本文關(guān)鍵詞：青藏高原大氣氣溶膠的理化組成及其來源解析

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【摘要】：青藏高原地區(qū)是氣候變化的敏感區(qū)和脆弱區(qū),近幾十年來,青藏高原氣溶膠污染物不斷增加,嚴(yán)重影響到區(qū)域氣候及生態(tài)環(huán)境。本研究通過在青藏高原東南緣(魯郎)、東北緣(青海湖)開展為期一年的大氣顆粒物監(jiān)測(cè),獲取魯郎和青海湖不同季節(jié)大氣顆粒物質(zhì)量濃度、碳?xì)馊苣z、離子和元素的濃度水平,了解青藏高原不同區(qū)域大氣顆粒物季節(jié)變化特征及其影響因素;探討青藏高原背景點(diǎn)不同類型污染事件的成因、來源及其對(duì)青藏高原的影響;最后利用源解析方法判斷不同因子及潛在源區(qū)對(duì)采樣點(diǎn)的貢獻(xiàn)率。青海湖PM2.5質(zhì)量濃度范圍為5.7到149.7μg m-3,年均濃度為38.9±25.8μg m-3,且其最主要的組成成分是礦物粉塵。采樣期間八種水溶性離子之和的濃度變化范圍為1.0-41.5μg m-3,占PM2.5的30%,其中含量最高的組分為SO42-,其次為NO3-,第三是Ca2+。青海湖的有機(jī)碳(濃度范圍1.0-8.2μg m-3)和元素碳(濃度范圍0.2-2.3μg m-3)在PM2.5中占的比例較低,大約占PM2.5的10%和2%。OC/EC的比值四季變化并不顯著,表明碳?xì)馊苣z有著較穩(wěn)定和簡(jiǎn)單的源。WSOC(濃度范圍0.5-4.3μg m-3)大約占OC的47.8%,OC和WSOC同時(shí)和K+具有較好的相關(guān)性,表明其可能受到了生物質(zhì)燃燒排放的影響。WSOC和EC的相關(guān)性在冬春兩季要好于夏秋兩季,這可能是由于在寒冷季節(jié)生物質(zhì)燃燒排放增加的結(jié)果。將大氣樣品和牛羊糞燃燒的源樣品的源譜進(jìn)行對(duì)比,結(jié)果顯示兩者的源譜有很大的差異性,說明大氣樣品受到牛羊糞燃燒排放源的影響不大。另外大氣樣品的SO42-/OC要遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于源樣品,這表明大氣樣品很可能是受到了化石燃料燃燒的影響。盡管不同季節(jié)青海湖的主導(dǎo)季風(fēng)不同,但在剔除了沙塵事件數(shù)據(jù)下(正常天氣下),不同季節(jié)的OM、EC、K+、NH4+、NO3-和礦物粉塵在相對(duì)含量上反而差異不大,這說明在沒有特殊事件的影響下,青海湖四季污染源相對(duì)穩(wěn)定,不會(huì)有突發(fā)的增加或改變,且相對(duì)人為污染源而言,自然源對(duì)青海湖的影響相對(duì)更大(礦物粉塵約占PM2.5的~40%)。最后使用PSCF對(duì)影響青海湖PM2.5質(zhì)量濃度污染的潛在源區(qū)進(jìn)行分析,得出造成青海湖高PM2.5質(zhì)量濃度的潛在源區(qū)分布于新疆南部的塔里木盆地(塔克拉瑪干沙漠)、新疆東部的吐魯番盆地及青海、新疆、甘肅交界的沙漠地區(qū)、青海湖西邊的柴達(dá)木盆地地區(qū)、甘肅河西走廊部分地區(qū)、青海湖東部城市地區(qū)。青海湖的四次沙塵事件及三次冬季燒草事件對(duì)青海湖大氣顆粒物濃度和組成成分產(chǎn)生了重要影響。四次沙塵暴事件質(zhì)量濃度的平均值達(dá)到99.73μg m-3,四次沙塵事件具有不同的特點(diǎn),結(jié)合源區(qū)數(shù)據(jù)的對(duì)比以及后向軌跡分析,我們推測(cè)第四次沙塵事件時(shí)類似于“氣團(tuán)置換”的過程,為一次較為“原始”的沙塵事件。這說明在下游地區(qū)監(jiān)測(cè)到的沙塵事件所攜帶的SO42-、NO3-并不全是由于和沙塵顆粒和污染物的反應(yīng)產(chǎn)生,可能是直接來自源區(qū),且這種貢獻(xiàn)是不可忽視的。冬季燒草事件下,青海湖的PM2.5的平均濃度達(dá)到75.33μg m-3,從相對(duì)濃度上看,增高最大的組分是SNA(SO42-/NO3-/NH4+),占質(zhì)量濃度的44%,是所有組分中所占比例最高的,而K+和EC則相對(duì)濃度變化不大,說明在青海湖地區(qū),開放生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的二次污染物,其產(chǎn)生的影響要遠(yuǎn)比一次排放污染物高的多。藏東南魯朗站點(diǎn)TSP、OC、EC、K+、NO3-和SO42-在季風(fēng)前期濃度達(dá)到最高,除OC外,TSP及相關(guān)組分的最低濃度出現(xiàn)在季風(fēng)期,而OC的最低值出現(xiàn)在冬季,這種化學(xué)組分清晰的季節(jié)變化可用不同季節(jié)下大氣環(huán)流差異解釋。通過深入分析高質(zhì)量濃度載荷(35μg m-3),并通過后向軌跡將其分為兩種類型,一種富含沙塵指示物(Fe和Ca2+),另一種則富含OC、EC、SO42-、NO3-和Fe,和正常天氣相比,大氣顆粒物的載荷往往會(huì)升高3~6倍,且主要化學(xué)組分在這兩類事件下往往會(huì)升高數(shù)倍。通過MODIS AOD和NCEP/NCAR的再分析資料,得出第一種事件下的氣團(tuán)運(yùn)動(dòng)軌跡主要來源于中國的西北部區(qū)域,人煙稀少,從而導(dǎo)致此類事件的地殼相關(guān)元素很高,人為污染源則相對(duì)較低,而第二種事件時(shí)氣團(tuán)運(yùn)動(dòng)軌跡主要來自來自西南方向,傳輸路徑上經(jīng)過了高人口密度的印度-恒河平原,因此人為污染源在此類污染事件中大幅度升高。藏東南PMF解析結(jié)果顯示,藏東南TSP主要有以下四種源貢獻(xiàn):(1)混合污染物(沙塵與燃燒)貢獻(xiàn)率達(dá)33.8%;(2)礦物粉塵源,達(dá)28%;(3)二次有機(jī)碳及海鹽,22%;(4)二次污染物16.5%。那些對(duì)源具有高貢獻(xiàn)率的樣品和污染事件具有很好的一致性,且PMF的解析結(jié)果又能夠被氣團(tuán)的運(yùn)動(dòng)軌跡同時(shí)結(jié)合MODIS AOD所印證。本研究提供了復(fù)雜的化學(xué)證據(jù)證明周圍區(qū)域的自然和人為氣溶膠會(huì)干擾青藏高原地區(qū)大氣。
【關(guān)鍵詞】：青藏高原 氣溶膠污染 來源解析
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院研究生院(地球環(huán)境研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X513
【目錄】：

