在無序中尋找秩序:非晶固體特性及其結(jié)構(gòu)起因的研究
發(fā)布時(shí)間:2021-07-04 19:32
諸如玻璃、沙堆等無序材料充斥著我們的日常生活,但是它們非同尋常的特性尚未被很好地理解,是困擾凝聚態(tài)物理領(lǐng)域的重要難題。關(guān)于晶體的研究構(gòu)成了固體物理這門成熟學(xué)科的主要內(nèi)容,同時(shí),相關(guān)的技術(shù)發(fā)展已經(jīng)并且正在改變我們的生活形態(tài)。相對地,關(guān)于非晶固體,我們距離一個(gè)完美而自洽的基礎(chǔ)理論依舊遙遠(yuǎn)。人們面對的最大的困難之一在于表征、并進(jìn)一步調(diào)控復(fù)雜的結(jié)構(gòu)無序,這阻礙了對引入無序過程中晶體和非晶如何相互轉(zhuǎn)化的細(xì)致研究。不能在可控的“無序度”下研究材料特性,就不可能澄清無序體系特性背后結(jié)構(gòu)無序所扮演的角色。我們的研究集中在尋找復(fù)雜結(jié)構(gòu)背后的秩序,并由此理解非晶固體特性與結(jié)構(gòu)的關(guān)聯(lián)。在第一章的背景介紹中,我們首先簡要回顧了軟物質(zhì)領(lǐng)域的發(fā)展,介紹了軟物質(zhì)的突出特點(diǎn)以及非晶材料研究的現(xiàn)狀。接著我們介紹了玻璃化轉(zhuǎn)變的基本動(dòng)力學(xué)、熱力學(xué)特征以及一系列重要的理論模型。從Jamming相圖出發(fā),我們介紹了Jamming轉(zhuǎn)變的基本物理圖像。在短程純排斥小球構(gòu)成的理想模型中,我們進(jìn)一步論述了Jamming轉(zhuǎn)變的臨界性以及點(diǎn)J附近固體的振動(dòng)特性。最后,我們對有限溫度下的Jamming轉(zhuǎn)變以及它與玻璃化轉(zhuǎn)變的關(guān)系做了簡要討論...
【文章來源】:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】:111 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
圖1.1等壓條件下液體體積或者焰對溫度的依賴關(guān)系
過冷液體在降溫過程中粘度和弛豫時(shí)間發(fā)生如此巨大的變化,對此引出玻??璃化轉(zhuǎn)變領(lǐng)域的一個(gè)重要問題:動(dòng)力學(xué)變慢背后的機(jī)制是什么?其結(jié)構(gòu)是否發(fā)??生了重要改變?答案是否定的。圖13所示是雙分散Lennard-Jones體系中A粒??子在很寬的溫度范圍內(nèi)靜態(tài)結(jié)構(gòu)腳子的變化。從圖中我們看到,雖然系統(tǒng)的弛豫??時(shí)間變化了好幾個(gè)豐級,靜態(tài)結(jié)構(gòu)因子卻只有微弱的變化。同樣的,從圖1.1我??們可從看到,相對結(jié)晶過程中的跳變,體積或者烙在玻璃化轉(zhuǎn)變過程中都只有??緩慢的變化。熱力學(xué)和結(jié)構(gòu)特性在玻璃化轉(zhuǎn)變中的緩慢變化與傳統(tǒng)--級和二級??相變形成對比,構(gòu)成了發(fā)展理論的重要難題。??過冷液體粘度或者弛豫時(shí)間對溫度依賴的Super-Arrhenuis行為是理論研巧??的重耍諫題。依賴于不同的理論預(yù)設(shè),有多種擬合公式可W對實(shí)驗(yàn)或者模擬得??.?到的數(shù)據(jù)進(jìn)行擬會。Vogel-Fulcher-Tamm9im(VFT)公式是最常用的擬合擬
T:二?T〇eA/(T-T。),?(1.1)??送里To表示弛豫時(shí)間發(fā)散的溫度,也叫做Vogel溫度。如圖1.4所示,它可W很??好地?cái)M合弛豫時(shí)間在降溫過程中的行為。VFT公式假定在一個(gè)非零的溫度To處??存在奇點(diǎn),體系弛豫時(shí)間發(fā)散。這正是隨機(jī)一級相變理論(Random?First-Order??Trans扣on?Theory:?RFOT)所預(yù)測的理想玻璃化相變發(fā)生的溫度[6,?11,15,?16]。??后面我們會簡要介紹該理論的基本圖像。拋物線擬合是另一常用的擬合公式??[17]??了?=?T〇e(I/T〇)2(T〇/T-1)2.?(1^??