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東莨菪內(nèi)酯的光化學降解研究

發(fā)布時間:2017-05-12 16:25

  本文關鍵詞:東莨菪內(nèi)酯的光化學降解研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:為合理使用植物源殺螨活性物質(zhì)東莨菪內(nèi)酯,準確評價其環(huán)境安全性,提供其農(nóng)藥登記所需的光降解資料,本論文開展了東莨菪內(nèi)酯在不同溶劑以及在水中的光化學降解、東莨菪內(nèi)酯的光解產(chǎn)物鑒定等一系列研究工作。1東莨菪內(nèi)酯在不同溶劑中的光化學降解規(guī)律研究了東莨菪內(nèi)酯在純水、丙酮、甲醇、乙酸乙酯這四種溶劑中的光解特性,結(jié)果表明:在500 W氙燈照射條件下,其在四種溶劑中的降解均符合一級反應動力學規(guī)律,當質(zhì)量濃度為10 mg/L時,東莨菪內(nèi)酯在這四種溶劑中光解速率大小順序為:純水丙酮乙酸乙酯甲醇,半衰期分別為5.41 h、9.89h、35.70h和45.30 h。2東莨菪內(nèi)酯在水中的光化學降解規(guī)律通過高效液相色譜法,研究了東莨菪內(nèi)酯在不同光源、不同初始質(zhì)量濃度、不同溫度、不同pH、不同水體、不同表面活性劑以及在NO3-/NO2和H202條件下的光化學降解規(guī)律,研究結(jié)果表明:(1)在選擇的六種光源照射下,東莨菪內(nèi)酯在純水中的光解均符合一級動力學規(guī)律,且降解速率大小順序為500W汞燈太陽光18 W紫外燈500W氙燈300W氙燈100W氚燈。(2)初始質(zhì)量濃度的影響:在初始質(zhì)量濃度5 mg/L、10 mg/L、20 mg/L和40 mg/L范圍內(nèi),東莨菪內(nèi)酯半衰期分別為3.22 h、5.41 h、9.90 h和19.58 h,即半衰期隨初始濃度的增大而延長;同一初始質(zhì)量濃度下的光解,隨著時間的延長,其光解趨于平緩。(3)不同溫度的影響:東莨菪內(nèi)酯在5-65℃范圍內(nèi),其降解速率大小隨溫度的升高先上升后下降,且在15℃達最大值,即半衰期最短為5.12 h。(4)pH值的影響:在不同pH值緩沖溶液中的光解速率順序為pH9.0pH8.0pH7.0pH6.0pH5.0,說明在酸性條件下是比較穩(wěn)定,而堿性條件下有利于降解。(5)不同水體的影響:東莨菪內(nèi)酯在供試的五種類型水中光解速率順序依次為:純水江水溪水湖水自來水海水。其中在純水中爾莨菪內(nèi)酯的降解最快,光解半衰期為5.41 h。(6)表面活性劑的影響:五種表面活性劑(農(nóng)乳600#,農(nóng)乳500#,吐溫-80,SDS和CTAB)對其光解均表現(xiàn)出一定的抑制作用,其中農(nóng)乳600#、農(nóng)乳500#、SDS對其抑制作用隨著表面活性劑添加濃度的增加而增強,吐溫-80則呈相反趨勢,而CTAB對其抑制作用則是隨添加濃度的增加,呈現(xiàn)出先加強后又減弱的趨勢。(7)NO3-/NO2-的影響:NO3-、NO2-對東莨菪內(nèi)酯的光解均有較強抑制作用,其光解速率隨著添加濃度的增加,半衰期延長,且NO2-的抑制作用大于NO3-。當添加濃度為50 mg/L時,NO3、NO2的光解抑制率分別為18.10%、28.16%。(8)H2O2的影響:H2O2對東莨菪內(nèi)酯的光解具有一定的促進作用:在添加5~50 mg/L濃度范圍內(nèi),促進作用隨添加濃度的增加而加強,其中最大添加濃度下H202對東莨菪內(nèi)酯的光解促進率達到9.13%。3初步鑒定出東莨菪內(nèi)酯的三種光解產(chǎn)物東莨菪內(nèi)酯在500 w氙燈光照條件下,以純水為介質(zhì),光照10 d,利用HPLC-MS進行檢測,共鑒定出三種光解產(chǎn)物,6,7-二羥基香豆素,3,4,6-三羥基-2-甲基苯甲醛和2,4,5-三羥基苯甲醛,其分子量分別是178、168和154,分子式為C9H6O4、C8H8O4、C7H6O4,根據(jù)推測出的光解路徑,東莨菪內(nèi)酯主要發(fā)生了光促分子重排、光水解和光氧化三種類型反應。
【關鍵詞】:東莨菪內(nèi)酯 光化學降解 影響因素 產(chǎn)物鑒定
