本文關(guān)鍵詞：油炸馬鈴薯制品高丙烯酰胺暴露的成因及危害物綜合防控

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【摘要】：油炸馬鈴薯制品(薯片、薯?xiàng)l等)是典型的丙烯酰胺(AM)高暴露食品,年全球貿(mào)易額接近400億美元,消費(fèi)人群以兒童和青少年為主,對(duì)人體健康的危害性顯著。最新發(fā)現(xiàn),除了AM以外,油炸馬鈴薯制品中還同時(shí)含有蛋白晚期糖基化終末產(chǎn)物(AGEs)、雜環(huán)胺(HAAs)等多種美拉德反應(yīng)伴生危害物,尚未引起人們的關(guān)注。本文從馬鈴薯這種茄科作物原料的特殊性和油炸加工方式的特殊性兩個(gè)角度切入,系統(tǒng)探討油炸馬鈴薯制品高AM暴露的成因：使用模式反應(yīng)體系確認(rèn)馬鈴薯特有的糖苷生物堿(SGA)對(duì)AM形成具有促進(jìn)作用,并探討其機(jī)理；在油炸薯片體系中確認(rèn)多不飽和脂肪酸(PUFA)對(duì)于AM形成有重要影響,并通過模式反應(yīng)體系研究其形成規(guī)律以及使用油溶性抗氧化劑進(jìn)行抑制的機(jī)理。最終,采用實(shí)際體系進(jìn)行驗(yàn)證,在復(fù)合油炸薯片中采用4種油溶性天然抗氧化劑對(duì)美拉德反應(yīng)伴生危害物——AM、羧甲基賴氨酸(CML,一種典型AGEs)和兩種β-咔啉類HAAs的綜合防控效果進(jìn)行評(píng)價(jià)�，F(xiàn)將主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果匯總?cè)缦拢?.優(yōu)化了已有的食品AM檢測(cè)的UPLC-MS/MS方法,重點(diǎn)是對(duì)前處理過程進(jìn)行簡(jiǎn)化,并優(yōu)化了可同步檢測(cè)食品中14種HAAs的UPLC-MS/MS方法；經(jīng)方法學(xué)論證,證明此兩種方法靈敏、穩(wěn)定、可靠。2.建立了Asn-SGA的模式反應(yīng)體系,探明SGA對(duì)馬鈴薯基食品的高AM暴露具有較顯著影響,在整體水平上至少可使制品中多產(chǎn)生5%的AM。認(rèn)為其作用機(jī)理如下：α-茄堿、α-卡茄堿上的糖基(葡萄糖、鼠李糖、半乳糖)在高溫下脫落參與羰氨縮合反應(yīng)；當(dāng)α-茄堿與葡萄糖共存時(shí)表現(xiàn)出顯著的協(xié)同增效作用,其機(jī)制是由于α-茄堿降低了葡萄糖與Asn生成AM反應(yīng)的活化能,促進(jìn)了AM的形成。3.針對(duì)油炸加工工藝在AM形成中的促進(jìn)作用,選擇了8種脂肪酸組成差異顯著的煎炸用油,在180℃的連續(xù)加熱條件下,監(jiān)測(cè)油脂氧化導(dǎo)致的各項(xiàng)指標(biāo)變化及其對(duì)復(fù)合薯片中美拉德反應(yīng)伴生危害物形成的影響。發(fā)現(xiàn)：煎炸用油中的PUFA比例顯著影響了AM和β-咔啉類HAAs的生成量,且隨加熱時(shí)間的延長(zhǎng)而大幅增加。推測(cè)PUFA的氧化是油炸馬鈴薯制品中AM大量形成的關(guān)鍵因素之一。4.選擇亞油酸、α-亞麻酸和γ-亞麻酸這三種食用油脂中最常見和最重要的PUFA建立模式反應(yīng)體系,系統(tǒng)地研究PUFA影響AM形成的規(guī)律性；并采用響應(yīng)面預(yù)測(cè)模型,優(yōu)化了三種脂肪酸-Asn模式反應(yīng)體系中AM形成的最適條件。5.選取6種常用的油溶性抗氧化劑：油溶性茶多酚(OTP)、油溶性竹葉抗氧化物(AOB-o)、油溶性迷迭香提取物(RE-o)、維生素E(VE)、叔丁基對(duì)苯二酚(TBHQ)和p-胡蘿卜素,采用亞油酸-Asn模式反應(yīng)體系,研究不同的抗氧化劑對(duì)AM形成的影響及其作用機(jī)理,表明OTP、AOB-o、RE-o、VE及TBHQ具有抑制效果；進(jìn)一步應(yīng)用Logistic-Fermi和Logistic-指數(shù)動(dòng)力學(xué)模型對(duì)動(dòng)力學(xué)過程進(jìn)行擬合,表明上述抗氧化劑的抑制作用位點(diǎn)在AM的形成階段而非消除階段。