本文關(guān)鍵詞：錳摻雜硫化鋅量子點(diǎn)磷光探針研究及分析應(yīng)用

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【摘要】：量子點(diǎn)由于具有發(fā)射光譜窄且對(duì)稱、激發(fā)光譜寬且連續(xù)、強(qiáng)的光耐受性和優(yōu)良的發(fā)光效率等獨(dú)特的光學(xué)性質(zhì),受到學(xué)術(shù)界的廣泛關(guān)注。摻雜量子點(diǎn)不僅保留了傳統(tǒng)量子點(diǎn)的所有優(yōu)點(diǎn),而且能有效避免自猝滅問(wèn)題,近年來(lái),摻雜量子點(diǎn)成為化學(xué)／生物傳感和生物成像領(lǐng)域的一個(gè)活躍的研究熱點(diǎn)。本論文制備了水溶性ZnS摻雜量子點(diǎn)和摻雜核殼量子點(diǎn),利用其優(yōu)良的磷光特性構(gòu)建了離子、小分子光學(xué)傳感體系并進(jìn)行了分析應(yīng)用研究。主要內(nèi)容包括：第一章：概述了量子點(diǎn)的種類、性質(zhì)和合成方法,并對(duì)摻雜型量子點(diǎn)的研究進(jìn)展做了詳細(xì)綜述。第二章：通過(guò)水熱法合成并表征了N-乙酰-L-半胱氨酸修飾的錳摻雜硫化鋅量子點(diǎn)(NAC-Mn:ZnS QDs)。以此為磷光探針,在315nm激發(fā)時(shí),AC-Mn:ZnS QDs在583nm發(fā)射磷光.NAC-Mn:ZnS QDs磷光強(qiáng)度能夠隨著Co2+離子濃度的增加而被強(qiáng)烈地猝滅。NAC-Mn:ZnS QDs探針對(duì)Co2+離子檢測(cè)的線性范圍為1.25×10-6M-3.25×105M,檢出限和相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差分別是6.00×10-8M和2.3%。干擾實(shí)驗(yàn)表明該量子點(diǎn)對(duì)鉆離子有良好的選擇性。通過(guò)磷光衰減實(shí)驗(yàn)初步驗(yàn)證了錳摻雜硫化鋅量子點(diǎn)與鈷離子相互作用的可能猝滅機(jī)制。建立的磷光檢測(cè)方法進(jìn)一步應(yīng)用于自來(lái)水和池塘水中微量鈷離子的測(cè)定,回收率在97.75%—103.32%。第三章：基于兒茶素對(duì)NAC-Mn:ZnS QDs磷光的猝滅作用,優(yōu)化實(shí)驗(yàn)條件,建立了一種快速高效測(cè)定兒茶素含量的磷光分析方法。該量子點(diǎn)探針檢測(cè)兒茶素的線性范圍為0.75μM—30.00 μM,檢出限達(dá)到1.15×10-8M,一些金屬離子、氨基酸分子以及一些糖類分子對(duì)兒茶素的測(cè)定并未產(chǎn)生影響。與傳統(tǒng)的磷光檢測(cè)方法相比,以該量子點(diǎn)為探針的磷光檢測(cè)方法無(wú)需除氧劑或者其它誘導(dǎo)劑,又可避免在熒光法測(cè)定中所遇到的自體熒光和基質(zhì)散射現(xiàn)象,該方法成功地應(yīng)用于人體液中兒茶素的測(cè)定。初步推斷兒茶素對(duì)該量子點(diǎn)的磷光猝滅主要為靜態(tài)猝滅作用。第四章：通過(guò)水熱法制備了L-半胱氨酸(CyS)修飾的錳摻雜的硫化鋅量子點(diǎn)(Cys-Mn:ZnS QDs).該量子點(diǎn)磷光激發(fā)波長(zhǎng)306 nm,磷光發(fā)射波長(zhǎng)580 nm。由于NAC-Mn:ZnS QDs和Cys-Mn:ZnS QDs磷光可以被L-抗壞血酸(AA)有效地猝滅,因此,它們被用作檢測(cè)抗壞血酸的磷光探針。上述兩種量子點(diǎn)探針檢測(cè)抗壞血酸的線性范圍分別是：2.50LM-37.50μM口2.50μM-47.50μM,相應(yīng)的檢出限分別達(dá)到0.72 μ.M和1.38μM。同時(shí),詳細(xì)探討了L-抗壞血酸對(duì)這兩種量子點(diǎn)磷光猝滅的相關(guān)機(jī)理。