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趨于阻塞態(tài)的結構玻璃中的自由能景觀與臨界響應

發(fā)布時間:2020-12-29 20:37
  大部分液態(tài)物質在快速冷卻或壓縮的情況下都能形成玻璃:體系越過結晶點,動力學急劇變慢,并最終形成可以承受剪切等負載的無序固體。由于結構對稱性破缺的缺失,熱力學上,玻璃化轉變理論的序參量不顯然,熱力學理論眾說紛紜。對比體系的結構與液體沒有明顯的變化,玻璃化轉變的動力學弛豫的改變卻可以高達數十個量級,因此也有部分物理學家試圖從純動力學角度解釋玻璃。盡管理論眾多,但大部分停留在唯象層面,僅能解釋某些特定的現(xiàn)象,而且無法給出有效預言。另一方面,真實玻璃被證明存在眾多競爭因素,使得實驗或模擬難以精確地驗證理論。無序固體研究的另一條支線是阻塞(Jamming)轉變:熱漲落可以忽略的粒子集合從松散組織轉變至剛性固體的過程。Jamming最先被模擬發(fā)現(xiàn)在某些條件下是種臨界現(xiàn)象,包括非平庸的標度律和臨界響應,一些臨界指數被后續(xù)的工作反復確認,有著很高的數值精度。盡管有理論給出了一些定量的解釋,Jamming轉變缺乏從微觀機制出發(fā)的理論。此外,由于Jammed態(tài)和玻璃態(tài)都是無序固體,兩者之間的關系一直備受關注。近年來,上述問題取得了重要進展。非晶序的平均場理論預言了一種發(fā)生在深過冷玻璃區(qū)的亞穩(wěn)態(tài)-臨界穩(wěn)定的... 

【文章來源】:中國科學技術大學安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數】:140 頁

【學位級別】:博士

【部分圖文】:

趨于阻塞態(tài)的結構玻璃中的自由能景觀與臨界響應


圖2.2二維過冷液體的實空間位移圖,顏色代表粒子的移動大小,從深紅色到深藍色,移??動從小到大,范圍為一個粒子直徑

動力學,粒子,體系,溫度


級相變中的標志性長程漲落[8],這使得人們開??始考察動力學在實空間中的細節(jié),盡管系統(tǒng)是平移不變的[65,69_7()]。??r*1'….一?'一.-..一―沾.…—?-?3.0??101?j?一??i?1〇??!?確么,2.5?T=0.446;X=25000??.爲之雄,,20?丁職祕6??-M?1=0466?j?1.5??—卜.。???i〇-5?j?¥?!?〇.5?Jy??…¥2'n5?0?0?一一_—/??t?0.0?10.0?20.0?30.0??圖2.1雙分散LJ體系中A粒子在不同溫度下的動力學與結構。左圖:均方位移對??時間/的函數;右圖:靜態(tài)結構因子只0。不同曲線對應不同溫度r下的結果,從??r=?1.0到r?=?0.446,弛豫時間r提高了約四個量級。摘自文獻N1。??圖2.2二維過冷液體的實空間位移圖,顏色代表粒子的移動大小,從深紅色到深藍色,移??動從小到大,范圍為一個粒子直徑。移動能力強的粒子和移動能力弱的粒子在實空??間各自聚集,對應系統(tǒng)呈現(xiàn)動力學異質性。摘自文獻1711。??直接觀測過冷液體的粒子在實空間中的位移,人們發(fā)現(xiàn),不同區(qū)域的粒子顯??示出顯著的差異。如圖2.2所示,位移較大的粒子(紅色)在實空間中呈現(xiàn)出聚??集傾向,說明,相對平衡態(tài)液體中的短程關聯(lián)動力學,過冷液體中存在大尺度的??協(xié)同運動。此外,粒子的移動能力可以隨時間發(fā)生改變,在一段時間內保持振動??的粒子,可能在其他時間段發(fā)生逃逸。這種時空不均勻性被稱為動力學異質性??(Dynamic?Heterogeneity)m,這并非過冷液體和玻璃中特有的現(xiàn)象,相共存、帶??有缺陷或晶界的晶體等體系中也存在有這種

曲線,過冷液體,散射函數,極化率


無法歸因于異質粒子,另一方面,我們將看到過冷液體中的動力學異質性隨著溫??度的降低增強,有別于缺陷機制[6_7]。??(1.s?_?-??c?〇.〇?-?\?\\?\"\?\\??e?0.4?-?\?\?\?\\\\?-???.2-?\?\\?\\\?\?*??0??\?\?\?\?V?v??^?H)?5?-??\?Tu??j^j?_Mjcr<>8c.upH?;?Early?B?:?Latt5?3?-??10°?10-?K)1?l?if?i(f??1??圖2.3不同溫度下的LJ過冷液體的中間散射函數F辦,?)(上圖)和四點動力學極化率??74(〇。曲線從左至右,溫度逐漸降低,最低溫度下的數據由方點標出。為⑴在弛豫??時間附近丨?L有最大值。摘自文獻網。??從以上描述可知,過冷液體中的動力學異質性的關鍵在于分區(qū)域的協(xié)同運??動,可以引入四點關聯(lián)函數描述[72],??G4(r,?t)?=?(p(0,0)p(r,?0)p(0,?t)p(r,?t))?-?(p(0,0)p(0,?t))(p(r,?0)p(r,?t))?(2.12)??G4(/%〇表征了相距為/?的兩個粒子在時長為f的時段的動力學關聯(lián),關聯(lián)越強,??漲落G4越大。對G4(r,f)求空間積分,可以得到相應的動力學極化率,??X4(t)?=?p?drG4(r,t)?(2.13)??作傅里葉變換可以看出為⑴即;F(g,〇?=?⑴p_g(〇)函數的漲落,??XA{t)?=?p?dq(8T2{q,t))?(2.14)??和隨時間的演化有著清晰的對應關系。首先介紹巧(?,〇的演化過程,??如圖2.3所示,低溫過冷液體(以紅點標記的數據為例)的

【參考文獻】:
期刊論文
[1]Granular packing as model glass formers[J]. 王宇杰.  Chinese Physics B. 2017(01)



本文編號:2946278

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