本文關(guān)鍵詞： 納米孔 納米通道 氮化硅 石墨烯 離子電流 基因測(cè)序　出處：《東南大學(xué)》2016年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：基因測(cè)序技術(shù)不僅為遺傳信息的揭示和基因表達(dá)調(diào)控等基礎(chǔ)生物學(xué)研究提供重要數(shù)據(jù),而且在基因診斷和基因治療等應(yīng)用研究中也發(fā)揮著重要的作用。自從1977年第一代測(cè)序技術(shù)問世以來,經(jīng)過三十幾年的努力,基因測(cè)序技術(shù)已經(jīng)取得了重大進(jìn)展,在第一代和第二代測(cè)序技術(shù)的基礎(chǔ)上,以單分子測(cè)序?yàn)樘攸c(diǎn)的下一代測(cè)序技術(shù)應(yīng)運(yùn)而生。納米孔測(cè)序技術(shù)被認(rèn)為是最有可能成為下一代基因測(cè)序的技術(shù)之一,它不僅有可能將目前的DNA序列分析的成本大大降低,分析速度大大提高,還將推進(jìn)基于基因組技術(shù)的個(gè)性化醫(yī)學(xué)向現(xiàn)實(shí)邁進(jìn)一步,從而引起醫(yī)學(xué)界的一次變革。本文以下一代基因測(cè)序的納米檢測(cè)傳感器的設(shè)計(jì)理論、制造工藝和生物分子辨識(shí)為研究?jī)?nèi)容,開展了微納制造方面器件結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和納通道內(nèi)的離子輸運(yùn)基礎(chǔ)理論的研究工作,搭建了生物分子檢測(cè)平臺(tái),實(shí)現(xiàn)了對(duì)生物大分子的檢測(cè)。取得創(chuàng)新研究成果如下：(1)在納米孔制備方面實(shí)現(xiàn)了三種不同基底材料納米通道的研制�；诠杌牧系募庸し椒�,結(jié)合聚焦離子束(FIB)以及透射電子顯微鏡(TEM)高能離子束和電子束制造技術(shù),提出對(duì)氮化硅基底進(jìn)行先減薄后濺射的加工工藝,成功研制出孔徑小于5nm的三維納米孔,總結(jié)工藝參數(shù)對(duì)納米孔加工質(zhì)量、幾何結(jié)構(gòu)和幾何參數(shù)的影響規(guī)律。利用低壓氣相沉積技術(shù)實(shí)現(xiàn)了大面積的石墨烯薄膜制備并且成功實(shí)現(xiàn)石墨烯薄膜的轉(zhuǎn)移,對(duì)石墨烯在高能電子束輻照下的熱力學(xué)響應(yīng)過程進(jìn)行了系統(tǒng)研究,提出一種新穎的石墨烯納米孔加工工藝,成功制備出孔徑可以控制在單位納米精度的石墨烯納米孔。在納米通道制備方面利用包埋氧化聚乙烯(PEO)納米纖維的方法成功制備出長(zhǎng)度在毫米,孔徑卻在數(shù)十納米的聚二甲基硅氧烷(PDMS)納米通道。(2)針對(duì)基于納通道的納流體傳感器的流體輸運(yùn)特性,進(jìn)行電解質(zhì)溶液在納米受限空間下的流變行為研究,開展了離子在納通道內(nèi)輸運(yùn)的基礎(chǔ)理論研究工作。對(duì)氯化鈉(NaCl)溶液在納米通道內(nèi)的電導(dǎo)率進(jìn)行了從低到高不同濃度的測(cè)量,在國(guó)際上,最先完成了納米通道內(nèi)高濃度的電解質(zhì)溶液中離子輸運(yùn)的數(shù)據(jù)的測(cè)量。提出在低濃度時(shí)納米孔的電導(dǎo)率主要由孔內(nèi)的電荷密度所決定,而在高濃度且當(dāng)孔徑小到4.5nm時(shí),其電導(dǎo)率偏離體態(tài)電導(dǎo)率的行為,并通過分子動(dòng)力學(xué)模型對(duì)納米孔內(nèi)離子輸運(yùn)特性進(jìn)行了深入分析研究,對(duì)納米通道內(nèi)離子輸運(yùn)特性異于體態(tài)特性給出了全新的解釋。同時(shí)發(fā)現(xiàn)PDMS納米通道內(nèi)電導(dǎo)率會(huì)隨著電解質(zhì)溶液溶度不斷提高而下降的現(xiàn)象,即在納米通道內(nèi)隨著溶液濃度的提高,離子遷移率的下降導(dǎo)致其電導(dǎo)率隨電解質(zhì)溶液濃度上升而下降現(xiàn)象。通過對(duì)納米孔進(jìn)行親水處理與疏水處理的對(duì)比實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)經(jīng)過親水處理后可以大大改善納米孔的整流效應(yīng),這一結(jié)果有效地提高DNA檢測(cè)時(shí)DNA分子的捕獲率。(3)根據(jù)納米孔內(nèi)噪音類型以及噪音來源的理論分析,對(duì)硅基納米孔基底材料分別進(jìn)行涂覆PDMS、親水處理以及沉積氧化鋁等不同方法對(duì)納米孔進(jìn)行了表面修飾,大大地降低了納米孔基準(zhǔn)電流噪音信號(hào),有效地提高了納米孔檢測(cè)DNA分子過孔信號(hào)的信噪比。(4)實(shí)現(xiàn)納米孔與檢測(cè)平臺(tái)之間的集成,搭建了納米孔生物分子檢測(cè)的實(shí)驗(yàn)平臺(tái),并且通過該實(shí)驗(yàn)平臺(tái)成功實(shí)現(xiàn)對(duì)48kb λDNA過孔姿態(tài)的識(shí)別,根據(jù)生物分子過孔時(shí)誘導(dǎo)的離子電流變化量以及電流信號(hào)持續(xù)的時(shí)間這兩個(gè)特征量,分析不同形態(tài)的過孔信號(hào)特征實(shí)現(xiàn)單分子的過孔姿態(tài)的識(shí)別,并對(duì)DNA過孔時(shí)引起的阻塞電流信號(hào)進(jìn)行理論推導(dǎo),對(duì)DNA過孔時(shí)間的影響因素進(jìn)行了系統(tǒng)研究。通過對(duì)納米孔壁面進(jìn)行修飾有效地實(shí)現(xiàn)DNA過孔速度的降低。在納米孔孔徑縮小至2.5nm時(shí)成功對(duì)三堿基單鏈聚合分子GGG與TTT進(jìn)行識(shí)別,為單堿基檢測(cè)提供了可靠的參考數(shù)據(jù)。同時(shí)在石墨烯納米孔檢測(cè)DNA研究中,實(shí)現(xiàn)了在不同偏置電壓下均對(duì)48kb λDNA識(shí)別,并且確定了偏置電壓與阻塞電流幅值之間的關(guān)系。在此基礎(chǔ)上設(shè)計(jì)了不同濃度差實(shí)驗(yàn),首次實(shí)現(xiàn)了利用石墨烯納米孔對(duì)CCC與GGG聚合分子的識(shí)別。
[Abstract]:In this paper , a novel method for the preparation of nano - porous graphene thin films has been carried out . ( 3 ) Based on the theoretical analysis of the noise type and the source of noise in the nano - pore , the surface modification of the nano - pore by different methods such as PDMS , hydrophilic treatment and deposition of alumina is carried out on the silicon - based nano - hole base material .

【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：Q78

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