這兩種量子點(diǎn)對(duì)L-抗壞血酸選擇性高,可成功用于人類尿液樣本中磷光檢測(cè)抗壞血酸。靈敏度高和簡(jiǎn)便的操作是該方法的特點(diǎn)。第五章：開(kāi)發(fā)了一種基于鈷離子吸附的NAC-Mn:ZnS QDs為基礎(chǔ)檢測(cè)組氨酸的off/on型磷光探針。NAC-Mn:ZnS QDs的磷光能夠被鈷離子有效地猝滅,這種猝滅作用歸因于鈷離子吸附在NAC-Mn:ZnS QDs表面,從而抑制了量子點(diǎn)的空穴和電子的重組。鈷離子吸附的NAC-Mn:ZnS QDs的磷光由于鈷離子與組氨酸的鍵合而被恢復(fù)。詳細(xì)研究了NAC-Mn:ZnS QDs的磷光被猝滅和恢復(fù)的過(guò)程。合成的NAC-Mn:ZnSQDs為基礎(chǔ)的磷光探針用于組氨酸的檢測(cè),檢測(cè)的線性范圍為1.25μM-30.00 μM,檢出限為0.74μM。人體尿樣中的組氨酸可以成功地用構(gòu)建的NAC-Mn:ZnS QDs磷光探針檢測(cè),回收率是98.50%—103.00%。第六章：制備和表征了對(duì)銅離子敏感的N-乙酰-L-半胱氨酸修飾的錳摻雜的硫化鋅/硫化鋅核殼量子點(diǎn)(NAC-Mn:ZnS/ZnS QDs) 。 NAC-Mn:ZnS/ZnS QDs的磷光強(qiáng)度隨著Cu2+離子濃度的增加被強(qiáng)烈地猝滅,基于此,構(gòu)建了檢測(cè)痕量銅離子的NAC-Mn:ZnS/ZnS QDs磷光探針。在優(yōu)化的實(shí)驗(yàn)條件下,NAC-Mn:ZnS/ZnS QDs探針對(duì)Cu2+檢測(cè)的線性范圍為000 M-10.00×10-6M,檢出限和相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為8.97nM和2.8%。這種磷光探針對(duì)銅離子比對(duì)常見(jiàn)的其它金屬離子具有更好的選擇性。通過(guò)磷光衰減實(shí)驗(yàn)初步探討了摻雜核殼量子點(diǎn)與銅離子相互作用可能的猝滅機(jī)制。這種磷光探針用于環(huán)境水樣中微量銅離子的測(cè)定,其回收率在98.60%—102.00%。
【關(guān)鍵詞】：摻雜量子點(diǎn) 磷光探針 離子 小分子
【學(xué)位授予單位】：山西大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O657.3
【目錄】：

• 中文摘要12-14
• ABSTRACT14-18
• 第一章 緒論18-42
• 1.1 量子點(diǎn)概述18-20
• 1.1.1 量子點(diǎn)的組成18-19
• 1.1.2 量子點(diǎn)的發(fā)光特性19-20
• 1.2 摻雜量子點(diǎn)概述20-23
• 1.2.1 摻雜類型20
• 1.2.2 摻雜的優(yōu)勢(shì)20-21
• 1.2.3 摻雜量子點(diǎn)的發(fā)光機(jī)理21-23
• 1.3 摻雜量子點(diǎn)的合成23-25
• 1.3.1 水相合成法23-24
• 1.3.2 反相膠束法24
• 1.3.3 有機(jī)相合成法24-25
• 1.4 摻雜量子點(diǎn)在化學(xué)和生物傳感中的應(yīng)用研究25-39
• 1.4.1 熒光或磷光傳感25-34
• 1.4.2 電化學(xué)發(fā)光傳感34-35
• 1.4.3 化學(xué)發(fā)光傳感35
• 1.4.4 多通道傳感35-36
• 1.4.5 生物成像36-38
• 1.4.6 其它應(yīng)用38-39
• 1.5 論文的研究意義、主要內(nèi)容和創(chuàng)新點(diǎn)39-42
• 1.5.1 研究背景及意義39-40
• 1.5.2 主要內(nèi)容和創(chuàng)新點(diǎn)40-42
• 第二章 Mn摻雜ZnS量子點(diǎn)探針測(cè)定鈷離子的研究42-56
