【摘要】： 全氟化合物(Perfluorinated compounds, PFCs)是一類新型有機污染物,它具有疏油、疏水特性,在環(huán)境中可以長期穩(wěn)定存在,由于這類物質(zhì)的特殊理化性質(zhì),自20世紀50年代以來,PFCs已經(jīng)被廣泛應用于各種工業(yè)和民用領域,進而經(jīng)由排放而普遍存在于各種環(huán)境介質(zhì)和包括人類在內(nèi)的生物體內(nèi)。目前評價人類PFCs暴露和體內(nèi)負荷均采用人體體液中PFCs濃度作為暴露標志物。但是人體血清、全血這些生物樣本存在一些缺點,如：易受感染和污染影響,不易收集、貯存和準備等,而人類指甲具有這些生物樣本所不具備的優(yōu)點,并且可以反映人體長期暴露狀況,因此本論文首次提出人類指甲中PFCs濃度可作為人體全氟化合物環(huán)境暴露的生物標志物。本研究建立了指甲中PFCs的分析方法并利用高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜技術,測定了來自沈陽市(代表中國城市地區(qū))、遼陽市弓長嶺區(qū)(代表中國城鎮(zhèn)地區(qū))和遼陽市栗子園村(代表中國農(nóng)村地區(qū))的兩個季節(jié)采集的237名6-12歲兒童手指甲中7種PFCs含量,并探討了可能影響兒童體內(nèi)PFCs負荷的因素與指甲中PFCs濃度之間的關系。 調(diào)查結(jié)果表明,春季采集的指甲樣品中,PFOS(全副辛烷磺酸)濃度城市地區(qū)最高(中位數(shù)：351ng/g),農(nóng)村地區(qū)其次(22ng/g),城鎮(zhèn)地區(qū)最低(0.9ng/g)。城市地區(qū)兒童指甲中PFHxS(全氟己烷磺酸)和PFTA(全氟十四烷酸)濃度最高(中位數(shù)分別為65和17ng/g),城鎮(zhèn)地區(qū)次之(中位數(shù)分別為14和5.8ng/g),農(nóng)村地區(qū)最低(中位數(shù)分別為8.6和4.9ng/g)。但農(nóng)村地區(qū)兒童指甲中PFOA(全氟辛酸)濃度顯著高于城市地區(qū)和城鎮(zhèn)地區(qū)兒童,可能該地區(qū)存在特殊暴露源。秋季采集的樣品中,PFOS、PFHxS和PFTA指甲濃度城鎮(zhèn)地區(qū)最高,農(nóng)村地區(qū)次之,城市地區(qū)最低。春季采集的指甲樣品中PFCs濃度的年齡差異較明顯,城市樣品中,9歲女生指甲中PFHxS濃度和9歲男生指甲中PFTA濃度顯著高于≥9歲兒童,而農(nóng)村樣品中,9歲兒童指甲中PFHxS濃度顯著高于≥9歲兒童,9歲男生指甲中PFOS、PFDoA和PFTA濃度顯著高于≥9歲男生,城鎮(zhèn)樣品中,9歲女生指甲中PFHxS和PFTA濃度顯著低于≥9歲女生,而9歲男生指甲中PFDA濃度顯著低于≥9歲男生。其他PFCs濃度未出現(xiàn)顯著性年齡差異。秋季采集的指甲樣品中僅農(nóng)村兒童指甲中PFTA濃度存在顯著性年齡差異,但9歲兒童顯著低于≥9歲兒童。城市地區(qū)的兒童指甲樣品中PFCs濃度存在顯著的性別差異,女生指甲中PFOA、PFNA(全氟壬酸)、PFDA(全氟癸酸)和PFTA濃度顯著高于男生。兩個不同季節(jié)采集的配對指甲樣品中PFCs濃度存在差異,春季采集的樣品中PFCs濃度高于秋季采集的樣品。與兒童指甲中PFCs濃度具有顯著相關性的因素主要包括：家中使用殺蟲劑狀況、飲水類型、食用罐頭食品狀況、牛肉和鴨蛋食用量以及家庭月人均收入。 以上研究結(jié)果顯示,兒童指甲中PFOS、PFHxS和PFTA濃度存在地區(qū)性差異,城市地區(qū)高于城鎮(zhèn)和農(nóng)村地區(qū)。兒童指甲中一些PFCs濃度存在年齡差異,9歲兒童高于≥9歲兒童。兒童指甲中PFOA、PFNA、PFDA和PFTA濃度存在性別差異,女生高于男生。兒童指甲中PFCs濃度存在季節(jié)差異,春季樣品高于秋季樣品。并且居住環(huán)境狀況、個人飲食習慣和社會經(jīng)濟背景對兒童指甲中PFCs濃度有顯著性影響。本研究結(jié)果提示,進一步闡明指甲和血清中PFCs濃度之間的相關性后,指甲中PFCs濃度可能成為該類環(huán)境污染物暴露狀況的生物標志物。
【圖文】：

