本文關(guān)鍵詞：稀土氟化物高壓結(jié)構(gòu)相變和發(fā)光性能的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《吉林大學(xué)》 2015年

稀土氟化物高壓結(jié)構(gòu)相變和發(fā)光性能的研究

宮晨  

【摘要】：稀土氟化物及其稀土離子摻雜材料是一類重要的功能材料，在光電通訊、激光、診斷學(xué)和生物標(biāo)記等領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景而成為材料科學(xué)的研究熱點(diǎn)。利用高壓這種極端條件來研究材料結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的變化，是當(dāng)前高壓物理學(xué)領(lǐng)域的重要研究方向，對獲得新結(jié)構(gòu)﹑合成新材料﹑發(fā)現(xiàn)新現(xiàn)象、總結(jié)新規(guī)律具有重要的指導(dǎo)意義和潛在的應(yīng)用價值。對稀土氟化物高壓下的結(jié)構(gòu)相變規(guī)律、其摻雜發(fā)光材料高壓下的發(fā)光特性、以及納米效應(yīng)對其結(jié)構(gòu)相變和發(fā)光性能影響的研究是重要的研究課題，對深入探索稀土氟化物的應(yīng)用前景具有重要的指導(dǎo)意義。然而，目前對于稀土氟化物高壓行為的研究還局限在具有較大的稀土離子半徑、常壓結(jié)構(gòu)為六角結(jié)構(gòu)的稀土氟化物。對于具有較小離子半徑、常壓結(jié)構(gòu)為正交結(jié)構(gòu)的稀土氟化物的高壓研究目前還未見報道。因此，針對以上研究課題，我們開展了對具有較小稀土離子半徑的一類稀土氟化物的研究工作。在本論文中，我們以這一類稀土氟化物中的典型材料YF333、Eu+摻雜的YF3、Eu+摻雜的YF3納米材料和在這一類稀土氟化物中具有相對較大稀土離子半徑的GdF3為研究對象，利用金剛石對頂砧高壓裝置對它們開展了詳細(xì)的高壓結(jié)構(gòu)相變和發(fā)光性能的研究，主要結(jié)果如下： 1.對YF3高壓結(jié)構(gòu)相變的研究。 利用原位高壓同步輻射X射線衍射的實驗方法首次研究了亞微米YF3的高壓結(jié)構(gòu)相變，實驗最高壓力為31.9GPa。發(fā)現(xiàn)YF3在7.5GPa時發(fā)生了高壓結(jié)構(gòu)相變，并在壓力升高到15.4GPa時完全轉(zhuǎn)變?yōu)楦邏合�。這一高壓相結(jié)構(gòu)可以穩(wěn)定的保持到實驗的最高壓力，并在卸壓后回到初始的正交結(jié)構(gòu)。我們指認(rèn)這一新高壓結(jié)構(gòu)為六角結(jié)構(gòu)，空間群為P3c1。通過體模擬合得到Y(jié)F3正交相和六角相結(jié)構(gòu)的體彈模量分別為146(6) GPa和267(45) GPa。這一實驗結(jié)果揭示了具有較小稀土離子半徑的稀土氟化物的高壓結(jié)構(gòu)相變規(guī)律，豐富了對稀土氟化物高壓結(jié)構(gòu)相變的認(rèn)識，對稀土氟化物高壓行為的研究具有重要的指導(dǎo)意義。 2.對YF33:Eu+的高壓結(jié)構(gòu)相變和發(fā)光性能的研究。 利用原位高壓同步輻射X射線衍射技術(shù)和原位高壓發(fā)光技術(shù)研究了亞微米YF+3:Eu3的高壓結(jié)構(gòu)相變和發(fā)光性能，實驗的最高壓力分別為24.5GPa和25GPa。發(fā)現(xiàn)樣品的相變壓力與YF3相近，為8.4GPa；相變次序與YF3完全相同，也是由正交結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)榱墙Y(jié)構(gòu)并在卸壓后回到正交結(jié)構(gòu)；并且具有與YF3相近的體彈模量。Eu3+離子的摻雜對YF3的高壓結(jié)構(gòu)相變行為幾乎沒有影響。YF3:Eu3+的發(fā)光光譜強(qiáng)度在相變前隨著壓力的升高而增強(qiáng)。這些實驗結(jié)果豐富了對摻雜稀土發(fā)光材料高壓行為的認(rèn)識，對利用高壓手段獲得新型發(fā)光材料具有重要指導(dǎo)意義。 3.對YF3:Eu3+納米顆粒的高壓結(jié)構(gòu)相變和發(fā)光性能的研究。 利用原位高壓同步輻射X射線衍射技術(shù)和原位高壓發(fā)光技術(shù)研究了YF3:Eu3+納米顆粒（40nm）的高壓行為，實驗最高壓力分別為31.1GPa和25GPa。發(fā)現(xiàn)樣品發(fā)生結(jié)構(gòu)相變的壓力為11.8GPa，高于其亞微米摻雜材料，這是由于納米材料具有更高的表面能使其相變壓力提高。高壓下YF33:Eu+的相變次序與其亞微米尺寸材料相同，也是由正交結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)榱墙Y(jié)構(gòu)，并且在卸壓后回到正交結(jié)構(gòu)。YF33:Eu+納米材料高壓相體模要明顯小于其亞微米尺寸材料，，這與納米顆粒內(nèi)外殼層原子排布差異有關(guān)。隨著樣品發(fā)生結(jié)構(gòu)相變，Eu3+的發(fā)光光譜隨基質(zhì)環(huán)境對稱性的改變出現(xiàn)了明顯的變化。這一研究結(jié)果填補(bǔ)了對稀土氟化物納米材料高壓行為的認(rèn)識的空白，對稀土氟化物納米材料高壓行為的研究具有重要的指導(dǎo)意義。 4.對GdF3高壓結(jié)構(gòu)相變的研究。 利用原位高壓X射線衍射技術(shù)研究了GdF3高壓下的結(jié)構(gòu)相變，實驗的最高壓力為29.5GPa。發(fā)現(xiàn)GdF3與YF3的高壓相變次序完全相同，由初始的正交結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)榱墙Y(jié)構(gòu)，并在卸壓后回到初始的正交相結(jié)構(gòu)。GdF3的高壓相變的初始壓力為3.2GPa，遠(yuǎn)小于YF3的相變壓力。GdF3與YF3初始正交結(jié)構(gòu)的體彈模量基本相似，但GdF3的高壓相體模稍小。我們推測稀土氟化物的相變壓力和高壓相體彈模量的差異與其稀土離子半徑大小有關(guān)，稀土離子的半徑越大，其相變壓力越低，高壓相體模越小。這一研究結(jié)果對總結(jié)具有較小離子半徑的一類稀土氟化物的高壓相變規(guī)律具有重要意義。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O521.23
【目錄】：

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【參考文獻(xiàn)】

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