【摘要】：海上溢油事故引發(fā)的環(huán)境污染問題,已成為目前倍受關注的全球性環(huán)境問題。多環(huán)芳烴是原油中代表性污染物,由于具有毒性、半揮發(fā)性及生物富集性,嚴重危害環(huán)境及人體健康,因此開展溢油事故對海洋環(huán)境多環(huán)芳烴污染影響的研究具有重要意義。本研究以大連灣“7.16”溢油事故為案例,于2010年1月和9月分別采集大連周邊近海海域和溢油相關海域溢油前后水體和沉積物樣品,利用GC-MS測定46種PAHs含量,以求探明突發(fā)性溢油事故對近海海域環(huán)境中PAHs污染水平及分布特征的影響。通過構建不同排放途徑污染源指紋圖譜,鑒別污染物來源,確定不同排放源的貢獻量,進而對環(huán)境中PAHs污染來源進行解析。基于動態(tài)多介質逸度模型理論,整合模擬過程所需參數(shù),模擬了代表性PAHs在多介質環(huán)境中遷移轉化及歸趨行為,定量表征污染物的時空變化規(guī)律。本研究有利于掌握溢油事故對海洋環(huán)境中多環(huán)芳烴污染特征及環(huán)境行為的影響,為生態(tài)環(huán)境修復與治理提供理論理論基礎和科學依據(jù)。論文第一部分構建了水體不同污染源指紋圖譜。結果表明,原油、氣相大氣、顆粒相大氣、地表徑流、城市污水及沉積物這六類水體中多環(huán)芳烴不同污染源指紋圖譜間存在顯著差異。原油以烷基PAHs為主,其中甲基菲含量最高；大氣氣相中PAHs含量顯著高于顆粒相,氣相以低環(huán)組分為主,顆粒相以高環(huán)組分為主：地表徑流中萘和菲及其烷基取代物為主要組分：城市污水以萘、1-甲基萘和2-甲基茶含量居高；沉積物樣品中則主要由高環(huán)PAHs組分構成。本論文第二部分開展溢油對石油泄漏相關海域環(huán)境多環(huán)芳烴污染影響的研究。結果表明,溢油事故發(fā)生50天后,石油泄漏相關海域水體中46種Σ46PAHs濃度范圍260-1620 ng/L,平均值為654±430 ng/L。沉積物中46種Σ46PAHs濃度范圍91-2030 ng/g dw,平均值為550±342 ng/g dw。水體和沉積物樣品中母體Σ21PPAHs含量與烷基Σ25APAHs含量均顯現(xiàn)出顯著的正相關(P0.05),表明水體和沉積物中母體和烷基PAHs可能具有相同或相似的來源、降解及傳輸途徑。空間分布特征,水體PAHs濃度空間分布與溢油事故發(fā)生地點間距離呈顯著相關性(P0.05);沉積物PAHs濃度分布與工業(yè)區(qū)距離呈現(xiàn)顯著相關性(P0.05),表明水體PAHs在一定程度上受到溢油事故影響,而沉積物PAHs則主要來源于工業(yè)活動的積累。組分特征,水體PAHs多以低環(huán)PAHs組分為主,而沉積物則以高環(huán)PAHs組分為主。源解析顯示,水體PAHs主要來源于泄漏原油,其次為地表徑流,部分來自于城市污水排放、沉積物二次釋放和大氣干濕沉降。沉積物PAHs主要來源于燃油及生物質和化石燃料燃燒形成的燃燒源,其次為石油源和柴油源。本論文第三部分開展溢油對大連周邊沿海環(huán)境多環(huán)芳烴污染影響的研究。結果表明,大連周邊沿海水體中46種Σ46PAHs溢油前濃度為136-621ng/L,平均值為357 ng/L;溢油后濃度為65.0-1230 ng/L,平均值為297 ng/L。沉積物中46種∑46PAHs溢油前濃度為63.55-635.77 ng/g dw,平均值為213.75 ng/g dw;溢油后濃度為71.08-1086.59 ng/g dw,平均值為195.70 ng/g dw。時間分布特征,除溢油點附近相關海域,其它大連周邊沿海海域環(huán)境中PAHs濃度總體上表現(xiàn)出冬季顯著高于夏季�？臻g分布特征,渤海區(qū)域顯著高于黃海區(qū)域的趨勢。區(qū)域分布特征,工業(yè)區(qū)顯著高于城市地區(qū)(P0.05),極顯著高于農(nóng)村地區(qū)(P0.01)。源解析表明,水體中PAHs污染來源,溢油前主要為大氣干濕沉降,溢油后主要源于石油泄漏造成的原油污染。沉積物中PAHs污染來源,溢油前主要為燃燒源和交通源；溢油后,除燃燒源和交通源外,部分來自于石油泄漏所造成的石油源。污染物在水相與沉積相間傳遞方向預測結果表明,溢油之前污染物表現(xiàn)出由沉積相向水相釋放的趨勢；溢油之后污染物則表現(xiàn)出由水相向沉積相中沉積的趨勢。生態(tài)風險評價顯示,水體中PAHs具有較高的生態(tài)風險,沉積物則處于較低生態(tài)風險水平。本論文第四部分應用Ⅳ級多介質逸度模型模擬代表性溢油特征污染在大連灣地區(qū)多介質環(huán)境中的遷移及歸趨行為。結果表明,溢油事故發(fā)生后,大量進入水體的PAHs主要通過相內平流,其次通過沉降和吸附等相間傳質作用輸出系統(tǒng)。大氣中PAHs消失途徑主要為相內反應,其次通過大氣向水相的沉降及向土壤相的遷移和相內平流。沉積物與土壤是多介質環(huán)境中PAHs的主要匯,占總殘留量的50%以上。用實測數(shù)據(jù)對模型模擬結果進行驗證,預測值與實測結果相差基本在一個數(shù)量級之間,模型驗證吻合度較高。Ⅳ級逸度模型能夠有效預測突發(fā)事故發(fā)生后一段時間內有機污染物在各環(huán)境介質中的動態(tài)變化和受損環(huán)境的恢復情況,對突發(fā)性環(huán)境污染事故污染物環(huán)境行為預測具有重要意義。
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【學位授予單位】：大連海事大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X55

【參考文獻】

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本文編號：2271195