• 致謝4-6
• 摘要6-9
• Abstract9-15
• 第一章 引言15-31
• 1.1 大氣氣溶膠概述15-16
• 1.2 研究意義16-19
• 1.3 青藏高原氣溶膠研究的意義19-24
• 1.3.1 青藏高原在區(qū)域和全球氣候和環(huán)境變化中的地位19-21
• 1.3.2 大氣顆粒物對(duì)青藏高原的影響及其可能導(dǎo)致的氣候和環(huán)境問題21-24
• 1.4 青藏高原氣溶膠研究的進(jìn)展24-27
• 1.5 選題目的和意義27-29
• 1.6 論文工作量29-31
• 第二章 樣品采集與分析方法31-42
• 2.1 采樣點(diǎn)概況31-34
• 2.1.1 采樣點(diǎn)地理環(huán)境及氣候概況31-33
• 2.1.2 觀測(cè)站點(diǎn)環(huán)境概況33-34
• 2.2 樣品的采集與分析34-39
• 2.2.1 觀測(cè)時(shí)間34-35
• 2.2.2 大氣顆粒物樣品采集35
• 2.2.3 樣品測(cè)試與分析35-39
• 2.3 質(zhì)量保證與質(zhì)量控制39-42
• 2.3.1 采樣的質(zhì)量保證與質(zhì)量控制39
• 2.3.2 樣品稱量的質(zhì)量保證與質(zhì)量控制39-40
• 2.3.3 分析儀器的質(zhì)量保證與質(zhì)量控制40-42
• 第三章 青海湖大氣顆粒物的特征與來源42-72
• 3.1 PM2.5及其化學(xué)組成年均濃度水平及特征42-58
• 3.1.1 質(zhì)量濃度水平及季節(jié)變化特征42-46
• 3.1.2 化學(xué)組分濃度水平及季節(jié)變化46-58
• 3.2 和不同地區(qū)站點(diǎn)的對(duì)比58-62
• 3.3 牛羊糞便燃燒樣品VS大氣樣品62-65
• 3.4 不同季節(jié)物質(zhì)平衡特征65-67
• 3.6 來源解析67-69
• 3.7 本章小結(jié)69-72
• 第四章 特殊事件對(duì)青海湖的影響72-81
• 4.1 特殊事件的識(shí)別72-73
• 4.1.1 沙塵/浮塵（Dust）的識(shí)別72-73
• 4.1.2 冬季燒草（Open burning）活動(dòng)73
• 4.2 沙塵/浮塵事件對(duì)青海湖的影響73-78
• 4.2.1 青海湖沙塵氣溶膠的特點(diǎn)73-74
• 4.2.2 和源區(qū)沙塵的對(duì)比74-76
• 4.2.3 四次沙塵的后向軌跡分析76-77
• 4.2.4 意義77-78
• 4.3 冬季燒草事件對(duì)青海湖的影響78-80
• 4.4 本章小結(jié)80-81
• 第五章 藏東南背景大氣顆粒物的特征與來源81-97
• 5.1 藏東南的氣候特征81-82
• 5.2 藏東南TSP變化特征及污染事件的劃分82-84
• 5.2.1 質(zhì)量濃度變化82-83
• 5.2.2 不同類型特殊事件的劃分83-84
• 5.3 不同化學(xué)組分變化特征84-92
• 5.3.1 碳組分84-86
• 5.3.2 離子組分86-89
• 5.3.4 不同類型特殊事件的化學(xué)組分特征89-92
• 5.4 大氣顆粒物遠(yuǎn)距離傳輸?shù)倪M(jìn)一步證據(jù)92-93
• 5.5 來源解析93-96
• 5.6 本章小結(jié)96-97
• 第六章 結(jié)論與展望97-100
• 6.1 結(jié)論97-99
• 6.2 展望99-100
• 參考文獻(xiàn)100-117
• 作者簡(jiǎn)介117-118
• 發(fā)表文章及參加學(xué)術(shù)活動(dòng)118-120

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前7條

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本文編號(hào)：644529