6.建立了油炸馬鈴薯制品生產(chǎn)過程中油溶性抗氧化劑對(duì)美拉德反應(yīng)伴生危害物綜合防控的“效價(jià)”評(píng)價(jià)體系。對(duì)復(fù)合薯片而言,當(dāng)煎炸用油采用添加了0.01% AOB-o的金棕櫚油,同時(shí)在面團(tuán)調(diào)制過程中添加0.02%的AOB-AA(水溶性竹葉抗氧化物AOB-w與氨基酸復(fù)配,內(nèi)含50%的AOB-w),可抑制成品中97%的AM、78%的CML和85%以上的HAAs形成,同時(shí)使油脂氧化穩(wěn)定性延長(zhǎng)58%,綜合效價(jià)達(dá)到85.64,薯片的食用安全性大幅度提高。本研究結(jié)果表明,油炸馬鈴薯制品高AM暴露的成因除了公認(rèn)的"Asn-還原糖”途徑以外,煎炸油中PUFA的氧化產(chǎn)物與Asn的相互作用對(duì)AM的形成同樣起到了十分重要的作用。同時(shí),原料中SGA的存在也起到了一定的促進(jìn)作用。故在全程安全控制的油炸馬鈴薯制品制造過程設(shè)計(jì)與構(gòu)建中,可通過水、油兩相中抗氧化劑的使用及煎炸油的選用,實(shí)現(xiàn)美拉德反應(yīng)伴生危害物的綜合防控和產(chǎn)品貨架壽命延長(zhǎng)的理想效果。
【關(guān)鍵詞】：馬鈴薯 糖苷生物堿 美拉德反應(yīng)伴生危害物 丙烯酰胺 晚期糖基化終末產(chǎn)物 雜環(huán)胺 竹葉抗氧化物 綜合防控
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TS215
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-14
• 縮略詞表14-21
• 第一章 緒論21-45
• 1.1 美拉德反應(yīng)21-27
• 1.1.1 美拉德反應(yīng)的路線21-24
• 1.1.2 美拉德反應(yīng)的影響因素24-26
• 1.1.3 美拉德反應(yīng)在食品工業(yè)上的應(yīng)用26
• 1.1.4 美拉德反應(yīng)伴生危害物26-27
• 1.2 丙烯酰胺(Acrylamide,AM)27-34
• 1.2.1 AM的危害27-29
• 1.2.2 AM在食品中的發(fā)現(xiàn)和暴露量29-30
• 1.2.3 AM的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估30-31
• 1.2.4 AM在食品中的形成機(jī)制31-32
• 1.2.5 AM的檢測(cè)方法32
• 1.2.6 食品AM含量的控制32-34
• 1.3 晚期糖基化終末產(chǎn)物(Advanced Glycation End-products,AGEs)34-37
• 1.3.1 AGEs對(duì)人體健康的可能危害34-35
• 1.3.2 CML的形成機(jī)理35
• 1.3.3 CML的檢測(cè)方法35-36
• 1.3.4 CML形成的影響因素和控制技術(shù)36-37
• 1.4 雜環(huán)胺(Heterocyclic Aromatic Amines,HAAs)37-42
• 1.4.1 HAAs的分類及其形成37-40
• 1.4.2 Norharman和Harman的潛在危害40
• 1.4.3 Norharman和Harman的檢測(cè)方法40-41
• 1.4.4 Norharman和Harman形成的影響因素和控制技術(shù)41-42
• 1.5 竹葉抗氧化物(Antioxidant of Bamboo Leaves,AOB)42-43
