硫族尖晶石體系阻挫及相關(guān)物性研究
阻挫除了幾何阻挫以外,還有一種表現(xiàn)為鍵阻挫。在一些砸族和硫族銘基尖晶石體系中,由于磁性由近鄰的鐵磁相互作用和次近鄰的反鐵磁相互作用互相競(jìng)爭(zhēng)所決定,并且兩者都對(duì)晶格常數(shù)十分敏感。如果晶格常數(shù)為某個(gè)數(shù)值,使得兩者間強(qiáng)弱相等,那么材料中凈相互作用為0。這樣,即使低至0K都無(wú)法形成磁有序態(tài),因此是阻挫的。對(duì)于一個(gè)材料的磁基態(tài),不僅要考慮其中的阻挫,還往往受制于無(wú)序的存在。圖1.10給出了阻挫和無(wú)序調(diào)控下材料的磁基態(tài)。同時(shí),將一些奇異的磁性現(xiàn)象與固體的有序和無(wú)序?qū)?yīng)參考,是十分有意義的,如圖1.11所示。在下面幾個(gè)小章節(jié)中將介紹下阻挫體系出現(xiàn)的一些奇異物理現(xiàn)象。除此之外,一些稀土元素合金也會(huì)出現(xiàn)RKKY自旋玻璃。但是由于其作用比3d磁性原子的傳導(dǎo)電子云作用弱很多,所凍結(jié)溫度比較低。比較有意思的是,在部分稀±元素合金,存在著超導(dǎo)電性和自旋玻璃態(tài)共存的行為。自旋玻璃會(huì)一直超導(dǎo)電態(tài),然而在凍結(jié)溫度下更低溫度時(shí),會(huì)再進(jìn)入超導(dǎo)電態(tài)。例如,,在化溫下就存在著自旋玻璃態(tài)和超導(dǎo)電態(tài)競(jìng)爭(zhēng)共存現(xiàn)象,經(jīng)歷了三次超導(dǎo)電態(tài)轉(zhuǎn)變,如圖1.12。
第二章Fe Cr2-xAlxS4中軌道序的研究
2.1樣品制備與測(cè)試
在第一章最后一節(jié)中,我們介紹了軌道序的一些研究現(xiàn)狀。軌道自由度作為最近幾年研究強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系的一個(gè)重要熱點(diǎn),引起了人們廣泛的興趣[1,2]。由于強(qiáng)關(guān)聯(lián)材料里電荷,自旋和軌道自由度之間存在著強(qiáng)烈的縄合作用,軌道序能被外加場(chǎng)操控,可能為將來(lái)一些軌道電子學(xué)的應(yīng)用提供幫助山。三元化合物化FeCr2S4是一種典型的強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系材料,不僅有著許多奇異的物理性質(zhì),還表現(xiàn)出復(fù)雜的軌道序[3-8]。在FeCr2S4中四面體間隙中。它是Jahn-teller離子,具有電子結(jié)構(gòu),總自旋8=2。因此,長(zhǎng)程軌道序的出現(xiàn)可以被認(rèn)為是在低溫下Jahn-Teller效應(yīng)引起的。不過(guò),密堆積形成金剛石晶格結(jié)構(gòu),交換作用之間相互競(jìng)爭(zhēng),導(dǎo)致了處于阻挫化系下的軌道自由度。和阻挫體系下存在的其它復(fù)雜磁基態(tài),如:自旋液體和自旋玻璃等類似,多晶化FeCr2S4材料在溫度附近出現(xiàn)了K程軌道有序態(tài),然而單晶的FeCr2S4卻表現(xiàn)為軌道玻璃態(tài)[10]。然而,和自旋玻璃不一樣,軌道玻璃作為軌道序的一種形式,對(duì)它的研究報(bào)道很少。根據(jù)己有的實(shí)驗(yàn)和理論研究,軌道玻璃可能是完全由于阻挫引起的,如:多鐵材料或由于二維反鐵磁漲落引起[13];也有可能是非離子對(duì)離子的稀釋造成的等。在文獻(xiàn)中對(duì)FeCr2S4單晶出現(xiàn)的軌道玻璃態(tài)。2.2結(jié)果與討論
長(zhǎng)程軌道有序被少量的滲雜所破壞,暗示了由于Jahn-Tcllcr效應(yīng)和無(wú)序引起的擾動(dòng)之間的競(jìng)爭(zhēng)導(dǎo)致了崎呢的能量壁壘。當(dāng)棱雜濃度增加時(shí),能量壁壘也隨之增強(qiáng),因而凍結(jié)態(tài)的數(shù)目被微小的能量不同所區(qū)分開來(lái)。這被隨著慘雜濃度了増加的剩余軌道滴所證明,也指出了這是一個(gè)持續(xù)的軌道矩的凍結(jié)過(guò)程。在上面提到過(guò),長(zhǎng)程軌道有序和軌道玻璃態(tài)在一些中間慘雜濃度的樣品里是共存的。這種持續(xù)的軌道矩的凍結(jié)顯示這兩種態(tài)可能是在納米尺度共存的,轉(zhuǎn)變溫度Too的單調(diào)減小和上磁場(chǎng)的增強(qiáng)也支持這一論據(jù)。由于在軌道有序態(tài)中,自旋和晶格自由度通過(guò)晶格對(duì)稱性絹合在一起,當(dāng)軌道有序被抑制時(shí),都會(huì)伴隨著晶格崎變的解除,從而導(dǎo)致自旋-晶格禪合變?nèi)。這可能就是"扭結(jié)"磁場(chǎng)隨著慘雜濃度變高而變強(qiáng)的原因。第三章ZnCr2Se4極低溫下很強(qiáng)的自旋漲落和量子臨界點(diǎn).......59
