【摘要】：組織粘合劑是組織器官修復(fù)的重要材料之一,目前商用組織粘合劑主要應(yīng)用于軟組織的粘合和修復(fù)。而針對硬組織的修復(fù),臨床上則主要利用傳統(tǒng)的金屬板或者螺釘?shù)炔考M(jìn)行固定,其過程繁瑣、修復(fù)效果不佳并且增加了病患的痛苦。因此,應(yīng)用于硬組織損傷修復(fù)組織粘合劑的開發(fā)具有重要的臨床意義。本研究提出了一種基于天然植物成分單寧酸(Tannic acid)的硬組織粘合材料制備方法。單寧酸分子鏈中的高密度苯環(huán)結(jié)構(gòu)可以使材料在液態(tài)環(huán)境中具有穩(wěn)定性,同時大量的鄰三苯酚結(jié)構(gòu)能與被粘合材料表面形成氫鍵以實現(xiàn)牢固結(jié)合。在此基礎(chǔ)上,長鏈聚乙二醇(PEG)分子能夠通過氫鍵與單寧酸產(chǎn)生相互作用,兩者的混合物之間會形成連續(xù)穩(wěn)定的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。為了進(jìn)一步增強材料的力學(xué)性能,采用無機(jī)硅酸鎂鋰納米片(Laponite)通過誘導(dǎo)與絡(luò)合作用,與上述兩種組分混合,得到了單寧酸-聚乙二醇-硅酸鎂鋰納米片復(fù)合材料(TA/PEG/Lap)。這種方法的優(yōu)點是制備簡單,僅通過簡單共混單寧酸、聚乙二醇與硅酸鎂鋰納米片,即得到TA/PEG/Lap三相復(fù)合材料體系。該材料表現(xiàn)出逐漸固化的力學(xué)行為,在靜置12h,壓縮彈性模量顯著提高,壓縮彈性模量由6.36 kPa增致31 MPa,如此高的力學(xué)強度甚至可滿足骨組織修復(fù)對材料強度的要求。同時材料固化前仍具有可注射、可再加工性、粘附性。通過骨組織粘附實驗,進(jìn)一步證明了TA/PEG/Lap與硬組織具有粘附性。將TA/PEG/Lap浸提液進(jìn)行細(xì)胞培養(yǎng),通過細(xì)胞增殖和死活染色觀察表明粘合劑材料具有優(yōu)異的生物相容性。為了探究TA/PEG/Lap中分子間的相互作用,實驗采用紅外光譜檢測(FT-IR)、流變檢測、等溫滴定量熱法(ITC)、X射線光電子能譜檢測(XPS)等多種檢測手段,進(jìn)一步闡明了粘合劑材料的自固化機(jī)理。實驗表明TA、PEG和Laponite之間存在多重相互作用,例如TA與PEG之間的氫鍵結(jié)合作用,Laponite中Mg~(2+)與TA之間的絡(luò)合作用,PEG對Laponite自組裝的誘導(dǎo)作用,以及Laponite對TA單體氧化形成共價交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的誘導(dǎo)作用等。從FTIR、ITC和XPS結(jié)果可以推測,當(dāng)TA/PEG/Lap中的TA和Laponite網(wǎng)絡(luò)未形成時,可逆的氫鍵、金屬離子絡(luò)合相互作用使TA/PEG/Lap具有可注射、自修復(fù)和反復(fù)液態(tài)粘合的性能。另外,根據(jù)流變數(shù)據(jù),我們推測Laponite納米片層材料可能誘導(dǎo)TA形成二聚體,從而使得復(fù)合材料體系共價交聯(lián)數(shù)量增加,同時Laponite自身可形成凝膠網(wǎng)絡(luò),兩者協(xié)同作用,使得TA/PEG/Lap復(fù)合材料的機(jī)械性能大幅提高。綜上所述,TA/PEG/Lap組分之間多重相互作用相互協(xié)同賦予其優(yōu)異的力學(xué)性質(zhì),同時其具有良好生物相容性,在硬組織修復(fù)方面具有極大的臨床應(yīng)用潛力。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：R318.08

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6 宋W歐，

本文編號：2709741