風化和吸附是低溫表生環(huán)境中兩個非常重要的過程,尤其對Cu和Zn等過渡族金屬元素,風化和吸附作用對它們在自然界中（如沉積巖、海水等）的分布至關重要。因此,研究風化和吸附過程中Cu-Zn同位素分餾過程及分餾機理對于理解Cu-Zn的生物地球化學循環(huán)過程至關重要。本論文以“低溫Cu-Zn同位素分餾體系”為主題,主要研究內(nèi)容和成果如下:（1）建立了高精度Cu-Fe-Zn分析方法（精度分別為±0.05‰、±0.05‰、±0.06‰）,通過提高精度,精確測定硅酸巖的Cu同位素組成是不均一的;（2）高嶺土吸附過程會發(fā)生顯著的Cu同位素分餾,輕Cu同位素優(yōu)先被吸附,使溶液相對富集重Cu同位素;反應時間、起始Cu濃度和背景電解質濃度對吸附過程Cu同位素分餾影響較大,可有效解釋河口同位素組成變化和示蹤金屬離子來源等問題;反應溫度、溶液p H對吸附過程Cu同位素分餾基本無影響,這對于解釋地質時間尺度及溫度范圍內(nèi)海洋沉積物及水體的Cu同位素組成提供了依據(jù);由XRD數(shù)據(jù)和瑞利分餾模擬可知,高嶺土吸附過程產(chǎn)生顯著Cu同位素分餾的機理是由于溶液中的Cu絡合形式不同,高嶺土優(yōu)先吸附富集輕Cu同位素的Cu（H2O）62+... 

【文章來源】：中國地質大學(北京)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：153 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
中文摘要
英文摘要
第1章 前言
    1.1 研究背景、現(xiàn)狀及問題
        1.1.1 高精度Cu-Fe-Zn分析測試方法
        1.1.2 高嶺土吸附過程Cu、Zn同位素分餾
        1.1.3 玄武巖及硫化物淋濾過程Cu同位素分餾
        1.1.4 風化成土過程Cu-Zn同位素分餾影響因素
    1.2 研究目標、內(nèi)容和技術路線
        1.2.1 研究目標
        1.2.2 研究內(nèi)容
        1.2.3 技術路線
    1.3 主要工作及成果概述
        1.3.1 主要工作
        1.3.2 成果概述
第2章Cu、Fe、Zn概述
    2.1 Cu、Fe、Zn地球化學性質
    2.2 Cu、Fe、Zn同位素概述
        2.2.1 Cu、Fe、Zn標準物質
        2.2.2 Cu、Fe、Zn同位素表示方法
    2.3 Cu、Fe、Zn同位素分析技術發(fā)展史
        2.3.1 熱電離質譜儀（TIMS）
        2.3.2 二次離子電離質譜（SIMS）和激光共振電離質譜（RIMS）
        2.3.3 多接收電感耦合等離子體質譜（MC-ICP-MS）
第3章 高精度Cu-Fe-Zn分析方法的建立
    3.1 引言
    3.2 實驗環(huán)境及實驗器材
        3.2.1 實驗室環(huán)境
        3.2.2 試劑純化
        3.2.3 器皿清洗
    3.3 巖石標樣溶解
    3.4 干擾因素
    3.5 化學分離
    3.6 質譜分析
        3.6.1 質譜儀測試條件
        3.6.2 儀器質量分餾校正
    3.7 同位素測試精度影響因素評估
        3.7.1 離子干擾
        3.7.2 回收率
        3.7.3 酸度匹配
        3.7.4 濃度匹配
    3.8 長期外部精度
    3.9 國際標準物質的Cu同位素組成
    3.10 小結
第4章 高嶺土吸附過程Cu同位素分餾的實驗研究
    4.1 引言
    4.2 樣品
        4.2.1 吸附劑
        4.2.2 吸附質
    4.3 實驗方法
        4.3.1 實驗器皿
        4.3.2 實驗儀器
        4.3.3 實驗過程
    4.4 測試方法
        4.4.1 Cu濃度分析
        4.4.2 Cu同位素分析
        4.4.3 XRD礦物相分析
    4.5 實驗結果
        4.5.1 反應時間影響
        4.5.2 起始Cu濃度影響
        4.5.3 溶液pH影響
        4.5.4 反應溫度影響