【學位授予單位】:西南大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2015
【分類號】:TQ454.2
【目錄】:
  • 摘要6-8
  • Abstract8-10
  • 第一章 文獻綜述10-20
  • 1 農(nóng)藥光化學降解研究概述11-16
  • 1.1 農(nóng)藥光化學降解類型11-12
  • 1.2 影響液相環(huán)境中農(nóng)藥光解的因素12-15
  • 1.3 光解產(chǎn)物的分離與鑒定15-16
  • 2 東莨菪內(nèi)酯研究概述16-18
  • 2.1 東莨菪內(nèi)酯的理化性質(zhì)16
  • 2.2 東莨菪內(nèi)酯的生物活性16-18
  • 3 論文選題依據(jù)、研究內(nèi)容及研究目標18-20
  • 3.1 選題依據(jù)18
  • 3.2 研究內(nèi)容18-19
  • 3.3 預期目標19-20
  • 第二章 東莨菪內(nèi)酯在不同溶劑中的光化學降解20-28
  • 1 材料與方法20-24
  • 1.1 供試藥品與試劑20
  • 1.2 主要儀器設備20
  • 1.3 東莨菪內(nèi)酯的殘留分析方法20-22
  • 1.4 標準曲線的繪制22-23
  • 1.5 實驗方法23-24
  • 1.6 結(jié)果計算24
  • 2 結(jié)果與分析24-26
  • 2.1 東莨菪內(nèi)酯在不同有機溶劑中的添加回收率24-25
  • 2.2 東莨菪內(nèi)酯在純水中的添加回收率25
  • 2.3 東莨菪內(nèi)酯在不同溶劑中的光解25-26
  • 3 討論26
  • 4 結(jié)論26-28
  • 第三章 東莨菪內(nèi)酯在水中的光化學降解28-50
  • 1 材料與方法28-31
  • 1.1 供試藥品與試劑28
  • 1.2 實驗用水28-29
  • 1.3 主要儀器29
  • 1.4 分析方法29
  • 1.5 光解試驗29-31
  • 1.6 計算31
  • 2 結(jié)果與分析31-46
  • 2.1 東莨菪內(nèi)酯在不同光源下的光化學降解31-34
  • 2.2 不同初始質(zhì)量濃度條件下東莨菪內(nèi)酯的光化學降解34-35
  • 2.3 東莨菪內(nèi)酯在不同溫度下的光化學降解35-36
  • 2.4 東莨菪內(nèi)酯在不同pH水溶液中的光化學降解36-37
  • 2.5 東莨菪內(nèi)酯在不同水體中的光化學降解37-38
  • 2.6 表面活性劑對東莨菪內(nèi)酯光解的影響38-43
  • 2.7 NO_3~-、NO_2~-對東莨菪內(nèi)酯光解的影響43-45
  • 2.8 H_2O_2對東莨菪內(nèi)酯光解的影響45-46
  • 3 討論46-47
  • 4 結(jié)論47-50
  • 第四章 東莨菪內(nèi)酯光解產(chǎn)物的初步鑒定50-58
  • 1 材料與方法50-51
  • 1.1 供試藥品與試劑50
  • 1.2 主要儀器50
  • 1.3 分析方法50-51
  • 1.4 純水中東莨菪內(nèi)酯光解中間產(chǎn)物的HPLC/ESI-MS分析51
  • 2 結(jié)果與分析51-55
  • 2.1 東莨菪內(nèi)酯在水溶液中光解產(chǎn)物的HPLC/ESI-MS檢測51-55
  • 3 討論55-57
  • 4 結(jié)論57-58
  • 第五章 結(jié)論與展望58-62
  • 1 結(jié)論58-59
  • 1.1 東莨菪內(nèi)酯在不同溶液中的光化學降解58
  • 1.2 東莨菪內(nèi)酯在水中的光化學降解58-59
  • 1.3 初步鑒定出東莨菪內(nèi)酯的三種光解產(chǎn)物59
  • 2 主要創(chuàng)新之處59-60
  • 3 展望60-62
  • 參考文獻62-72
  • 碩士期間發(fā)表論文目錄72-74
  • 致謝74-75

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前9條

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本文編號:360292

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