氨氣選擇性催化還原技術(shù)(NH₃-SCR)被認為是富氧條件下脫除NO_x最有效的技術(shù),具有菱沸石(CHA)結(jié)構(gòu)的Cu-SAPO-34分子篩催化劑因其較好的SCR反應(yīng)活性、N₂選擇性以及優(yōu)良的水熱穩(wěn)定性受到廣泛的關(guān)注。本文研究了水蒸氣對不同硅鋁比不同Cu負載催化劑NH₃-SCR活性的影響,通過H₂-TPR、NH₃-TPD、XRD以及XPS等手段探究水蒸氣對催化劑表面Cu物種的影響機制。采用離子交換法制備了一系列不同Cu含量Si/Al為1/4、1/10的Cu-SAPO-34催化劑,在含水(5 vol.%H₂O)與不含水SCR氣氛下(O₂含量為5%或者10%)進行活性測試;設(shè)計瞬態(tài)實驗,研究催化劑NH₃-SCR活性對水蒸氣存在與否的瞬態(tài)響應(yīng);進而設(shè)計實驗對比研究含水的SCR氣氛處理之后催化劑活性變化。結(jié)果顯示,相同Si/Al的催化劑樣品,Cu負載越高低溫下的活性越高,高溫下活性差別不大。水的存在會促進...

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【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 氮氧化物概況
        1.1.1 NOx的危害
        1.1.2 NOx的生成機理
        1.1.3 NOx的來源
    1.2 機動車污染物控制標準
    1.3 柴油車氮氧化物控制技術(shù)
    1.4 SCR催化劑研究
        1.4.1 貴金屬催化體系
        1.4.2 金屬氧化物催化體系
        1.4.3 分子篩催化體系
    1.5 Cu-CHA催化劑研究進展
        1.5.1 SAPO-34分子篩物理性質(zhì)
        1.5.2 Cu/CHA上NH₃-SCR的活性位點
        1.5.3 Cu/CHA上NH₃-SCR的反應(yīng)機理
        1.5.4 Cu負載以及Si/Al對催化劑NH₃-SCR活性影響
        1.5.5 H₂O對Cu-SAPO-34催化劑影響研究現(xiàn)狀
    1.6 課題目的意義及研究內(nèi)容
2 實驗及理論化學(xué)計算方法
    2.1 實驗儀器及化學(xué)試劑
    2.2 樣品的制備
        2.2.1 催化劑的制備
        2.2.2 催化劑的預(yù)處理
    2.3 催化劑活性評價系統(tǒng)及方法
        2.3.1 SCR活性評價系統(tǒng)
        2.3.2 SCR活性評價方法
    2.4 催化劑的表征手段
        2.4.1 電感耦合等離子發(fā)射光譜(ICP-OES)
        2.4.2 氫氣程序升溫還原(H₂-TPR)
        2.4.3 氨氣程序升溫脫附(NH₃-TPD)
        2.4.4 X射線光電子能譜(XPS)
        2.4.5 X射線衍射(XRD)
    2.5 理論化學(xué)計算
3 水蒸氣對Cu-SAPO-34催化劑NH₃-SCR反應(yīng)性能的影響
    3.1 引言
    3.2 實驗方法
        3.2.1 催化劑制備
        3.2.2 催化劑處理
        3.2.3 實驗設(shè)置
    3.3 不同Cu-SAPO-34催化劑的NH₃-SCR活性
        3.3.1 不同Cu負載催化劑的NH₃-SCR活性
        3.3.2 不同Si/Al催化劑的NH₃-SCR活性
    3.4 水蒸氣對不同Cu-SAPO-34催化劑脫硝性能的影響
        3.4.1 水蒸氣對催化劑反應(yīng)性能的影響
        3.4.2 催化劑NH₃-SCR活性對水蒸氣的瞬態(tài)響應(yīng)
        3.4.3 水處理對催化劑反應(yīng)性能的影響
    3.5 本章小結(jié)
4 水蒸氣對Cu-SAPO-34催化劑內(nèi)Cu物種的影響機制研究
    4.1 引言
    4.2 實驗及理論方法
        4.2.1 催化劑制備
        4.2.2 催化劑處理
        4.2.3 理論模型及方法
    4.3 催化劑表面銅物種的可還原性研究
        4.3.1 不同催化劑表面Cu物種可還原性變化
        4.3.2 SCR反應(yīng)之后Cu物種可還原性變化
    4.4 水蒸汽處理之后的Cu物種變化
        4.4.1 催化劑晶體結(jié)構(gòu)的變化
        4.4.2 水蒸汽處理之后Cu物種的可還原性變化
        4.4.3 水蒸汽處理之后催化劑表面酸性研究
        4.4.4 催化劑表面Cu物種的變化
    4.5 Cu物種水解的理論計算
    4.6 本章小結(jié)
5 全文總結(jié)及展望
    5.1 全文總結(jié)
    5.2 展望
參考文獻
附錄
    A.作者在攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文目錄
    B.學(xué)位論文數(shù)據(jù)集
致謝



本文編號：3847694