重型柴油車作為道路運(yùn)輸?shù)闹饕袚?dān)者,使用過(guò)程中會(huì)排放大量NO_x,引起一系列環(huán)境污染問(wèn)題。氨選擇性催化還原法(NH₃-SCR)是國(guó)際公認(rèn)的能夠滿足柴油車尾氣中NO_x在國(guó)Ⅵ(歐Ⅵ)下達(dá)標(biāo)排放的最有效技術(shù)。目前,具有CHA拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的Cu-SSZ-13是用于柴油車尾氣SCR處理的商用催化劑。然而該分子篩受國(guó)外專利限制,且合成所需要的N,N,N-三甲基-1-金剛烷氫氧化銨(TMAda-OH)模板劑價(jià)格昂貴、有劇毒,限制其工業(yè)應(yīng)用,因此研發(fā)性能優(yōu)異且環(huán)境友好的新構(gòu)型柴油車用SCR催化劑成為該領(lǐng)域的發(fā)展方向。ZK-5拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)與SSZ-13具有相似性,可分別利用低成本的無(wú)機(jī)模板劑和低毒性的有機(jī)模板劑成功合成,基于此,本文選用小孔Cu-ZK-5(KFI拓?fù)?分子篩為研究對(duì)象,探索其作為柴油車用SCR催化劑的可行性。進(jìn)一步剖析合成配方和活性銅物種對(duì)其NH₃-SCR反應(yīng)性能的影響機(jī)理;并利用原位漫反射紅外光譜技術(shù),探索了Cu-ZK-5催化劑表面的NH₃-SCR反應(yīng)機(jī)理和碳?xì)渲卸緳C(jī)理。本文研究結(jié)果如下...

【文章頁(yè)數(shù)】：84 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第1章 緒論
    1.1 概述
        1.1.1 我國(guó)機(jī)動(dòng)車尾氣氮氧化物控制現(xiàn)狀
        1.1.2 柴油車尾氣后處理系統(tǒng)
        1.1.3 選擇性催化還原氮氧化物技術(shù)
    1.2 NH₃-SCR分子篩催化劑的研究進(jìn)展
        1.2.1 鐵基分子篩催化劑
        1.2.2 銅基分子篩催化劑
    1.3 銅基小孔分子篩
        1.3.1 銅基小孔分子篩催化劑研究進(jìn)展
        1.3.2 影響銅基分子篩催化劑水熱穩(wěn)定性的因素
        1.3.3 影響銅基分子篩催化劑抗碳?xì)渲卸拘阅艿囊蛩?br>    1.4 提高低硅鋁比分子篩催化劑性能的研究
    1.5 研究意義及內(nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)材料與方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器設(shè)備
        2.1.1 主要實(shí)驗(yàn)試劑及反應(yīng)氣體
        2.1.2 主要實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 催化劑的制備
        2.2.1 ZK-5分子篩的制備
        2.2.2 Cu-ZK-5分子篩催化劑的制備
    2.3 催化劑性能評(píng)價(jià)
        2.3.1 催化劑活性評(píng)價(jià)
        2.3.2 催化劑水熱穩(wěn)定性評(píng)價(jià)
        2.3.3 不同空速條件下催化劑性能評(píng)價(jià)
        2.3.4 催化劑抗硫水性能評(píng)價(jià)
        2.3.5 催化劑抗丙烯中毒性能評(píng)價(jià)
    2.4 催化劑表征方法
        2.4.1 X射線粉末衍射儀(XRD)
        2.4.2 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.4.3 比表面積及孔結(jié)構(gòu)分析(N₂-吸附脫附)
        2.4.4 X射線熒光分析儀(XRF)
        2.4.5 H₂程序升溫還原(H₂-TPR)
        2.4.6 X射線光電子能譜分析(XPS)
        2.4.7 NH₃程序升溫脫附(NH₃-TPD)
        2.4.8 ²⁷Al固體核磁共振技術(shù)(²⁷Al-NMR)
        2.4.9 原位漫反射傅立葉變換紅外光譜(In situ DRIFTS)
第3章 Cu-ZK-5催化劑的制備及脫硝性能研究
    3.1 引言
    3.2 催化劑的制備
    3.3 不同模板劑制備的Cu-ZK-5催化劑NH₃-SCR性能
    3.4 不同模板劑Cu-ZK-5催化劑物理化學(xué)性質(zhì)探究
        3.4.1 XRD表征分析
        3.4.2 SEM和 N₂-吸附脫附表征結(jié)果
        3.4.3 ²⁷Al NMR表征分析
        3.4.4 硅鋁比(Si/Al)及銅含量分析
        3.4.5 H₂-TPR表征分析
        3.4.6 NH₃-TPD表征分析
    3.5 不同模板劑對(duì)Cu-ZK-5催化劑性能影響分析
    3.6 有機(jī)模板劑Cu-ZK-5催化劑抗硫以及抗硫水性能測(cè)試
    3.7 有機(jī)模板劑Cu-ZK-5催化劑在不同空速條件下SCR活性測(cè)試
    3.8 本章小結(jié)
第4章 銅含量對(duì)有機(jī)模板劑制備的Cu-ZK-5催化劑脫硝性能影響
    4.1 引言
    4.2 銅含量對(duì)有機(jī)模板劑制備的Cu-ZK-5催化劑SCR活性影響
    4.3 XRD及 N₂-吸附脫附表征分析
    4.4 銅含量對(duì)催化劑銅物種存在形式的影響
        4.4.1 NH₃-TPD
        4.4.2 H₂-TPR
        4.4.3 NH₃-Adsorption紅外分析
    4.5 銅含量對(duì)水熱穩(wěn)定性的影響
        4.5.1 水熱老化后樣品NH₃-SCR活性
        4.5.2 水熱老化后樣品XRD表征
        4.5.3 水熱老化前后銅物種性質(zhì)分析
    4.6 銅含量對(duì)Cu-ZK-5催化劑SCR活性和水熱穩(wěn)定性的影響
    4.7 低溫下Cu-ZK-5催化劑表面瞬態(tài)NH₃-SCR反應(yīng)機(jī)理研究
    4.8 本章小結(jié)
第5章 Cu-ZK-5催化劑抗丙烯中毒能力及丙烯中毒機(jī)理研究
    5.1 引言
    5.2 Cu-ZK-5催化劑丙烯中毒性能測(cè)試
    5.3 丙烯對(duì)Cu-ZK-5催化劑表面吸附NH₃物種的影響
    5.4 丙烯對(duì)Cu-ZK-5催化劑表面吸附NO物種的影響
    5.5 丙烯對(duì)Cu-ZK-5催化劑表面瞬態(tài)SCR反應(yīng)機(jī)理的影響
    5.6 本章小結(jié)
第6章 結(jié)論與建議
    6.1 結(jié)論
    6.2 建議
參考文獻(xiàn)
發(fā)表論文和參加科研情況
致謝



本文編號(hào)：3803185