本文關(guān)鍵詞：痕量元素在中國北方主要海產(chǎn)貝類和黃渤海表層沉積物中的含量及其環(huán)境指示意義，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：海岸帶是一個陸地和水生生態(tài)系統(tǒng)之間相互作用的地理空間,是世界上陸海相互作用最活躍的地區(qū)之一,對大量動植物和水生生物的生存至關(guān)重要,而海洋沉積物則是痕量元素的重要匯區(qū)。近年來,作為人為活動相關(guān)的過程產(chǎn)生的大量的痕量元素污染物通過未經(jīng)處理的工業(yè)廢水、市政污水、地表徑流等各種方式進(jìn)入沿海環(huán)境。痕量元素對生態(tài)環(huán)境有潛在毒性和威脅,因此,痕量元素污染引起了人們的廣泛關(guān)注。為了獲得一個直觀的空間或種間分布,研究了痕量元素在中國北方主要海產(chǎn)貝類和黃渤海表層沉積物中的含量,主要研究內(nèi)容如下:1)對從中國北部沿海6個城市(大連、青島、日照、濰坊、威海、煙臺)8個當(dāng)?shù)睾ｕr市場中隨機(jī)抽取的9種可食用雙殼貝類(海灣扇貝、櫛孔扇貝、牡蠣、沙蛤、文蛤、貽貝、菲律賓蛤仔、毛蚶和縊蟶)的159個樣本進(jìn)行了痕量元素污染的調(diào)查及風(fēng)險(xiǎn)評估。用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)和氫化物發(fā)生-原子熒光光譜儀(HG-AFS)對貝類可食用組織痕量元素濃度進(jìn)行分析,然后采用多種評價標(biāo)準(zhǔn)對污染狀況進(jìn)行評估。使用美國環(huán)保局(USEPA)和世界衛(wèi)生組織食品委員會食品添加劑專家委員會(WHO/JECFA)制定的每周允許攝入量(PTWI)、每日允許攝入量(ADI)和參考劑量(Rf D)對中國北方居民人體健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評估,為消費(fèi)者與海鮮消費(fèi)相關(guān)的污染問題提供更好的認(rèn)知。2)對來自渤海和黃海的表層沉積物進(jìn)行了酸可揮發(fā)硫化物(Acid Volatile Sulfur;AVS)和同步浸取的金屬(Simultaneously Extracted Metals;SEM)的測定,以評估沉積物質(zhì)量。采用由美國環(huán)保局(USEPA)建立的[SEM]-[AVS]和([SEM]-[AVS])/fOC方法進(jìn)行微量金屬生物毒性的評估。3)采集了渤海灣海岸帶的表層沉積物,對6種痕量金屬(Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn)做出地球化學(xué)和環(huán)境評價。采用兩種沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)和兩種地球化學(xué)標(biāo)準(zhǔn)化方法(地質(zhì)累積指數(shù)和富集因子)來分析金屬潛在風(fēng)險(xiǎn)和富集程度。痕量元素在中國北方主要海產(chǎn)貝類和黃渤海表層沉積物中的研究結(jié)果表明:1)所采集的貝類中As、Cr、Hg和Pb具有相似水平,而不同貝類中Cd、Cu和Zn濃度表現(xiàn)出明顯差異。櫛孔扇貝中Cd、牡蠣中Cu濃度水平明顯比其他貝類高。必需痕量元素的含量比非必需痕量元素的含量高,Zn的含量最高。Cd和Pb之間、Cd和Zn之間、Cu和Zn之間存在顯著的相關(guān)性。風(fēng)險(xiǎn)評價表明通過市售貝類消費(fèi)引起的Cd和Cu人體健康風(fēng)險(xiǎn)暴露應(yīng)給予絕對必要的關(guān)注。通過消費(fèi)市售雙殼貝類引起的其他微量元素(As、Cr、Hg、Pb和Zn)的人類健康風(fēng)險(xiǎn)暴露可以忽略不計(jì)。然而考慮到大多數(shù)沿海居民通常食用大量雙殼貝類,必須予以關(guān)注。2)貝類可食用組織中8種潛在有害元素(Ag、Be、Co、Ni、Sb、Se、Tl和V)含量的平均值從大到小依次是SeNiVCoAgSbBeTl。