自工業(yè)革命以來,將二氧化碳進(jìn)行捕集和化學(xué)固定,并且用于后續(xù)的資源利用獲得化工產(chǎn)品是當(dāng)前科學(xué)界研究的主題,以創(chuàng)造經(jīng)濟(jì)價(jià)值,提高資源利用率。CO₂與環(huán)氧化物生成環(huán)狀碳酸酯(PC)的反應(yīng)是最綠色的經(jīng)濟(jì)反應(yīng)之一,環(huán)狀碳酸酯作為有機(jī)合成中非常重要的化學(xué)產(chǎn)品,在化工生產(chǎn)方面具有廣泛的用途。繼科研工作者合成金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)之后,發(fā)現(xiàn)了一種更復(fù)雜的沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs),該材料由金屬Zn或Co橋接咪唑環(huán)有機(jī)分子組成。由于其巨大的比表面積,極高的熱穩(wěn)定性,易于回收,結(jié)構(gòu)多樣以及可調(diào)節(jié)的性能,在催化等領(lǐng)域具有誘人的應(yīng)用前景。當(dāng)在溫和條件下除去溶劑分子時(shí),某些ZIFs可以在晶體結(jié)構(gòu)內(nèi)形成不飽和位點(diǎn),以促進(jìn)CO₂環(huán)氧化反應(yīng)。離子液體是由陰、陽離子組成的一種熔融的鹽,在常溫常壓下以液態(tài)形式存在。當(dāng)鹵素離子作為陰離子時(shí),由于其具有很強(qiáng)親核性而且易離去,在CO₂的環(huán)加成反應(yīng)中具有促進(jìn)環(huán)氧化合物開環(huán)的作用。本文分別通過共價(jià)鍵結(jié)合和溶劑熱法,將吡啶基離子液體引入多種ZIFs中,合成負(fù)載型催化劑,首先用多種現(xiàn)代表征方法對(duì)它們的組成結(jié)構(gòu)以...

【文章頁數(shù)】：69 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 CO₂的利用現(xiàn)狀
    1.3 CO₂與環(huán)氧化物合成環(huán)碳酸酯研究進(jìn)展
        1.3.1 離子液體催化劑
        1.3.2 功能化離子液體催化劑
        1.3.3 金屬配合物催化劑
        1.3.4 金屬氧化物催化劑
        1.3.5 金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)催化劑
        1.3.6 固載型催化劑
    1.4 金屬有機(jī)骨架材料的性質(zhì)及應(yīng)用
        1.4.1 金屬有機(jī)骨架材料的概念
        1.4.2 金屬有機(jī)骨架材料的制備方法
        1.4.3 金屬有機(jī)骨架材料在CO₂的捕獲和轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用
    1.5 本課題的主要研究內(nèi)容
第二章 吡啶基離子液體功能化ZIF-90催化CO₂環(huán)氧化性能研究
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
        2.2.2 催化劑表征手段
        2.2.3 催化劑性能評(píng)價(jià)
        2.2.4 產(chǎn)物分析
    2.3 催化劑的制備
        2.3.1 離子液體的制備
        2.3.2 ZIF-90 的制備
        2.3.3 ZIF-90-IL-n(n=1, 2,3)的制備
    2.4 樣品表征分析
        2.4.1 X射線衍射分析
        2.4.2 掃描電子顯微鏡分析
        2.4.3 傅里葉變換紅外光譜分析
        2.4.4 X光電子能譜分析
        2.4.5 氮?dú)馕?脫附分析
        2.4.6 熱重分析
        2.4.7 CO₂/NH₃程序升溫脫附分析
        2.4.8 電感耦合等離子體發(fā)射光譜測(cè)試
    2.5 催化劑活性研究
        2.5.1 各種催化劑的催化性能
        2.5.2 反應(yīng)時(shí)間對(duì)合成環(huán)狀碳酸酯的影響
        2.5.3 溫度對(duì)合成環(huán)狀碳酸酯的影響
        2.5.4 初始?jí)毫?duì)合成環(huán)狀碳酸酯的影響
        2.5.5 催化劑用量對(duì)合成環(huán)狀碳酸酯的影響
        2.5.6 催化劑穩(wěn)定性研究
        2.5.7 ZIF-90-IL-1對(duì)多種環(huán)氧化合物的催化活性
        2.5.8 多種催化劑催化CO₂環(huán)氧化轉(zhuǎn)化活性對(duì)比
        2.5.9 可能的反應(yīng)路徑
    2.6 本章小結(jié)
第三章 吡啶基離子液體功能化 ZIF-8、ZIF-67、ZIF-7、ZIF-9 催化CO₂環(huán)氧化性能研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
        3.2.2 催化劑性能評(píng)價(jià)
        3.2.3 產(chǎn)物分析
    3.3 催化劑的制備
        3.3.1 ZIF-8的制備
        3.3.2 ZIF-67的制備
        3.3.3 ZIF-7的制備
        3.3.4 ZIF-9的制備
        3.3.5 負(fù)載型催化劑的制備
    3.4 樣品表征分析
        3.4.1 X射線衍射分析
        3.4.2 掃描電子顯微鏡分析
        3.4.3 傅里葉變換紅外光譜分析
        3.4.4 氮?dú)馕?脫附分析
        3.4.5 熱重分析
        3.4.6 CO₂/NH₃程序升溫脫附分析
    3.5 催化劑活性研究
        3.5.1 各種催化劑的催化性能
        3.5.2 反應(yīng)參數(shù)對(duì)結(jié)果的影響
        3.5.3 催化劑穩(wěn)定性研究
    3.6 本章小結(jié)
第四章 結(jié)論與展望
    4.1 結(jié)論
    4.2 展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間取得的學(xué)術(shù)成果
致謝



本文編號(hào)：3906740