3.1引言.......593.2樣品制備與測(cè)試.......60
3.3實(shí)驗(yàn)結(jié)果.......60
第四章ZnCr2(Sci-xSx)4尖晶石中的負(fù)熱膨化和蠟致伸縮效應(yīng).......79
4.1引言.......79
4.2樣品制備與測(cè)試.......81
4.3結(jié)果與討論.......84
第五章本文總結(jié)............103
第四章ZnCr2(Sci-xSx)4尖晶石中的負(fù)熱膨化和磁致伸縮效應(yīng)
4.1引言
在我們組之前的工作[12]中,指出為了理解ZnCr2Se4中出現(xiàn)的負(fù)熱膨脹現(xiàn)象,有兩點(diǎn)重要因素需要明白:隨著溫度變化的磁交換作用積分和鐵磁團(tuán)簇的出現(xiàn)。在一般情況下,磁交換作用積分是被認(rèn)作為一個(gè)常數(shù)的。我們知道溫度是一個(gè)很大的正值,表明其是鐵磁交換作用占主導(dǎo),然而在低溫下卻出現(xiàn)了一個(gè)反鐵磁轉(zhuǎn)變。而且,最近締鐵磁交換作用Cr3+-Se2--Cr3+和其次近締反鐵磁交換作用Cr3+-Se2--Zn2+-Se2--Cr3+十分依賴于晶格常數(shù)的大小[2]]。因此,當(dāng)晶格常數(shù)隨著降溫明昆減小時(shí),交換積分也應(yīng)該隨之改變。在將交換積分作為一個(gè)變量的前提下,鐵磁團(tuán)簇中的磁交換能和晶格彈性能之間通過(guò)自旋-晶格鍋合在一起。因此,負(fù)熱膨脹可以被解釋為這兩種能量相互競(jìng)爭(zhēng)的結(jié)果。當(dāng)降溫時(shí),磁交換能減小,晶格彈性能增大。4.2樣品制備與測(cè)試
在上一小節(jié)中,我們從磁化率數(shù)據(jù)得知,縱使極少的S2-離子接雜,也會(huì)誘導(dǎo)出自旋玻璃態(tài)。因此,為了探究當(dāng)樣品進(jìn)入自旋玻璃態(tài)中自旋-晶格稱合的演化過(guò)程,我們選取單晶作為研究對(duì)象。先對(duì)其磁化率在不同外加磁場(chǎng)下隨溫度的變化關(guān)系進(jìn)行了測(cè)量,如圖4.8所示。W=0.01的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象在之前的小節(jié)己描述過(guò),不再敘述。當(dāng)外加磁場(chǎng)增強(qiáng)到1T時(shí),轉(zhuǎn)變溫度略有降低,回滯行為與小磁場(chǎng)的情況相比,大大減弱。而進(jìn)一步加大磁場(chǎng)(3T)后,轉(zhuǎn)變行為變得平緩而又圓滑,并且回滯幾乎消失不可見(jiàn)。....
第五章本文總結(jié)
在第一章中主要介紹了強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系中硫?qū)偌饩衔锲渲蠥,B為金屬離子,X=0、S、Se)的結(jié)構(gòu)、磁性、電輸運(yùn)等物理性質(zhì),并簡(jiǎn)單描述了幾何阻挫和鍵阻挫的概念以及阻挫材料中出現(xiàn)的一些新奇的基態(tài),如:自旋玻璃、自旋液態(tài)、自旋冰、軌道有序、軌道玻璃和軌道液態(tài)等。在第二章中,我們選取了具有Jahn-Teller效應(yīng)的尖晶石材料化打2S4,在其多晶樣品的B位(Cr位)中慘雜了Al3+離子,誘導(dǎo)了Fe-S的鍵無(wú)序。通過(guò)對(duì)多晶樣品的X射線衍射,磁性和比熱等的一系列測(cè)量,來(lái)研究無(wú)序?qū)壍佬虻挠绊?以及軌道有序到軌道玻璃的演變過(guò)程。一方面,隨著Al3+離子的接雜濃度變高,長(zhǎng)程軌道有序逐漸被抑制;另一方面,軌道距由于鍵無(wú)序?qū)е碌某掷m(xù)凍結(jié)以及單調(diào)變化的特征參量,表明了在一些中間接雜濃度量級(jí)里,長(zhǎng)程軌道有序和軌道玻璃態(tài)是在納米尺度共存的。
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參考文獻(xiàn)(略)
本文編號(hào):152374
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