發(fā)布時間：2018-03-04 07:22

  本文選題：二氧化鈦　切入點(diǎn)：碳納米管　出處：《華中科技大學(xué)》2013年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：二氧化鈦是一種優(yōu)秀的半導(dǎo)體材料,具有很多良好特性,例如無毒無害,化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定,高化學(xué)及表面活性,合適的能帶,較高的光電轉(zhuǎn)換效率,制備成本低廉,在能源和環(huán)保領(lǐng)域具有很廣泛的應(yīng)用前景。雖然對于二氧化鈦的研究已經(jīng)取得不少成果,但是依然存在很多有待解決的問題。比如太陽能有效利用率不高,量子產(chǎn)率低,難以從催化體系中分離,銳鈦礦型結(jié)構(gòu)熱穩(wěn)定性差等。通過對二氧化鈦進(jìn)行改性處理可以有效解決上述難題。本文主要研究了通過復(fù)合不同功能材料來對二氧化鈦進(jìn)行改性處理及其形貌,結(jié)構(gòu),組成,表面化學(xué)等表征。同時也研究了改性二氧化鈦?zhàn)鳛楣獯呋瘎┖凸腆w酸在環(huán)境保護(hù)和生物能源方面的應(yīng)用。論文完成的工作如下： (1)通過氧化處理,制備了表面改性碳納米管,通過透射電子顯微鏡成像、X射線粉末衍射、Zeta電位、拉曼和紅外光譜等系列表征研究了碳納米管的形貌,結(jié)構(gòu)和表面特性。結(jié)果表明,碳納米管經(jīng)過修飾處理以后,去除了雜質(zhì),纏繞情況得到減輕,部分管壁表面受到侵蝕,端口被打開,并且具有豐富的功能基團(tuán)。 (2)采用改良溶膠凝膠法制備了碳納米管負(fù)載的二氧化鈦復(fù)合物。對復(fù)合物進(jìn)行了掃描電子顯微鏡成像、透射電子顯微鏡成像、X射線粉末衍射、紫外可見吸收光譜、Zeta電位、X射線光電子能譜和紅外光譜等系列表征。結(jié)果表明,500℃煅燒處理以后,二氧化鈦為銳鈦礦型結(jié)構(gòu),而且均勻負(fù)載在碳納米管表面。光譜研究顯示碳納米管和二氧化鈦之間存在相互作用,碳納米管的加入改善了二氧化鈦光生電子空穴對的復(fù)合情況。和改性前相比,二氧化鈦的光響應(yīng)范圍擴(kuò)展到可見光區(qū)。通過光降解甲基橙實(shí)驗(yàn)檢測碳納米管-二氧化鈦復(fù)合物的光催化活性。結(jié)果表明,復(fù)合物的光催化活性好于單純的二氧化鈦顆粒,而且遵循一級動力學(xué)方程�？梢姽鈼l件下240分鐘,紫外光條件下100分鐘光催化反應(yīng)后,甲基橙被徹底降解。優(yōu)化實(shí)驗(yàn)表明,碳納米管含量為5%的復(fù)合物,經(jīng)過500℃煅燒以后,在酸性條件下具有最高的光催化活性。經(jīng)過4次可見光和紫外光條件下的循環(huán)使用以后,復(fù)合物催化甲基橙的脫色率分別為89%和95%。 (3)采用溶膠凝膠法制備了尺寸可控的氧化硅納米顆粒,探索了不同制備條件,例如醇種類,正硅酸乙酯(TEOS)和氨水用量等,對氧化硅形貌結(jié)構(gòu)的影響。通過掃描電子顯微鏡成像、透射電子顯微鏡成像、X射線粉末衍射和紅外光譜等系列手段對樣品進(jìn)行了表征。 (4)制備了氧化硅-二氧化鈦復(fù)合物。對復(fù)合物進(jìn)行了掃描電子顯微鏡成像、透射電子顯微鏡成像、X射線粉末衍射、比表面積/孔徑分布、Zeta電位和紅外光譜等系列表征。結(jié)果表明,尺寸為10nm左右的銳鈦礦型二氧化鈦納米顆粒均勻負(fù)載在氧化硅表面。當(dāng)煅燒溫度為600℃,金紅石型二氧化鈦所占比例為10.28%。二氧化鈦外殼厚度隨著反應(yīng)時間逐漸變大,從6小時的40nm增加到24小時的160nm左右。通過光降解甲基橙實(shí)驗(yàn)檢測復(fù)合物的光催化活性,同時研究了催化劑制備條件和反應(yīng)條件對降解的影響。結(jié)果表明,氧化硅含量為10%的復(fù)合物,經(jīng)過500℃煅燒以后,在酸性條件下具有最高的光催化活性(ka=0.042min-1)。 (5)采用直接水解法制備了氧化鉆顆粒,并對其進(jìn)行了掃描電子顯微鏡成像、透射電子顯微鏡成像、X射線粉末衍射和X射線熒光能譜等系列表征。 (6)制備了氧化鋯-二氧化鈦復(fù)合物。對復(fù)合物進(jìn)行了掃描電子顯微鏡成像、透射電子顯微鏡成像、X射線粉末衍射系列表征。通過光降解羅丹明B檢測復(fù)合物的光催化活性。 (7)采用改良的溶膠凝膠法制備了氧化鋯-二氧化鈦復(fù)合固體酸,并通過紅外光譜、X射線粉末衍射和Hammett指示劑進(jìn)行了表征。通過酯化反應(yīng)檢測了固體酸的催化活性,同時研究了催化劑制備條件和反應(yīng)條件對酯化反應(yīng)的影響。結(jié)果表明,氧化鋯含量為16.1%的固體酸,經(jīng)過500℃煅燒以后,在反應(yīng)溫度為130℃,催化劑用量為5%,反應(yīng)時間為4小時,醇油摩爾比為15的條件下具有最佳的酯化效果。在連續(xù)反應(yīng)6次以后,固體酸催化劑的酯化效率降低到66%左右。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號】：R318.08

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：1564696