本文關(guān)鍵詞：功能有機(jī)共軛小分子的超快光學(xué)非線性及光物理機(jī)制研究　出處：《哈爾濱工業(yè)大學(xué)》2016年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：有機(jī)共軛分子因具有成本低廉、結(jié)構(gòu)多變、非線性極化率大和響應(yīng)速度快等特點(diǎn),在全光開關(guān)、光限幅、雙光子熒光成像、光學(xué)信息存儲(chǔ)、光學(xué)微加工及光動(dòng)力療法等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。有機(jī)共軛材料的宏觀非線性光學(xué)性質(zhì)依賴于材料的微觀結(jié)構(gòu)和激發(fā)態(tài)的非線性極化。通過研究不同結(jié)構(gòu)的有機(jī)共軛分子在飛秒脈沖激發(fā)下的非線性光學(xué)性質(zhì)及激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)響應(yīng),一方面可以加深人們對(duì)激光與物質(zhì)相互作用的認(rèn)識(shí)和理解,另一方面也可為今后開發(fā)新型非線性光學(xué)材料提供理論指導(dǎo)和實(shí)驗(yàn)支持。本論文針對(duì)有機(jī)陽離子、鹵族陰離子效應(yīng)、主要非線性基團(tuán)在前線分子軌道的占有比率、外圍功能團(tuán)及分子內(nèi)部的能量轉(zhuǎn)移過程,利用Z掃描技術(shù)和時(shí)間分辨的泵浦探測技術(shù)對(duì)多種功能有機(jī)共軛小分子的超快非線性吸收及光物理機(jī)理進(jìn)行了理論分析和實(shí)驗(yàn)探究,解析出物質(zhì)內(nèi)在的結(jié)構(gòu)-性能的關(guān)系,開展的研究工作包括下面幾個(gè)部分:利用Z掃描方法、光限幅實(shí)驗(yàn)及瞬態(tài)吸收譜從鹵族陰離子和有機(jī)陽離子基團(tuán)兩種組分要素對(duì)有機(jī)共軛嗪類材料的超快非線性響應(yīng)進(jìn)行系統(tǒng)研究。發(fā)現(xiàn)嗪類材料的超快非線性吸收主要與分子結(jié)構(gòu)中的有機(jī)陽離子基團(tuán)有關(guān),而鹵族陰離子對(duì)非線性吸收貢獻(xiàn)較少;結(jié)合飛秒瞬態(tài)吸收譜,通過建立簡化的三能級(jí)光物理模型,確定了四種材料的單重激發(fā)態(tài)吸收截面和單重激發(fā)態(tài)壽命。利用量子化學(xué)計(jì)算、多波段Z掃描實(shí)驗(yàn)和飛秒脈沖下的簡并泵浦探測及瞬態(tài)吸收譜實(shí)驗(yàn)對(duì)含芘基同分異構(gòu)體的寬波段非線性光學(xué)響應(yīng)進(jìn)行了系統(tǒng)地研究。通過量子化學(xué)計(jì)算出各個(gè)組分在前線分子軌道中的占有比率,發(fā)現(xiàn)在同分異構(gòu)體中芘基在前線分子軌道的占有率越高,非線性光學(xué)響應(yīng)也越強(qiáng);結(jié)合Z掃描及瞬態(tài)吸收譜實(shí)驗(yàn)分析了同分異構(gòu)體的寬波段非線性吸收機(jī)制,通過對(duì)不同能量下Z掃描曲線的數(shù)值擬合提取出不同波長的光吸收參數(shù)。利用飛秒瞬態(tài)吸收譜對(duì)不同外圍功能團(tuán)的芘類及查爾酮衍生物的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)特性進(jìn)行了研究。發(fā)現(xiàn)通過簡單的給體改變,可實(shí)現(xiàn)兩個(gè)查爾酮分子在整個(gè)可見光區(qū)域激發(fā)態(tài)光譜的反轉(zhuǎn),依據(jù)量子化學(xué)理論并結(jié)合光動(dòng)力學(xué)響應(yīng)曲線,建立了光物理模型并分別提取出了兩個(gè)查爾酮分子的光物理參數(shù);發(fā)現(xiàn)外圍功能團(tuán)可在皮秒量級(jí)(從幾百皮秒變化到幾皮秒)調(diào)控芘類衍生物的單重激發(fā)態(tài)壽命,通過量子化學(xué)理論分析了單重激發(fā)態(tài)的壽命與分子能隙的關(guān)聯(lián)性。利用皮秒和飛秒的Z掃描研究含鎳金屬的卟啉-酞菁鍵合物在不同脈寬下的非線性光學(xué)響應(yīng),通過飛秒的簡并泵浦探測技術(shù)研究這類材料的超快光動(dòng)力學(xué)特性,發(fā)現(xiàn)能量轉(zhuǎn)移過程發(fā)生的時(shí)間尺度在幾百個(gè)飛秒,是導(dǎo)致卟啉-酞菁鍵合物從反飽和吸收(飛秒條件下)到飽和吸收(皮秒條件下)的主要原因,根據(jù)能量轉(zhuǎn)移模型及速率方程提取出卟啉-酞菁鍵合物的光物理參數(shù)。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O437

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本文編號(hào)：1315461