獲得的平均濃度分別為:Ag 133.57±211.05 ng/g,Be 11.54±4.74 ng/g,Co 0.16±0.10μg/g,Ni 0.65±0.60μg/g,Sb 13.92±10.66 ng/g,Se 0.80±0.29μg/g,Tl 1.85±0.55 ng/g和V 0.33±0.12μg/g。平均而言,不同采樣城市及不同雙殼貝類物種之間,Se具有最高的組織濃度,其次是Ni、V、Co、Ag、Sb和Be,而Tl含量最低。一般來講,在這8個可量化的PHEs的研究中,Ag、Be、Co、Ni、Sb、Se、V和Tl沒有明顯的空間差異,考慮到Ni可能是貝類消費(fèi)的一個風(fēng)險(xiǎn)因素,而且大多數(shù)沿海居民通常食用大量雙殼貝類,必須引起關(guān)注。3)萊州灣和獐子島海域表層沉積物的[AVS]和[SEM]變化范圍分別為0.71-11.03和0.10-0.74μmol/g干重。萊州灣[AVS]的濃度在河流出口的地區(qū)比較低,沿向海方向越來越高。[AVS]明顯與TOC呈正相關(guān)。[SEM]明顯與TOC、沉積物的含水量和細(xì)顆粒泥沙的含量呈正相關(guān),與粗組分含量呈顯著負(fù)相關(guān)。得到的結(jié)果表明,萊州灣和獐子島海域表層沉積物質(zhì)量較高,不會對生態(tài)系統(tǒng)造成負(fù)面影響。4)AVS和SEM在北黃海(NYS)和渤海(BS)的空間分布特征不同。AVS在北黃海的含量分布范圍為0.279到5.131μmol/g,在渤海的含量分布范圍是0.570到3.994μmol/g;北黃海海域SEM的含量從0.086到1.264μmol/g不等,渤海的SEM含量從0.538到1.462μmol/g不等。AVS與沉積物中總有機(jī)碳呈明顯正相關(guān)。SEM與總有機(jī)碳、沉積物中水含量和細(xì)粒級顆粒物含量呈顯著的正相關(guān),與粗粒級顆粒物含量呈顯著地負(fù)相關(guān)性。[SEM]/[AVS]小于1的站點(diǎn)在北黃海有10個(共13個),在渤海有5個(共13個),表明北黃海的表層沉積物質(zhì)量要高于渤海的。在北黃海,AVS與一些因素有明顯的相關(guān)性,在渤海則不是,表明在渤海AVS含量分布受到更加復(fù)雜的人為影響。本研究中兩種不同評價方法的結(jié)果有時會出現(xiàn)差異,因此用單一的方法來評價沉積物質(zhì)量不夠充分,用兩種方法結(jié)合對比評價更加有效。5)渤海灣潮間帶表層沉積物中除Cr平均濃度比大陸上地殼部平均值(UCC)中濃度明顯更高以外,其他元素的平均濃度與UCC中的濃度水平相當(dāng)。所有研究的金屬,它們在砂和粉砂質(zhì)砂沉積物中的總濃度比粘土質(zhì)粉砂沉積物中的低得多。平均而言,Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn在砂和粉砂質(zhì)砂沉積物中的總濃度分別為0.08、43.6、9.7、15.3、19.9和39.5μg/g,粘土質(zhì)粉砂沉積物中的相應(yīng)的值分別是0.17、97.3、40.5、42.5、32.2和111μg/g。對于除Cd外的每一種金屬元素,他們的總濃度在粘土質(zhì)粉砂沉積物中或在砂和粉砂質(zhì)砂沉積物中的分布都非常相似,其變異系數(shù)一般小于10%。通過美國環(huán)保局(2004)標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行評估表層沉積物質(zhì)量,相關(guān)結(jié)果也與美國環(huán)保局(2005)沉積物質(zhì)量指南進(jìn)行比較�；诓煌瑯�(biāo)準(zhǔn)的沉積物質(zhì)量評估結(jié)果比較表明有時候相互矛盾。所以,單一的評價方式對沉積物中重金屬的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價是不足以得出準(zhǔn)確的科學(xué)結(jié)論。本研究表明,基于不同種標(biāo)準(zhǔn)比較后的結(jié)果將更有效、更加有說服力。
