電化學(xué)分析技術(shù)的超高靈敏度、超快響應(yīng)速度及寬泛的檢測(cè)范圍的特點(diǎn)使其成為如今廣受關(guān)注的分析技術(shù)之一。但是要想實(shí)現(xiàn)直接應(yīng)用于實(shí)際復(fù)雜生物體系中,仍存在著很大的挑戰(zhàn)。本論文以新型的抗污染材料為基礎(chǔ),通過(guò)不同的方法成功構(gòu)建出不同的電化學(xué)生物傳感器,并利用各種表征手段系統(tǒng)地研究了傳感器界面的抗污染性能。最后通過(guò)電化學(xué)分析方法對(duì)各種低污染生物傳感器對(duì)肺部疾病的分析檢測(cè)能力進(jìn)行了探索。本論文的主要研究?jī)?nèi)容概括如下:（1）利用NH₂-MIL-53（Al）大孔徑及超大比表面的特性,通過(guò)物理吸附將小分子G4聯(lián)體（G4-Hemin）嵌入,從而構(gòu)建出新型的金屬有機(jī)框架（MOF）酶（G4-Hemin@MOF）。然后在H₂O₂存在下詳細(xì)研究了其催化TMB的反應(yīng)的活性和穩(wěn)定性。結(jié)果表明這種新酶的活性明顯優(yōu)于傳統(tǒng)的Hemin或G4-Hemin,甚至比Hemin@MOF更強(qiáng)（G4-Hemin@MOF>G4-Hemin>Hemin@MOF>Hemin）。并且其穩(wěn)定性良好,八天之后,其催化性能也僅只有13.8%的下降�；谠撁负途垡蚁﹣啺罚�... 

【文章來(lái)源】：青島科技大學(xué)山東省

【文章頁(yè)數(shù)】：87 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

基于工作電極、參比電極和輔助電極構(gòu)成的電化學(xué)的生物傳感器設(shè)備的示意圖

負(fù)電荷增加，因此電極界面?zhèn)鬏斨甘緞╇娮觽鬟f速度有一定的改變，使得相應(yīng)生物的交流阻抗或者電流會(huì)發(fā)生相對(duì)應(yīng)的變化,因此可以通過(guò)阻抗和電流等方來(lái)法構(gòu)建電化學(xué)DNA生物傳感器。例如，2016年，Wang等人[41]，如圖1-2所示，采用金納米顆粒修飾的多壁碳納米管還原的氧化石墨烯納米帶來(lái)固定探針單鏈DNA，當(dāng)靶標(biāo)DNA通過(guò)雜交反應(yīng)被固定修飾在電極表面上時(shí)，由于形成的雙鏈DNA抑制了[Fe(CN)6]3-/4-在界面的電子轉(zhuǎn)移過(guò)程，所以導(dǎo)致阻抗信號(hào)顯示出增長(zhǎng)的趨勢(shì)，從而實(shí)現(xiàn)具有高靈敏性(3.3×10-17M)，高選擇性的檢測(cè)靶標(biāo)DNA。圖1-2.電化學(xué)阻抗DNA生物傳感器制造的示意圖以及靶DNA檢測(cè)的原理。Figure1-2SchematicoftheelectrochemicalimpedimetricDNAbiosensorfabricationandprinciplefortargetDNAdetection.另外，由于鳥(niǎo)嘌呤（G）是很容易發(fā)生電化學(xué)氧化反應(yīng)，并且在發(fā)現(xiàn)內(nèi)在鳥(niǎo)嘌呤氧化信號(hào)之后[42]，已經(jīng)進(jìn)行了核酸的直接伏安法測(cè)量以監(jiān)測(cè)DNA/RNA/PNA雜交。監(jiān)測(cè)與鳥(niǎo)嘌呤相關(guān)的特定陽(yáng)極峰的變化可提供有關(guān)傳感器表面上的DNA是單鏈還是雙鏈的信息[43]。圖1-3[44]是鳥(niǎo)嘌呤氧化信號(hào)構(gòu)建的DNA生物傳感器

青島科技大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文5有關(guān)的原理圖。圖1-3基于鳥(niǎo)嘌呤信號(hào)的策略無(wú)標(biāo)記地檢測(cè)與流感病毒DNA相關(guān)的雜交的方法1.―是/否‖檢測(cè)方法和2.―信號(hào)減少‖方法探針DNA包含肌苷堿基而不是鳥(niǎo)嘌呤，而目標(biāo)DNA包含鳥(niǎo)嘌呤堿基。Figure1-3Schematicofthelabel-freedetectionofhybridizationrelatedtoInfluenzavirusDNAsbyusingguaninesignal-basedstrategies1.―YES/NOdetectionmethodologyand2.SIGNALDECREASE‘method.ProbeDNAcontainsinosinebaseinsteadofguanineandtargetDNAcontainsguaninebase.（2）基于引入電化學(xué)活性物質(zhì)的檢測(cè)一般引入DNA中電化學(xué)活性的小分子物質(zhì)有兩種方法，一種是通過(guò)嵌入，另一種是通過(guò)直接的修飾。嵌入式，在理論中通過(guò)引入電化學(xué)活性的小分子物質(zhì)（嵌入劑）,它們能選擇性地與電極表面的雙鏈DNA結(jié)合。換一種說(shuō)法就是將完成雜交反應(yīng)后的電極孵育在含有嵌入劑的溶液進(jìn)行一段時(shí)間,或是在DNA雜交反應(yīng)之前,先加入一種電化學(xué)活性分子然后再進(jìn)行雜交反應(yīng),通過(guò)前后電化學(xué)檢測(cè)到的信號(hào)改變值與在界面上形成的雙鏈DNA成某種線性關(guān)系,因此能夠檢測(cè)溶液中靶標(biāo)DNA序列的濃度。我們常見(jiàn)的嵌入劑有一些抗腫瘤藥物和小分子染料等。例如，Heydarzadeh等人[45]，開(kāi)發(fā)了一種基于用多壁碳納米管（MWCNT）-殼聚糖（CHIT）納米復(fù)合材料和金納米顆粒（AuNPs）薄膜改性的電極界面，用于固定是基于DNA探針并以亞甲基藍(lán)（MB）為指示劑進(jìn)行雜交檢測(cè)。由于MB對(duì)單鏈和雙鏈DNA具有各種親和力。顯示了DNA雜交前后有著不同DPV電化學(xué)信號(hào)，如圖1-4所示。


本文編號(hào)：3272543