【摘要】：本論文中研究的納米材料為金屬等離子體納米材料,在外加電磁場(chǎng)的激勵(lì)下,金屬等離子體納米材料的自由電子會(huì)發(fā)生集體振蕩,該集體振蕩被稱為局域表面等離子體共振(LSPR)�；谠撈娈惖墓鈱W(xué)性質(zhì),金屬等離子體納米材料在很多領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景,包括表面增強(qiáng)拉曼散射(SERS)、光電子學(xué)、太陽(yáng)能電池、超材料、催化以及非線性光學(xué)等領(lǐng)域。金屬等離子體納米材料的局域表面等離子體共振特性與眾多因素有關(guān),例如:材料、尺寸、形貌以及周圍的局域介電環(huán)境等等。理解金屬等離子體納米材料的局域表面等離子體共振特性與以上影響因素之間的關(guān)系是近年來(lái)新興的等離子體光子學(xué)的根本性問(wèn)題。X射線小角散射作為一種結(jié)構(gòu)表征技術(shù),非常適合用來(lái)研究金屬等離子體納米材料的結(jié)構(gòu)信息。本文將利用同步輻射X射線小角散射、光學(xué)技術(shù)、透射電鏡以及數(shù)值模擬計(jì)算系統(tǒng)地研究金屬等離子體納米材料的結(jié)構(gòu)與光學(xué)特性。另外,本文還將利用數(shù)值模擬計(jì)算的方法即有限時(shí)域差分法仿真研究金屬等離子體納米材料在太陽(yáng)能電池薄膜材料中的應(yīng)用。本論文的研究?jī)?nèi)容涉及到金屬等離子體納米材料的制備方法、結(jié)構(gòu)表征、等離子體光學(xué)性質(zhì)以及應(yīng)用等多個(gè)方面,主要的研究?jī)?nèi)容如下:1.X射線散射技術(shù)被廣泛應(yīng)用在材料的結(jié)構(gòu)表征中,X射線弱散射的本質(zhì),使得該技術(shù)的應(yīng)用很容易受背景散射噪聲的影響,從而使得實(shí)驗(yàn)結(jié)果的可信度降低,為了解決這一問(wèn)題,本文提出了一種迭代X射線散射背景的處理方法,并通過(guò)金納米顆粒的散射實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了該方法的可行性。該方法僅依賴于數(shù)據(jù)擬合過(guò)程中所使用的散射模型的正確性,因此不受實(shí)驗(yàn)中不確定性因素的影響。另外,本文還展示了用于背景散射扣除的比例因子的重要性。2.與同質(zhì)和結(jié)構(gòu)對(duì)稱的金屬等離子體納米材料相比,Janus金屬等離子體納米材料的不對(duì)稱性為獲得截然不同的物理化學(xué)性質(zhì)提供了一種獨(dú)特的方式,Janus金屬等離子體納米材料具有同質(zhì)或者結(jié)構(gòu)對(duì)稱的納米材料難以想象的特性。盡管Janus金屬等離子體納米材料具有非常廣闊的應(yīng)用前景,但是在實(shí)現(xiàn)其結(jié)構(gòu)和形貌的可控方面還存在著巨大的挑戰(zhàn)。本文將研究Janus金屬等離子體納米材料的刻蝕過(guò)程,從而實(shí)現(xiàn)對(duì)DNA引導(dǎo)的Au-Ag Janus nanostructures(JNs)的結(jié)構(gòu)和光學(xué)特性的精確調(diào)控。借助透射電鏡、光學(xué)技術(shù)以及數(shù)值模擬計(jì)算的方法對(duì)該金屬等離子體納米材料的刻蝕動(dòng)力學(xué)進(jìn)行研究,并具體研究影響Au-Ag JNs中Ag納米顆粒的刻蝕速率和進(jìn)程的因素。3.計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到的金屬等離子體納米材料Au-Ag JNs的光譜性質(zhì)之間存在著一定的偏差,對(duì)于理論計(jì)算偏離實(shí)驗(yàn)測(cè)量的原因,目前還沒有相關(guān)的解釋。為了解決這一問(wèn)題,本文將利用同步輻射X射線小角散射、光學(xué)技術(shù)、透射電鏡以及數(shù)值模擬計(jì)算深入地研究Au-Ag JNs的結(jié)構(gòu)和光學(xué)特性。提出了一種簡(jiǎn)單的復(fù)合電導(dǎo)結(jié)模型來(lái)解釋Au-Ag JNs的光學(xué)性質(zhì),本文的研究結(jié)果表明,在設(shè)計(jì)、分析和應(yīng)用Au-Ag JNs以及其他由配體引導(dǎo)制備的金屬等離子體納米材料的光學(xué)性質(zhì)時(shí)需要考慮DNA或者配體分子的影響。4.在金屬等離子體納米材料的應(yīng)用方面,本文將周期性銀納米線(Ag NWs)引入到鈣鈦礦薄膜中,利用等離子體相互作用,來(lái)優(yōu)化鈣鈦礦薄膜的光吸收效率。通過(guò)調(diào)節(jié)周期性Ag NWs陣列的結(jié)構(gòu)參數(shù),鈣鈦礦薄膜的光吸收效率提高了25.9%,并研究了周期性Ag NWs陣列在鈣鈦礦薄膜中的位置對(duì)鈣鈦礦薄膜光吸收能力的影響。為了獲得無(wú)偏振依賴性的光吸收能力,本文將Ag nanocross引入到了鈣鈦礦薄膜中。另外,本文還展示了含有金屬等離子體納米材料的鈣鈦礦薄膜的全方位光吸收增強(qiáng)能力。本文的研究結(jié)果為進(jìn)一步提高鈣鈦礦薄膜的光學(xué)性能并促進(jìn)其走向?qū)嶋H應(yīng)用提供了一種新的途徑。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院研究生院(上海應(yīng)用物理研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TB383.1;O53

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本文編號(hào)：2558405