本文關(guān)鍵詞：新型無(wú)機(jī)、金屬有機(jī)骨架結(jié)構(gòu)稀土發(fā)光材料的制備及其性能研究

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【摘要】：稀土摻雜的上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料利用近紅外光作為激發(fā)光源,其熒光發(fā)射可位于可見(jiàn)光區(qū)或紫外光區(qū),這一特點(diǎn)使其與傳統(tǒng)的熒光材料相比,可有效避免生物檢測(cè)中紫外激發(fā)導(dǎo)致的“自熒光”干擾,與此同時(shí),近紅外激發(fā)光處于生物組織的“光學(xué)窗口”,在生物組織內(nèi)具有穿透能力強(qiáng)、光損傷小等特點(diǎn),因而上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料非常適合生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的研究與應(yīng)用。然而由于上轉(zhuǎn)換發(fā)光過(guò)程是一個(gè)多光子吸收過(guò)程,其較低的發(fā)光效率限制了其在生物成像、光動(dòng)力學(xué)治療等方面的普及,如何進(jìn)一步提高上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料的發(fā)光效率和發(fā)光強(qiáng)度,拓展其應(yīng)用范圍是該領(lǐng)域亟待解決的問(wèn)題之一。針對(duì)以上情況,本論文分別制備了新型無(wú)機(jī)、金屬有機(jī)骨架結(jié)構(gòu)的稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料并系統(tǒng)研究了他們的發(fā)光性能,同時(shí)開(kāi)展了對(duì)具有“團(tuán)簇”結(jié)構(gòu)的稀土配合物高效發(fā)光材料的研究,主要結(jié)果如下:1、貴金屬銀對(duì)內(nèi)核-隔離層-外殼(Core-Spacer-Shell)復(fù)合結(jié)構(gòu)上轉(zhuǎn)換體系的熒光增強(qiáng)作用及其機(jī)理研究為了進(jìn)一步提高稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料的發(fā)光強(qiáng)度。我們構(gòu)建了一種復(fù)合結(jié)構(gòu)的上轉(zhuǎn)換納米粒子,首先以鐿鉺共摻的氟釓鈉作為上轉(zhuǎn)換發(fā)光內(nèi)核(Core),然后在此基礎(chǔ)上包覆厚度約為2 nm的基質(zhì)材料氟釓鈉作為隔離層(Spacer),最后包覆厚度約為1.5 nm且具有局域表面等離子體共振作用的銀外殼(Shell),獲得了納米尺寸的內(nèi)核-隔離層-外殼(Core-Spacer-Shell)復(fù)合結(jié)構(gòu)上轉(zhuǎn)換發(fā)光體系。發(fā)現(xiàn)通過(guò)引入適當(dāng)厚度的隔離層,可有效控制貴金屬銀外殼到內(nèi)核發(fā)光中心之間的距離,實(shí)現(xiàn)了銀外殼結(jié)構(gòu)對(duì)該上轉(zhuǎn)換體系的熒光增強(qiáng)作用:與初始上轉(zhuǎn)換納米粒子(Core)相比,具有同質(zhì)包覆和貴金屬“協(xié)同作用”的復(fù)合結(jié)構(gòu)的上轉(zhuǎn)換納米粒子熒光發(fā)射強(qiáng)度增加了約12倍。2、上轉(zhuǎn)換發(fā)光的金屬有機(jī)骨架材料的制備及其應(yīng)用通過(guò)一步合成法制備了具有鉺離子特征上轉(zhuǎn)換發(fā)光性質(zhì)的金屬有機(jī)骨架材料(Up-MOF-Y1-x/Erx)并對(duì)其進(jìn)行了表征,發(fā)現(xiàn)在鉺離子摻雜濃度為6%時(shí)(x=6%),該材料具有最大的上轉(zhuǎn)換發(fā)光強(qiáng)度,此后隨著鉺離子濃度遞增,濃度猝滅效應(yīng)導(dǎo)致熒光強(qiáng)度大幅衰減。通過(guò)對(duì)其發(fā)光性質(zhì)的研究,推測(cè)其上轉(zhuǎn)換發(fā)光機(jī)理為激發(fā)態(tài)吸收模式,結(jié)合熒光強(qiáng)度隨激發(fā)功率變化關(guān)系,得出該上轉(zhuǎn)換發(fā)光來(lái)自兩光子過(guò)程。此外也初步驗(yàn)證了該上轉(zhuǎn)換MOF多孔材料在藥物固載及緩釋方面的作用。3、“團(tuán)簇”結(jié)構(gòu)稀土配合物發(fā)光材料的制備、表征及其光化學(xué)傳感通過(guò)提高反應(yīng)溫度,制備了一種具有“團(tuán)簇”結(jié)構(gòu)的稀土銪配位聚合物發(fā)光材料,與先前報(bào)道具有相同組成的La(1,3,5-BTC)·6H2O(CCDC:290771)材料相比,其發(fā)光強(qiáng)度提高了近10倍,該材料可在一系列金屬離子中特異性識(shí)別三價(jià)鐵離子;在一系列有機(jī)小分子中特異性識(shí)別丙酮分子;且該材料對(duì)多種硝基爆炸物有不同程度的熒光猝滅響應(yīng),因此該材料具備“多功能”的傳感性質(zhì)。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：O482.31

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