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硫族尖晶石體系阻挫及相關(guān)物性研究

發(fā)布時間:2016-10-25 07:09

阻挫除了幾何阻挫以外,還有一種表現(xiàn)為鍵阻挫。在一些砸族和硫族銘基尖晶石體系中,由于磁性由近鄰的鐵磁相互作用和次近鄰的反鐵磁相互作用互相競爭所決定,并且兩者都對晶格常數(shù)十分敏感。如果晶格常數(shù)為某個數(shù)值,使得兩者間強弱相等,那么材料中凈相互作用為0。這樣,即使低至0K都無法形成磁有序態(tài),因此是阻挫的。對于一個材料的磁基態(tài),不僅要考慮其中的阻挫,還往往受制于無序的存在。圖1.10給出了阻挫和無序調(diào)控下材料的磁基態(tài)。同時,將一些奇異的磁性現(xiàn)象與固體的有序和無序?qū)?yīng)參考,是十分有意義的,如圖1.11所示。在下面幾個小章節(jié)中將介紹下阻挫體系出現(xiàn)的一些奇異物理現(xiàn)象。除此之外,一些稀土元素合金也會出現(xiàn)RKKY自旋玻璃。但是由于其作用比3d磁性原子的傳導(dǎo)電子云作用弱很多,所凍結(jié)溫度比較低。比較有意思的是,在部分稀±元素合金,存在著超導(dǎo)電性和自旋玻璃態(tài)共存的行為。自旋玻璃會一直超導(dǎo)電態(tài),然而在凍結(jié)溫度下更低溫度時,會再進(jìn)入超導(dǎo)電態(tài)。例如,,在化溫下就存在著自旋玻璃態(tài)和超導(dǎo)電態(tài)競爭共存現(xiàn)象,經(jīng)歷了三次超導(dǎo)電態(tài)轉(zhuǎn)變,如圖1.12。

硫族尖晶石體系阻挫及相關(guān)物性研究

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第二章Fe Cr2-xAlxS4中軌道序的研究


2.1樣品制備與測試

在第一章最后一節(jié)中,我們介紹了軌道序的一些研究現(xiàn)狀。軌道自由度作為最近幾年研究強關(guān)聯(lián)體系的一個重要熱點,引起了人們廣泛的興趣[1,2]。由于強關(guān)聯(lián)材料里電荷,自旋和軌道自由度之間存在著強烈的縄合作用,軌道序能被外加場操控,可能為將來一些軌道電子學(xué)的應(yīng)用提供幫助山。三元化合物化FeCr2S4是一種典型的強關(guān)聯(lián)體系材料,不僅有著許多奇異的物理性質(zhì),還表現(xiàn)出復(fù)雜的軌道序[3-8]。在FeCr2S4中四面體間隙中。它是Jahn-teller離子,具有電子結(jié)構(gòu),總自旋8=2。因此,長程軌道序的出現(xiàn)可以被認(rèn)為是在低溫下Jahn-Teller效應(yīng)引起的。不過,密堆積形成金剛石晶格結(jié)構(gòu),交換作用之間相互競爭,導(dǎo)致了處于阻挫化系下的軌道自由度。和阻挫體系下存在的其它復(fù)雜磁基態(tài),如:自旋液體和自旋玻璃等類似,多晶化FeCr2S4材料在溫度附近出現(xiàn)了K程軌道有序態(tài),然而單晶的FeCr2S4卻表現(xiàn)為軌道玻璃態(tài)[10]。然而,和自旋玻璃不一樣,軌道玻璃作為軌道序的一種形式,對它的研究報道很少。根據(jù)己有的實驗和理論研究,軌道玻璃可能是完全由于阻挫引起的,如:多鐵材料或由于二維反鐵磁漲落引起[13];也有可能是非離子對離子的稀釋造成的等。在文獻(xiàn)中對FeCr2S4單晶出現(xiàn)的軌道玻璃態(tài)。

2.2結(jié)果與討論

長程軌道有序被少量的滲雜所破壞,暗示了由于Jahn-Tcllcr效應(yīng)和無序引起的擾動之間的競爭導(dǎo)致了崎呢的能量壁壘。當(dāng)棱雜濃度增加時,能量壁壘也隨之增強,因而凍結(jié)態(tài)的數(shù)目被微小的能量不同所區(qū)分開來。這被隨著慘雜濃度了増加的剩余軌道滴所證明,也指出了這是一個持續(xù)的軌道矩的凍結(jié)過程。在上面提到過,長程軌道有序和軌道玻璃態(tài)在一些中間慘雜濃度的樣品里是共存的。這種持續(xù)的軌道矩的凍結(jié)顯示這兩種態(tài)可能是在納米尺度共存的,轉(zhuǎn)變溫度Too的單調(diào)減小和上磁場的增強也支持這一論據(jù)。由于在軌道有序態(tài)中,自旋和晶格自由度通過晶格對稱性絹合在一起,當(dāng)軌道有序被抑制時,都會伴隨著晶格崎變的解除,從而導(dǎo)致自旋-晶格禪合變?nèi)。這可能就是"扭結(jié)"磁場隨著慘雜濃度變高而變強的原因。

