【摘要】：黑碳(black carbon, BC)是燃料燃燒過程或巖石風化的產物,在不同的介質中表現出不同的環(huán)境效應。長江流域作為中國的經濟中心之一,每年通過燃燒活動排放的黑碳及多環(huán)芳烴可占到全國總量的三分之一以上,這些物質除埋藏在土壤以外,還可通過長江攜帶及大氣輸送進入到東海。雖然我國已有不少研究對長江及東海沉積物中的黑碳的分布及環(huán)境意義進行了研究,但大范圍、系統的研究卻鮮見報道,有鑒于此,關于黑碳及多環(huán)芳烴的在長江及東海顆粒物和沉積物中的分布及遷移過程的研究對豐富全球的相關研究具有重要意義。本文通過測定長江及東海顆粒物和沉積物中黑碳的含量,結合沉積物的粒度、總有機碳含量、碳穩(wěn)定同位素和放射性碳同位素,研究了長江及東海陸架沉積物中黑碳的分布特征及來源,結合沉積速率等數據,對黑碳在東海沉積物中的埋藏過程進行了初步的討論。沉積物中BC的分布主要與人類活動、沉積物的類型、黑碳的類型及來源等因素有關。例如長江沉積物中BC含量從上游至下游呈逐漸增大的趨勢,與沿途各省黑碳排放相吻合,同時其濃度與沉積物平均粒徑成反比。東海沉積物BC的含量與平均粒徑成U形變化,表明不同區(qū)域的BC的類型及來源有明顯區(qū)別,即內陸架、沖繩海槽等細顆粒沉積物中主要以燃燒來源的煙炱為主,而殘留沉積區(qū)主要以巖石風化的石墨型黑碳為主。在長江沉積物中,由于BC與TOC有相似的來源,例如人類活動、土壤流失,因此二者之間具有顯著的相關性；但是在東海沉積物中,BC和有機質的來源差異較大,因此二者之間無相關性。根據黑碳的14C值進行估算,長江及東海沉積物中來自化石燃料的燃燒和巖石風化的黑碳分別為78.2%～88.1%和52.2～71.3%。多環(huán)芳烴(Polycyclic aromatic hydeocarbons, PAHs)作為一類持久性有機污染物,其在長江和東海沉積物中含量均較低,處于低至中等程度的污染水平。長江沉積物中,大多數站位主要以來自燃燒活動的大分子量的四環(huán)、五環(huán)及六環(huán)多環(huán)芳烴為主,而東海沉積物中卻以源自石油源的小分子量的三環(huán)多環(huán)芳烴及源自生物降解的花為主；且長江沉積物中PAHs來自燃料燃燒及煉焦活動占到總量的64%,而東海沉積物中只有46.5%。因此長江沉積物中BC與多數PAHs單體的相關性要大于TOC,而東海細顆粒沉積物恰好相反。對于東海沉積物細顆粒沉積物和粗顆粒沉積物中PAHs與TOC、BC相關性之間的差別,可能與BC類型差異有關。東海陸架不同區(qū)域BaP/BeP、BaA/Chry比值的差異表明內陸架及沖繩海槽的PAHs主要來自陸源輸送,殘留沉積區(qū)的PAHs主要來自大氣沉降。根據不同源的花與5環(huán)多環(huán)芳烴比值間的差異,估算長江輸入對東海沉積物中PAHs的貢獻。對在27°N至31.5°N的陸架區(qū),多環(huán)芳烴的陸源輸送比例從高于90%向南遞減至65%,跨過123°E則降為不到50%。沖繩海槽區(qū)較高的陸源輸送比例說明這里的沉積物可能主要來自長江。每年有(1.29±0.10)×106 t BC埋藏在東海陸架沉積物中,其中占總量72.1%的BC埋藏在浙閩沿岸。通過河流輸送、海岸侵蝕及氣溶膠輸送的BC約為1.47×106t/yr,其中氣溶膠輸入占到總輸入的28%;河流輸送及海岸侵蝕是東海BC的主要來源。綜上所述,沉積物中BC的含量分布主要受人類活動及本身性質的控制,而黑碳、TOC與PAHs的來源差異是致使三者之間相關性變化的主要原因。由于較高的沉積速率,單位面積黑碳埋藏的通量要高于世界其它區(qū)域,表明東海陸架沉積區(qū)在全球黑碳循環(huán)的具有重要地位。
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【學位授予單位】：華東師范大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X55
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本文編號：2402889