng)Ｐｔ逡逑殼上分子的拉曼信號(hào)。當(dāng)殼層厚度增加時(shí)，分子與Ａｕ核之間的距離增加，電磁場增強(qiáng)呈逡逑指數(shù)下降，ＳＥＲＳ信號(hào)也呈指數(shù)下降。逡逑１２逡逑

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本文編號(hào)：2713658