第三章ZnCr2Se4極低溫下很強的自旋漲落和量子臨界點.......59

3.1引言.......59
3.2樣品制備與測試.......60
3.3實驗結(jié)果.......60
第四章ZnCr2(Sci-xSx)4尖晶石中的負(fù)熱膨化和蠟致伸縮效應(yīng).......79
4.1引言.......79
4.2樣品制備與測試.......81
4.3結(jié)果與討論.......84
第五章本文總結(jié)............103

第四章ZnCr2(Sci-xSx)4尖晶石中的負(fù)熱膨化和磁致伸縮效應(yīng)


4.1引言

在我們組之前的工作[12]中,指出為了理解ZnCr2Se4中出現(xiàn)的負(fù)熱膨脹現(xiàn)象,有兩點重要因素需要明白:隨著溫度變化的磁交換作用積分和鐵磁團簇的出現(xiàn)。在一般情況下,磁交換作用積分是被認(rèn)作為一個常數(shù)的。我們知道溫度是一個很大的正值,表明其是鐵磁交換作用占主導(dǎo),然而在低溫下卻出現(xiàn)了一個反鐵磁轉(zhuǎn)變。而且,最近締鐵磁交換作用Cr3+-Se2--Cr3+和其次近締反鐵磁交換作用Cr3+-Se2--Zn2+-Se2--Cr3+十分依賴于晶格常數(shù)的大小[2]]。因此,當(dāng)晶格常數(shù)隨著降溫明昆減小時,交換積分也應(yīng)該隨之改變。在將交換積分作為一個變量的前提下,鐵磁團簇中的磁交換能和晶格彈性能之間通過自旋-晶格鍋合在一起。因此,負(fù)熱膨脹可以被解釋為這兩種能量相互競爭的結(jié)果。當(dāng)降溫時,磁交換能減小,晶格彈性能增大。

4.2樣品制備與測試

在上一小節(jié)中,我們從磁化率數(shù)據(jù)得知,縱使極少的S2-離子接雜,也會誘導(dǎo)出自旋玻璃態(tài)。因此,為了探究當(dāng)樣品進(jìn)入自旋玻璃態(tài)中自旋-晶格稱合的演化過程,我們選取單晶作為研究對象。先對其磁化率在不同外加磁場下隨溫度的變化關(guān)系進(jìn)行了測量,如圖4.8所示。W=0.01的實驗現(xiàn)象在之前的小節(jié)己描述過,不再敘述。當(dāng)外加磁場增強到1T時,轉(zhuǎn)變溫度略有降低,回滯行為與小磁場的情況相比,大大減弱。而進(jìn)一步加大磁場(3T)后,轉(zhuǎn)變行為變得平緩而又圓滑,并且回滯幾乎消失不可見。
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第五章本文總結(jié)


在第一章中主要介紹了強關(guān)聯(lián)體系中硫?qū)偌饩衔锲渲蠥,B為金屬離子,X=0、S、Se)的結(jié)構(gòu)、磁性、電輸運等物理性質(zhì),并簡單描述了幾何阻挫和鍵阻挫的概念以及阻挫材料中出現(xiàn)的一些新奇的基態(tài),如:自旋玻璃、自旋液態(tài)、自旋冰、軌道有序、軌道玻璃和軌道液態(tài)等。在第二章中,我們選取了具有Jahn-Teller效應(yīng)的尖晶石材料化打2S4,在其多晶樣品的B位(Cr位)中慘雜了Al3+離子,誘導(dǎo)了Fe-S的鍵無序。通過對多晶樣品的X射線衍射,磁性和比熱等的一系列測量,來研究無序?qū)壍佬虻挠绊?以及軌道有序到軌道玻璃的演變過程。一方面,隨著Al3+離子的接雜濃度變高,長程軌道有序逐漸被抑制;另一方面,軌道距由于鍵無序?qū)е碌某掷m(xù)凍結(jié)以及單調(diào)變化的特征參量,表明了在一些中間接雜濃度量級里,長程軌道有序和軌道玻璃態(tài)是在納米尺度共存的。

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參考文獻(xiàn)(略)




本文編號:152374

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