【摘要】：通過研制新型的骨組織修復(fù)材料，幫助患者修復(fù)缺損或缺失的骨組織，更好的恢復(fù)人體硬組織功能是醫(yī)學(xué)界和生物醫(yī)學(xué)材料學(xué)界多年來一直在探索并試圖解決的重要問題。本研究首先采用溶膠-凝膠技術(shù)結(jié)合模板法，制備出具有卷曲片層結(jié)構(gòu)的生物活性玻璃，然后通過原位凝固成型工藝結(jié)合光固化快速成型技術(shù)制備出具有較高力學(xué)強(qiáng)度和一定孔隙率的具有有序堆砌孔結(jié)構(gòu)的生物活性玻璃陶瓷支架材料，研究了這一支架材料的制備工藝、物理化學(xué)性質(zhì)、體外磷灰石礦化活性和降解性能，并以成骨細(xì)胞MG-63為細(xì)胞模型研究了生物活性玻璃陶瓷支架的細(xì)胞相容性。主要研究工作如下： 首先，通過傳統(tǒng)熔融法制備了45S5生物活性玻璃，采用溶膠-凝膠技術(shù)結(jié)合非離子型嵌段共聚物P123作為模板制備出具有卷曲片層結(jié)構(gòu)的58S生物活性玻璃粉體，然后在模擬體液SBF中浸泡表征其體外礦化性能，發(fā)現(xiàn)隨浸泡時(shí)間的延長，磷灰石晶體在顆粒表面成核生長，并最終覆滿整個(gè)表面。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，本實(shí)驗(yàn)制備的45S5和58S生物活性玻璃粉體都具有良好的生物活性和體外礦化性能。 其次，通過調(diào)節(jié)制備工藝參數(shù)來改善生物活性玻璃漿料的流動性，制備出了流動性好，性能穩(wěn)定的生物活性玻璃漿料，采用原位凝固成型工藝結(jié)合光固化快速成型技術(shù)制備出具有較高力學(xué)強(qiáng)度和一定孔隙率的具有有序堆砌孔結(jié)構(gòu)的生物活性玻璃陶瓷支架材料。結(jié)果表明，我們制備的這一支架材料是一種部分結(jié)晶的生物活性玻璃陶瓷材料，結(jié)晶部分為針狀Na_4Ca_4(Si_6O_(18))晶體；μCT結(jié)果表明支架材料的孔隙率約為61%，基本滿足松質(zhì)骨孔隙率要求；萬能力學(xué)電子試驗(yàn)機(jī)測試結(jié)果表明該支架材料的抗壓強(qiáng)度約在12.37±1.25MPa，基本滿足松質(zhì)骨力學(xué)強(qiáng)度要求。 再次，我們將制備的生物活性玻璃陶瓷支架材料浸泡于SBF溶液中，通過觀察其表面磷灰石的生成速率來評價(jià)其生物活性和礦化能力。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下：支架材料在浸泡過程中離子溶出的同時(shí)伴隨著碳酸磷灰石HCA礦化層的生成，磷灰石晶體起初在支架表面成核生長，，14天后覆滿了整個(gè)表面，說明我們制備的支架材料具有良好的體外礦化能力；通過檢測浸泡支架后SBF溶液的變化，發(fā)現(xiàn)pH值在第1天呈現(xiàn)一個(gè)快速增長趨勢，然后增長速率有所減緩，3天后達(dá)到一個(gè)相對平穩(wěn)的狀態(tài)，最終穩(wěn)定在7.65左右。我們同時(shí)對浸泡后支架的重量變化做了記錄，發(fā)現(xiàn)浸泡1天后支架的重量損失約在8-9%，隨后保持穩(wěn)定，7天后又開始下降，21天后重量損失達(dá)到20.7%左右。我們認(rèn)為重量損失的原因可能是由于支架材料在SBF溶液浸泡過程中的離子溶出導(dǎo)致的，在1-7天浸泡時(shí)間段出現(xiàn)的動態(tài)平衡，可能是由于支架材料表面的磷灰石礦化生成速率與離子溶出速率一致引起的。我們還通過ICP技術(shù)測試了浸泡支架后SBF溶液中離子濃度的變化，發(fā)現(xiàn)在24h內(nèi)溶液中Si離子濃度呈快速增加，24h后仍持續(xù)增加但增速變緩，這說明浸泡初期Si離子釋放主要由擴(kuò)散作用控制，24h后還受到磷灰石礦化層的抑制而有所減緩。浸泡24h后，溶液中的Ca~(2+)離子濃度趨向于一個(gè)穩(wěn)定值，可能是因?yàn)榇藭r(shí)磷灰石的生成速率和支架材料中的離子溶出速率達(dá)到了一個(gè)動態(tài)平衡。溶液中P離子濃度隨時(shí)間增加呈逐漸降低的趨勢，是因?yàn)镻是生成磷灰石的必須元素，材料中溶解出的P不足也抑制了磷灰石的生長。最后，我們對支架浸泡過程中Si離子的釋放動力學(xué)進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)支架材料中Si元素在0-24小時(shí)時(shí)間段內(nèi)的釋放基本遵循一級動力學(xué)釋放模型，此過程屬于擴(kuò)散-溶解控制。支架開始溶解時(shí)，材料本身的Si含量較大，而溶液中幾乎為0，所以在水分子的擴(kuò)散-釋放機(jī)制作用下，Si的釋放速率在浸泡初始階段較大，而后趨向于平緩。 最后，我們還探討了規(guī)則孔隙結(jié)構(gòu)與不規(guī)則孔隙結(jié)構(gòu)的支架材料對成骨細(xì)胞粘附、增殖的影響。實(shí)驗(yàn)采用成骨細(xì)胞MG-63為細(xì)胞模型，經(jīng)過一天的共培養(yǎng)，掃描電鏡觀察發(fā)現(xiàn)大量細(xì)胞已經(jīng)伸出偽足并緊緊粘附在支架材料上，并通過MTT法檢測細(xì)胞的增殖情況，結(jié)果發(fā)現(xiàn)規(guī)則孔隙結(jié)構(gòu)支架材料上的細(xì)胞活性明顯高于不規(guī)則孔隙結(jié)構(gòu)支架材料上的細(xì)胞活性，并且兩者具有統(tǒng)計(jì)學(xué)顯著性差異。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號】：R318.08

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2414527