• 1.6 本研究立題依據(jù)與目的意義43-45
• 第二章 丙烯酰胺和雜環(huán)胺的檢測(cè)方法優(yōu)化和分型數(shù)據(jù)庫(kù)建立45-78
• 2.1 材料與方法45-53
• 2.1.1 材料與設(shè)備45-47
• 2.1.2 研究方法47-53
• 2.2 結(jié)果與分析53-77
• 2.2.1 適合于膨化休閑食品基質(zhì)的UPLC-MS/MS快速檢測(cè)AM方法優(yōu)化53-60
• 2.2.2 UPLC-MS/MS檢測(cè)AM的方法學(xué)論證60-63
• 2.2.3 適合于多種食品基質(zhì)的UPLC-MS/MS快速檢測(cè)HAAs方法優(yōu)化63-65
• 2.2.4 雜環(huán)胺UPLC-MS/MS檢測(cè)方法的方法學(xué)論證65-69
• 2.2.5 中國(guó)大陸市售膨化休閑食品的AM分型數(shù)據(jù)庫(kù)建立和分析69-73
• 2.2.6 中國(guó)大陸市售膨化休閑食品的HAAs分型數(shù)據(jù)庫(kù)建立和分析73-77
• 2.3 討論77
• 2.3.1 本章建立的美拉德反應(yīng)伴生危害物檢測(cè)方法的特點(diǎn)77
• 2.4 本章小結(jié)77-78
• 第三章 馬鈴薯糖苷生物堿促進(jìn)丙烯酰胺形成的作用研究78-96
• 3.1 材料與方法80-85
• 3.1.1 材料與設(shè)備80-81
• 3.1.2 研究方法81-85
• 3.2 結(jié)果與分析85-94
• 3.2.1 α-茄堿和α-卡茄堿促進(jìn)AM形成的作用85-86
• 3.2.2 茄堿促進(jìn)AM形成的量效關(guān)系研究86-87
• 3.2.3 茄堿熱裂解產(chǎn)生AM的可能性87
• 3.2.4 模擬薯基實(shí)際體系的多元化底物形成AM的協(xié)同作用87-88
• 3.2.5 反應(yīng)速率常數(shù)及表觀活化能的計(jì)算88-90
• 3.2.6 模式反應(yīng)體系中產(chǎn)物的TOF-MS鑒定90-94
• 3.3 討論94-95
• 3.3.1 關(guān)于高溫加工馬鈴薯食品中高AM含量的成因94-95
• 3.4 本章小結(jié)95-96
• 第四章 油品和煎炸過程對(duì)薯基食品高丙烯酰胺形成的影響96-124
• 4.1 材料與方法96-102
• 4.1.1 材料與設(shè)備96-98
• 4.1.2 研究方法98-102
• 4.2 結(jié)果與分析102-119
• 4.2.1 連續(xù)加熱過程中不同油品對(duì)薯片AM含量的影響102-105
• 4.2.2 連續(xù)加熱過程中不同油品對(duì)薯片CML含量的影響105-106
• 4.2.3 連續(xù)加熱過程中不同油品對(duì)薯片HAAs含量的影響106-108
• 4.2.4 油品在連續(xù)加熱(含間隙式煎炸)條件下脂肪酸組成的變化趨勢(shì)108-112
• 4.2.5 油品在連續(xù)加熱(含間隙式煎炸)條件下過氧化值的變化趨勢(shì)112-113
• 4.2.6 油品在連續(xù)加熱(含間隙式煎炸)條件下羰基價(jià)的變化趨勢(shì)113-117
• 4.2.7 油品在連續(xù)加熱(含間隙式煎炸)條件下α-生育酚的變化趨勢(shì)117-119
• 4.3 討論119-122
• 4.3.1 油脂種類以及氧化程度對(duì)AM形成的影響119-120
• 4.3.2 油炸薯片中除AM外其他美拉德反應(yīng)伴生危害物120-121
• 4.3.3 油脂氧化促進(jìn)薯片中HAAs形成的可能機(jī)理121-122
• 4.3.4 對(duì)食品工業(yè)界的啟示122
• 4.4 本章小結(jié)122-124
• 第五章 丙烯酰胺形成的“多不飽和脂肪酸-天冬酰胺”模式反應(yīng)體系的建立和優(yōu)化124-148