如圖1.4所示,它也可W得到很好的擬合。但是拋物線形式的擬合弛豫時(shí)間只有??在T=0處才發(fā)散,也就是說在任何有限溫度下,體系不存在發(fā)生相變的奇點(diǎn)。??這正是動(dòng)力學(xué)生長理論(Dynamic?Facilitation:?DF)的基本假定[18]。送兩個(gè)擬??合公式具有完全不同的理論基礎(chǔ),但是卻能對大多數(shù)過冷液體弛豫時(shí)間的溫度??依賴給處同樣合理的擬合。這正是當(dāng)下理論研巧的困境所在:在降溫過程中體??系的動(dòng)力學(xué)被如此強(qiáng)烈地抑制,為了研究平衡態(tài)的性質(zhì),所需要等待的模擬或??者實(shí)驗(yàn)時(shí)間將超出可W承受的范圍。因此,我們尚不能得到足夠逼近玻璃化轉(zhuǎn)??變(如果存在的話)的數(shù)據(jù)
本文編號:3265399
【文章來源】:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】:111 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
圖1.1等壓條件下液體體積或者焰對溫度的依賴關(guān)系
過冷液體在降溫過程中粘度和弛豫時(shí)間發(fā)生如此巨大的變化,對此引出玻??璃化轉(zhuǎn)變領(lǐng)域的一個(gè)重要問題:動(dòng)力學(xué)變慢背后的機(jī)制是什么?其結(jié)構(gòu)是否發(fā)??生了重要改變?答案是否定的。圖13所示是雙分散Lennard-Jones體系中A粒??子在很寬的溫度范圍內(nèi)靜態(tài)結(jié)構(gòu)腳子的變化。從圖中我們看到,雖然系統(tǒng)的弛豫??時(shí)間變化了好幾個(gè)豐級,靜態(tài)結(jié)構(gòu)因子卻只有微弱的變化。同樣的,從圖1.1我??們可從看到,相對結(jié)晶過程中的跳變,體積或者烙在玻璃化轉(zhuǎn)變過程中都只有??緩慢的變化。熱力學(xué)和結(jié)構(gòu)特性在玻璃化轉(zhuǎn)變中的緩慢變化與傳統(tǒng)--級和二級??相變形成對比,構(gòu)成了發(fā)展理論的重要難題。??過冷液體粘度或者弛豫時(shí)間對溫度依賴的Super-Arrhenuis行為是理論研巧??的重耍諫題。依賴于不同的理論預(yù)設(shè),有多種擬合公式可W對實(shí)驗(yàn)或者模擬得??.?到的數(shù)據(jù)進(jìn)行擬會。Vogel-Fulcher-Tamm9im(VFT)公式是最常用的擬合擬
T:二?T〇eA/(T-T。),?(1.1)??送里To表示弛豫時(shí)間發(fā)散的溫度,也叫做Vogel溫度。如圖1.4所示,它可W很??好地?cái)M合弛豫時(shí)間在降溫過程中的行為。VFT公式假定在一個(gè)非零的溫度To處??存在奇點(diǎn),體系弛豫時(shí)間發(fā)散。這正是隨機(jī)一級相變理論(Random?First-Order??Trans扣on?Theory:?RFOT)所預(yù)測的理想玻璃化相變發(fā)生的溫度[6,?11,15,?16]。??后面我們會簡要介紹該理論的基本圖像。拋物線擬合是另一常用的擬合公式??[17]??了?=?T〇e(I/T〇)2(T〇/T-1)2.?(1^??如圖1.4所示,它也可W得到很好的擬合。但是拋物線形式的擬合弛豫時(shí)間只有??在T=0處才發(fā)散,也就是說在任何有限溫度下,體系不存在發(fā)生相變的奇點(diǎn)。??這正是動(dòng)力學(xué)生長理論(Dynamic?Facilitation:?DF)的基本假定[18]。送兩個(gè)擬??合公式具有完全不同的理論基礎(chǔ),但是卻能對大多數(shù)過冷液體弛豫時(shí)間的溫度??依賴給處同樣合理的擬合。這正是當(dāng)下理論研巧的困境所在:在降溫過程中體??系的動(dòng)力學(xué)被如此強(qiáng)烈地抑制,為了研究平衡態(tài)的性質(zhì),所需要等待的模擬或??者實(shí)驗(yàn)時(shí)間將超出可W承受的范圍。因此,我們尚不能得到足夠逼近玻璃化轉(zhuǎn)??變(如果存在的話)的數(shù)據(jù)
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