【關(guān)鍵詞】：痕量元素 雙殼貝類 表層沉積物 環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評價 黃海 渤海
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院煙臺海岸帶研究所
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X55;X834;X835
【目錄】：

• 致謝4-5
• 摘要5-8
• Abstract8-17
• 1 緒論17-30
• 1.1 選題背景與意義17-20
• 1.1.1 研究背景17-19
• 1.1.2 研究意義19-20
• 1.2 國內(nèi)外研究進(jìn)展20-30
• 1.2.1 貝類中痕量元素含量國內(nèi)外研究進(jìn)展21-24
• 1.2.2 沉積物中痕量元素研究進(jìn)展24-30
• 2 研究區(qū)概況、研究內(nèi)容、技術(shù)路線及研究方法30-40
• 2.1 研究區(qū)概況30-32
• 2.1.1 貝類研究區(qū)概況30
• 2.1.2 萊州灣和獐子島研究區(qū)概況30-31
• 2.1.3 渤海和黃海研究區(qū)概況31-32
• 2.1.4 渤海灣研究區(qū)概況32
• 2.2 研究內(nèi)容和技術(shù)路線32-35
• 2.2.1 研究內(nèi)容32-34
• 2.2.1.1 貝類研究內(nèi)容32-33
• 2.2.1.2 沉積物研究內(nèi)容33-34
• 2.2.2 技術(shù)路線34-35
• 2.3 研究方法35-40
• 2.3.1 貝類研究方法35-36
• 2.3.1.1 樣品采集方法35
• 2.3.1.2 樣品實(shí)驗(yàn)室處理方法35
• 2.3.1.3 樣品分析方法35
• 2.3.1.4 樣品質(zhì)量評價方法35
• 2.3.1.5 貝類產(chǎn)品食用建議35-36
• 2.3.2 沉積物研究方法36-40
• 2.3.2.1 沉積物樣品的p H、Eh36
• 2.3.2.2 沉積物樣品的含水率36
• 2.3.2.3 沉積物樣品的粒度組分的測定36
• 2.3.2.4 沉積物TOC含量的測定36-37
• 2.3.2.5 沉積物樣品中AVS和SEM的測定37
• 2.3.2.6 沉積物樣品中中重金屬總量和重金屬形態(tài)的測定37-40
• 3 痕量元素在貝類中含量及人體健康風(fēng)險(xiǎn)評價40-83
• 3.1 中國北方6個沿海城市主要市售貝類樣品的采集及前處理40-46
• 3.1.1 貝類樣品的采集40-41
• 3.1.2 貝類樣品的前處理41-46
• 3.2 中國北方主要市售貝類的常規(guī)痕量元素含量及人體健康風(fēng)險(xiǎn)評價46-64
• 3.2.1 研究背景46-47
• 3.2.2 材料與方法47-49
• 3.2.2.1 樣品分析47
• 3.2.2.2 質(zhì)量保證與質(zhì)量控制（QA/QC）47-48
• 3.2.2.3 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析方法48-49
• 3.2.2.4 人體暴露評估方法49
• 3.2.3 結(jié)果與討論49-64
• 3.2.3.1 痕量元素濃度水平49-57
• 3.2.3.2 痕量元素濃度水平單向ANOVA分析和元素間相關(guān)性分析57-60
• 3.2.3.3 痕量元素人體暴露風(fēng)險(xiǎn)評估分析60-62
• 3.2.3.4 通過消費(fèi)貝類引起的痕量元素日估算攝入量62-64
• 3.2.4 小結(jié)64
• 3.3 中國北方主要市售貝類的潛在危險(xiǎn)元素含量及風(fēng)險(xiǎn)評價64-83
• 3.3.1 研究背景64-66
• 3.3.2 材料與方法66-68
• 3.3.2.1 樣品分析66-67
• 3.3.2.2 質(zhì)量保證與質(zhì)量控制（QA/QC）67
• 3.3.2.3 數(shù)據(jù)分析方法67-68
• 3.3.3 結(jié)果與討論68-81