        4.5.5 背景電解質濃度影響
        4.5.6 根據(jù)固體殘渣驗證樣品的Cu同位素分餾
    4.6 討論
        4.6.1 起始高嶺土與固體殘渣的XRD分析
        4.6.2 不同實驗條件對吸附率及Cu同位素分餾的影響
            4.6.2.1 反應時間影響
            4.6.2.2 起始Cu濃度影響
            4.6.2.3 溶液pH影響
            4.6.2.4 反應溫度影響
            4.6.2.5 背景電解質濃度影響
    4.7 吸附過程中Cu同位素分餾機理
    4.8 應用研究
    4.9 小結
第5章 高嶺土吸附過程Zn同位素分餾的實驗研究
    5.1 引言
    5.2 樣品
        5.2.1 吸附劑
        5.2.2 吸附質
    5.3 實驗方法
        5.3.1 實驗器皿及儀器
        5.3.2 實驗過程
    5.4 測試方法
        5.4.1 Zn濃度分析
        5.4.2 Zn同位素分析
    5.5 實驗結果與討論
        5.5.1 反應時間對吸附率及Zn同位素分餾影響
        5.5.2 溶液pH對吸附率及Zn同位素分餾影響
        5.5.3 反應溫度對吸附率及Zn同位素分餾影響
    5.6 吸附過程Zn同位素分餾機理
    5.7 小結及應用研究
第6章 玄武巖及硫化物淋濾過程中Cu同位素分餾的實驗研究
    6.1 引言
    6.2 樣品描述
    6.3 實驗器皿及儀器
    6.4 實驗方法
        6.4.1 周期淋濾實驗
            6.4.1.1 周期淋濾實驗
            6.4.1.2 不同酸類型的周期淋濾實驗
            6.4.1.3 平行周期淋濾實驗
        6.4.2 連續(xù)淋濾實驗
    6.5 測試方法
        6.5.1 Cu濃度分析與XRD礦物相分析
        6.5.2 Cu同位素分析
    6.6 實驗結果與討論
        6.6.1 周期淋濾實驗
            6.6.1.1 BHVO-2 淋濾實驗
            6.6.1.2 GBW07105 淋濾實驗
            6.6.1.3 Cpy淋濾實驗
        6.6.2 不同酸類型的周期淋濾實驗
        6.6.3 平行周期淋濾實驗
            6.6.3.1 BHVO-2 平行周期淋濾實驗（pH = 2）
            6.6.3.2 BHVO-2 平行周期淋濾實驗（pH = 5）
            6.6.3.3 GBW07105 平行周期淋濾實驗（pH = 2）
        6.6.4 連續(xù)淋濾實驗
    6.7 淋濾過程中Cu同位素分餾機理
        6.7.1 淋濾液中Cu不同絡合方式
        6.7.2 吸附作用
            6.7.2.1 Fe(III)氧化物/氫氧化物吸附作用
            6.7.2.2 高嶺石吸附作用
        6.7.3 起始樣品存在富Cu的表面氧化層
        6.7.4 生成Cu沉淀或次生礦物
            6.7.4.1 玄武巖標樣
            6.7.4.2 黃銅礦樣品
        6.7.5 礦物不均一溶解
            6.7.5.1 淋濾液Cu同位素由重變輕階段
            6.7.5.2 淋濾液Cu同位素由輕變重階段
            6.7.5.3 淋濾液始終富集重Cu同位素階段
    6.8 應用研究
    6.9 小結
第7章 花崗巖風化剖面Cu-Zn同位素研究
    7.1 引言
    7.2 樣品描述
    7.3 分析方法
    7.4 結果與討論
        7.4.1 巖性分析
        7.4.2 巖相學分析
        7.4.3 主量元素分析
        7.4.4 Cu-Zn含量及同位素
            7.4.4.1 風化剖面A
            7.4.4.2 風化剖面B
    7.5 小結
第8章 結論
致謝
參考文獻
博士期間發(fā)表論文
會議論文
個人簡歷



本文編號：3197857