• 5.1 材料與方法124-127
• 5.1.1 材料與設(shè)備124-125
• 5.1.2 研究方法125-127
• 5.2 結(jié)果與分析127-145
• 5.2.1 多不飽和脂肪酸-Asn模式反應(yīng)體系形成AM的規(guī)律127-135
• 5.2.2 多不飽和脂肪酸-Asn模式反應(yīng)體系生成AM的RSM擬合135-144
• 5.2.3 亞油酸-Asn模式反應(yīng)體系的反應(yīng)參數(shù)優(yōu)選144-145
• 5.3 討論145-147
• 5.3.1 多不飽和脂肪酸與Asn作用形成AM的機(jī)理145
• 5.3.2 多不飽和脂肪酸-Asn模式反應(yīng)體系生成AM的規(guī)律145-146
• 5.3.3 硅膠模式反應(yīng)體系的優(yōu)勢(shì)146-147
• 5.4 本章小結(jié)147-148
• 第六章 油脂抗氧化劑抑制模擬體系中丙烯酰胺形成的作用機(jī)理研究148-166
• 6.1 材料與方法149-154
• 6.1.1 材料與設(shè)備149-150
• 6.1.2 研究方法150-154
• 6.2 結(jié)果與分析154-162
• 6.2.1 油溶性抗氧化劑抑制亞油酸模式反應(yīng)體系中AM形成的量效關(guān)系研究154-156
• 6.2.2 油溶性抗氧化劑抑制亞油酸模式反應(yīng)體系中AM形成的動(dòng)力學(xué)研究156-161
• 6.2.3 Logistic-Fermi和Logistic-指數(shù)動(dòng)力學(xué)模型結(jié)果的比較及選擇161-162
• 6.3 討論162-164
• 6.3.1 關(guān)于油溶性抗氧化劑抑制模擬體系中AM形成的量效關(guān)系的討論162-163
• 6.3.2 關(guān)于油溶性抗氧化劑抑制模擬體系中AM形成的動(dòng)力學(xué)過程163
• 6.3.3 關(guān)于β-胡蘿卜素促AM生成機(jī)理的探討163-164
• 6.4 本章小結(jié)164-166
• 第七章 油炸薯類制品中美拉德反應(yīng)伴生危害物的綜合防控166-190
• 7.1 材料與方法166-173
• 7.1.1 材料與設(shè)備166-167
• 7.1.2 研究方法167-173
• 7.2 結(jié)果與分析173-185
• 7.2.1 不同油溶性抗氧化劑抑制油炸薯片中美拉德反應(yīng)伴生危害物的量效關(guān)系173
• 7.2.2 不同油溶性抗氧化劑抑制AM的量效關(guān)系173-175
• 7.2.3 不同油溶性抗氧化劑抑制CML的量效關(guān)系175-176
• 7.2.4 不同油溶性抗氧化劑抑制HAAs的量效關(guān)系176-177
• 7.2.5 不同油溶性抗氧化劑對(duì)油炸薯片商品性指標(biāo)的影響177-180
• 7.2.6 不同油溶性抗氧化劑對(duì)薯片油脂氧化穩(wěn)定性的影響180
• 7.2.7 基于多指標(biāo)綜合考量的油溶性抗氧化劑篩選180-181
• 7.2.8 水油兩相綜合抑制油炸薯片中美拉德反應(yīng)伴生危害物181-185
• 7.3 討論185-189
• 7.4 本章小結(jié)189-190
• 第八章 總結(jié)、創(chuàng)新點(diǎn)與展望190-194
• 8.1 全文總結(jié)190-192
• 8.2 主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)192-193
• 8.3 研究展望193-194
• 參考文獻(xiàn)194-204
• 附錄204-208
• 作者簡(jiǎn)歷208-209
• 讀博期間成果209-211
• 致謝211

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