• 3.3.3.1 潛在危險(xiǎn)元素（PHEs）濃度水平68-75
• 3.3.3.2 痕量元素濃度水平單向ANOVA分析和元素間相關(guān)性分析75-81
• 3.3.4 小結(jié)81-83
• 4 黃渤海表層沉積物中痕量元素含量及環(huán)境指示83-109
• 4.1 萊州灣及獐子島海區(qū)表層沉積物的AVS和SEM83-95
• 4.1.1 樣品的采集83-84
• 4.1.2 樣品的分析84-85
• 4.1.2.1 沉積物樣品的p H、Eh84
• 4.1.2.2 沉積物樣品的含水率84
• 4.1.2.3 沉積物樣品的粒度組分的測定84
• 4.1.2.4 沉積物TOC含量的測定84
• 4.1.2.5 沉積物樣品的AVS和SEM的測定84-85
• 4.1.3 質(zhì)量保證與質(zhì)量控制（QA/QC）85
• 4.1.4 表層沉積物地球化學(xué)特征85-87
• 4.1.4.1 表層沉積物粒度85-86
• 4.1.4.2 表層沉積物含水率、TOC86-87
• 4.1.5 萊州灣和獐子島的表層沉積物中[AVS]和[SEM]以及環(huán)境指示意義87-95
• 4.2 渤海和北黃海海區(qū)表層沉積物的AVS和SEM變化特征95-109
• 4.2.1 研究背景95-96
• 4.2.2 材料與方法96-99
• 4.2.2.1 研究區(qū)概況96
• 4.2.2.2 采樣概況96-97
• 4.2.2.3 分析方法97-99
• 4.2.3 結(jié)果與討論99-109
• 4.2.3.1 表層沉積物的地球化學(xué)特征99-101
• 4.2.3.2 表層沉積物中AVS的空間分布101-105
• 4.2.3.3 表層沉積物中SEM的空間分布105-106
• 4.2.3.4 表層沉積物毒性評估106-109
• 5 渤海灣海岸帶表層沉積物中痕量金屬的濃度和形態(tài)分布特征及環(huán)境指示意義109-129
• 5.1 研究背景介紹109-110
• 5.2 樣品采集110-112
• 5.2.1 潮間帶表層沉積物樣品采集110
• 5.2.2 潮下帶表層沉積物樣品采集110-112
• 5.3 表層沉積物樣品分析方法及質(zhì)量控制（QC）、質(zhì)量保證（QA）112-113
• 5.4 海岸帶表層沉積物樣品的地球化學(xué)特征113-115
• 5.5 結(jié)果與討論115-128
• 5.5.1 潮間帶表層沉積物重金屬總量的范圍和分布115-118
• 5.5.2 潮間帶表層沉積物重金屬含量相關(guān)分析118
• 5.5.3 潮間帶表層沉積物重金屬形態(tài)分布118-119
• 5.5.4 渤海灣表層沉積物重金屬的環(huán)境指示意義119-128
• 5.5.4.1 基于SQGs的表層沉積物重金屬污染狀況評估119-122
• 5.5.4.2 基于評估指數(shù)的渤海灣表層沉積物重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評估122-124
• 5.5.4.3 基于AVS和SEM的渤海灣表層沉積物重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評估124-128
• 5.6 小結(jié)128-129
• 6 結(jié)論、創(chuàng)新點(diǎn)與展望129-134
• 6.1 研究結(jié)論129-132
• 6.1.1 中國北方6個沿海城市市售海產(chǎn)貝類痕量元素的研究129-130
• 6.1.2 基于AVS和SEM的渤黃海海域表層沉積物質(zhì)量評價及環(huán)境指示130-131
• 6.1.3 渤海灣潮間帶表層沉積物基于重金屬總量和形態(tài)分布的質(zhì)量評估131-132
• 6.2 研究創(chuàng)新點(diǎn)132
• 6.3 研究展望132-134
• 參考文獻(xiàn)134-150
• 作者簡歷150-151
• 主要科研論文目錄15

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