【摘要】：本論文基于密度泛函理論的第一原理方法,通過(guò)晶格動(dòng)力學(xué)、第一原理分子動(dòng)力學(xué)以及強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子結(jié)構(gòu)計(jì)算方法研究了幾種典型金屬及金屬氫化物極端條件下材料物性,計(jì)算、分析了壓力下結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、熱力學(xué)性質(zhì)、電導(dǎo)率、熱中子散射等問題。具體各章節(jié)安排如下：在第一章緒言中,簡(jiǎn)要介紹了高溫、高壓極端條件下材料物性研究對(duì)基礎(chǔ)理論研究及應(yīng)用研究的重要意義,并概括介紹了高溫、高壓狀態(tài)方程實(shí)驗(yàn)、理論研究方法、最新研究進(jìn)展；在第二章中,我們介紹了密度泛函理論、強(qiáng)關(guān)聯(lián)理論的內(nèi)涵及其發(fā)展?fàn)顩r,第一原理計(jì)算在材料科學(xué)中的應(yīng)用,這些構(gòu)成了本論文研究的理論基礎(chǔ)；在第三章中,我們通過(guò)選擇代表性的氫、氘、銅、鋁考察了高壓下贗勢(shì)方法的適應(yīng)性,氫、氘外層只有一個(gè)價(jià)電子,非常簡(jiǎn)單,但物理現(xiàn)象很豐富,其物態(tài)方程在武器物理與ICF研究中非常重要,開展相關(guān)研究有利于校驗(yàn)各種理論和計(jì)算模型,考察贗勢(shì)方法在極端條件下的穩(wěn)定性、適應(yīng)性。我們通過(guò)基于密度泛函理論的第一原理方法,分別采用商用程序自帶的贗勢(shì)文件和自主產(chǎn)生的贗勢(shì)文件,研究了氫、氘零溫高壓物態(tài)方程,考察了高壓下不同贗勢(shì)對(duì)結(jié)果的影響,并與TF、TFC模型結(jié)果以及相關(guān)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了比對(duì)分析；此外我們還計(jì)算了金屬銅、鋁的冷能、冷壓,結(jié)果表明一定壓力下不同贗勢(shì)給出的冷能、冷壓有一定差別,不同贗勢(shì)的選擇對(duì)冷能、冷壓影響較大,合理選擇贗勢(shì)對(duì)高壓物態(tài)方程研究非常重要,需要更多實(shí)驗(yàn)和理論研究工作；在第四章中,我們基于密度泛函理論的第一原理方法,選用不同贗勢(shì)計(jì)算了錫多個(gè)固相(α相、β相、bct、bcc相)的晶格參數(shù)、體彈模量等并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行比對(duì),分析了計(jì)算結(jié)果；采用超原胞方法計(jì)算了不同壓力下bcc相,bct相Sn的聲子譜及態(tài)密度,與實(shí)驗(yàn)、已有理論進(jìn)行了比對(duì);采用諧振近似方法計(jì)算給出了熱力學(xué)性質(zhì),考察了有限溫度下β相、bct相、bcc相的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,溫度壓力相圖,這些工作為進(jìn)一步開展材料多相狀態(tài)方程的研究奠定了較好的基礎(chǔ)；在第五章中,我們采用第一原理分子動(dòng)力學(xué)方法研究了膨脹態(tài)鎢材料物性,模擬了膨脹態(tài)鎢從溫稠密物質(zhì)到原子流體的演化過(guò)程,獲得鎢寬范圍的物態(tài)方程并與已有實(shí)驗(yàn)進(jìn)行了比較；給出了溫度10000-80000K,常態(tài)密度約1/2-1/18膨脹態(tài)鎢系統(tǒng)的熱力學(xué)性質(zhì)。通過(guò)計(jì)算鎢的物態(tài)方程,電阻隨內(nèi)能、壓力的變化關(guān)系,發(fā)現(xiàn)隨著體積膨脹,密度減小,在體積比5-6時(shí),電阻斜率由正轉(zhuǎn)變?yōu)樨?fù)值,系統(tǒng)發(fā)生金屬-非金屬轉(zhuǎn)變；在第六章中,介紹了強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子結(jié)構(gòu)、動(dòng)力學(xué)平均場(chǎng)(DMFT)以及蒙特卡羅方法的基本理論,給出了求解一般雜質(zhì)模型的連續(xù)時(shí)量子蒙特卡羅方法(CT-QMC)數(shù)學(xué)物理方案；列舉了CT-QMC雜質(zhì)模型計(jì)算必須的輸入?yún)?shù)以及重要的輸出物理量；采用單雜質(zhì)安德森模型(SIAM)考核了量子雜質(zhì)解法器,正確模擬了單帶半滿Hubbard模型金屬-絕緣體相變,分析了并行計(jì)算對(duì)結(jié)果的影響,采用LDA+DMFT研究了Ce的材料物性；在第七章中,基于DFT+U方法對(duì)螢石結(jié)構(gòu)PuHH2體材料及其(111)表面電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了詳細(xì)的第一性原理計(jì)算和分析,深入研究了不同有效庫(kù)侖作用下PuHH2的晶格常數(shù)、體彈模量、電子態(tài)密度,電荷密度等并與已有實(shí)驗(yàn)、理論結(jié)果進(jìn)行了比較。選取有效庫(kù)侖作用U=4eV,計(jì)算研究了PuHH2的(111)面層間馳豫、電子結(jié)構(gòu)等性質(zhì),獲得了一系列有益的結(jié)論；在第八章中,基于密度泛函理論的第一原理方法采用DFT、DFT+U研究了氫(氘)化鈾電子結(jié)構(gòu)及高壓物性,并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了分析、比較；計(jì)算了氫(氘)化鈾的零溫壓縮線(壓力、密度關(guān)系),結(jié)合晶格動(dòng)力學(xué)方法,考察了α和p兩種相結(jié)構(gòu)關(guān)于溫度、壓力的穩(wěn)定性,兩個(gè)相電子結(jié)構(gòu)隨壓力的變化關(guān)系,分析了磁矩、電子態(tài)密度、電荷密度等隨壓力的變化規(guī)律,結(jié)果表明,壓力增加,能帶展寬,鈾的5f電子局域性減弱,巡游性增強(qiáng),并且5f電子與氫原子的1s電子雜化效應(yīng)逐漸增強(qiáng),共價(jià)鍵成分增加,離子性減弱。對(duì)于鈾氫(氘)化物的理論、實(shí)驗(yàn)研究有助于理解其他錒系金屬及其化合物；在第九章中,采用基于密度泛函理論的第一原理凍結(jié)聲子方法,得到7LiH的聲子色散關(guān)系以及的聲子態(tài)密度并與已有結(jié)果進(jìn)行了比較,根據(jù)熱中子散射理論,獲取7LiH的熱中子散射數(shù)據(jù)。將H和Li的熱中子散射數(shù)據(jù)用于聚變裂變混合能源堆包層模擬裝置的簡(jiǎn)化聚變?cè)茨Ｐ?顯示出了與簡(jiǎn)化粗糙的自由氣體近似處理的差別。將我們得到的7LiH熱中子散射數(shù)據(jù)用于實(shí)際工程分析,可提高模擬計(jì)算的精度。
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【學(xué)位授予單位】：中國(guó)工程物理研究院
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O521

【參考文獻(xiàn)】

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1 羅德禮,蒙大橋,朱正和;LiH,LiO和LiOH的分析勢(shì)能函數(shù)與分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)[J];物理學(xué)報(bào);2003年10期

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本文編號(hào)：2467076