氫溶液(體積比1:l)消化更徹底，殘渣較少，而高氯酸的使用無明顯作用。水浴加熱效果明顯，80oC加熱消化Zh即可徹底消化牛蹄粉末，而室溫96h仍不能徹底消化。結(jié)果表明酸消化液消化角質(zhì)蛋白的效果強于堿消化液(圖3.1)。因此，，選擇濃硝酸/過氧化氫溶液(體積比1:1)為指甲樣品的消化溶劑，對其進行加標回收率實驗。流程空白中PFOS濃度低于檢出限，實驗室污染可忽略。而加入消化液的樣品與對照樣品相比，回收率無顯著性差異，表明消化液不影響樣品中目標物的回收率，但基質(zhì)

兒童指甲中全氟化合物的地區(qū)性分布及其影響因素表3.7兩種前處理方法的PFOS回收率比較ab.3.7ComParisonofPFOSreeoveryfortwoPretreatme方法編號PFOS濃度(ng/mL)112.1液液萃取后sep一cAgri柱凈化312.6114.0一CAgri柱萃取并凈化11.89.6平均值士標準偏表示4500姍姍300020002500姍1000
【學位授予單位】：大連理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2010
【分類號】：R725.9

【參考文獻】

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1 秦俊法;指甲元素分析的生物學基礎及醫(yī)學應用[J];廣東微量元素科學;2003年04期

2 劉薇;金一和;全燮;董光輝;劉冰;王靜;王柯;于棋麟;齊藤憲光;;沈陽市降雪中PFOS和PFOA污染現(xiàn)狀調(diào)查[J];環(huán)境科學;2007年09期

3 劉冰;金一和;于棋麟;王柯;董光輝;李洪源;齊藤憲光;佐佐木和明;;松花江水系江水中全氟辛烷磺酸和全氟辛酸污染現(xiàn)狀調(diào)查[J];環(huán)境科學學報;2007年03期

4 金一和;丁梅;翟成;王烈;董光輝;舒為群;張穎花;齊藤憲光;佐佐木和明;;長江三峽庫區(qū)江水和武漢地區(qū)地面水中PFOS和PFOA污染現(xiàn)狀調(diào)查[J];生態(tài)環(huán)境;2006年03期

5 金一和,劉曉,李彤,秦紅梅,張穎花,齊藤憲光,佐佐木和明,小泉昭夫;沈陽地區(qū)成人血清和臍帶血中全氟有機物污染現(xiàn)狀[J];衛(wèi)生研究;2004年04期

6 金一和;董光輝;舒為群;丁梅;翟成;王烈;劉曉;齊藤憲光;佐佐木和明;;沈陽和重慶人群血清中全氟辛烷磺酸和全氟辛酸的污染水平比較研究[J];衛(wèi)生研究;2006年05期

7 金一和,劉曉,張迅,李彤,張穎花,齊藤憲光,佐佐木和明,小泉昭夫;人血清中全氟辛烷磺酰基化合物污染現(xiàn)狀[J];中國公共衛(wèi)生;2003年10期

8 金一和,劉曉,秦紅梅,麻懿馨,范軼歐,張穎花,齊藤憲光,佐佐木和明,小泉昭夫;我國部分地區(qū)自來水和不同水體中的PFOS污染[J];中國環(huán)境科學;2004年02期

9 劉曉暉;劉冰;金一和;;亞慢性全氟辛烷磺酸染毒對大鼠海馬細胞鈣穩(wěn)態(tài)的影響[J];中國環(huán)境科學;2010年01期

10 金一和,湯先偉,曹秀娟,張穎花;全球性全氟辛烷磺�；衔锃h(huán)境污染及其生物效應[J];自然雜志;2002年06期

本文編號：2677132