• 2.1 引言42-43
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分43-45
• 2.2.1 試劑與儀器43
• 2.2.2 NAC修飾Mn摻雜ZnS量子點(diǎn)的合成43-44
• 2.2.3 NAC修飾Mn摻雜ZnS量子點(diǎn)的表征44
• 2.2.4 磷光猝滅測(cè)定Co~(2+)44-45
• 2.2.5 時(shí)間分辨磷光衰減的測(cè)定45
• 2.2.6 水樣的處理和分析45
• 2.3 結(jié)果與討論45-55
• 2.3.1 NAC修飾的錳摻雜的硫化鋅量子點(diǎn)的表征45-49
• 2.3.2 磷光檢測(cè)鈷離子的分析特性49-50
• 2.3.3 摻雜量子點(diǎn)的磷光傳感體系的選擇性50-51
• 2.3.4 磷光猝滅機(jī)理探討51-55
• 2.3.5 磷光探針測(cè)定鈷離子的分析應(yīng)用55
• 2.4 結(jié)論55-56
• 第三章 Mn摻雜ZnS量子點(diǎn)磷光猝滅法檢測(cè)兒茶素的研究56-70
• 3.1 引言56-57
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分57-59
• 3.2.1 試劑與儀器57-58
• 3.2.2 NAC修飾Mn摻雜ZnS量子點(diǎn)的合成58
• 3.2.3 NAC修飾Mn摻雜ZnS量子點(diǎn)的表征58
• 3.2.4 兒茶素的測(cè)定方法58
• 3.2.5 時(shí)間分辨磷光衰減的測(cè)定58-59
• 3.2.6 生物體液的預(yù)處理59
• 3.3 結(jié)果與討論59-68
• 3.3.1 NAC-Mn：ZnS QDs的表征59
• 3.3.2 測(cè)定兒茶素實(shí)驗(yàn)條件的的優(yōu)化59-60
• 3.3.3 兒茶素對(duì)NAC修飾Mn摻雜ZnS量子點(diǎn)磷光光譜的影響60-63
• 3.3.4 分析方法的選擇性63
• 3.3.5 猝滅過(guò)程探討63-68
• 3.3.6 實(shí)際樣品分析68
• 3.4 結(jié)論68-70
• 第四章 兩種配體修飾的Mn摻雜ZnS量子點(diǎn)對(duì)生物體液中L-抗壞血酸磷光傳感研究70-90
• 4.1 引言70-71
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分71-73
• 4.2.1 試劑與儀器71-72
• 4.2.2 L-Cys(NAC)修飾的Mn：ZnS QDs合成72-73
• 4.2.3 Mn：ZnS QDs的表征73
• 4.2.4 L-抗壞血酸對(duì)Mn：ZnS QDs磷光影響的測(cè)定73
• 4.2.5 時(shí)間分辨磷光衰減的測(cè)定73
• 4.2.6 尿樣的制備73
• 4.3 結(jié)果與討論73-86
• 4.3.1 錳摻雜的硫化鋅量子點(diǎn)的表征73-76
• 4.3.2 L-抗壞血酸磷光檢測(cè)條件的優(yōu)化76-77
• 4.3.3 抗壞血酸的磷光猝滅作用77-78
• 4.3.4 猝滅機(jī)理探討78-85
• 4.3.5 共存物質(zhì)干擾85
• 4.3.6 尿液中抗壞血酸的測(cè)定85-86
• 4.4 結(jié)論86-90
• 第五章 Mn摻雜ZnS量子點(diǎn)檢測(cè)組氨酸磷光開(kāi)關(guān)傳感體系的研究90-106
• 5.1 引言90-91
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分91-92
• 5.2.1 試劑與儀器91-92
• 5.2.2 NAC修飾Mn摻雜ZnS量子點(diǎn)的合成和表征92
• 5.2.3 組氨酸的檢測(cè)方法92
• 5.2.4 時(shí)間分辨磷光的測(cè)定92
• 5.2.5 尿樣的處理92
• 5.3 結(jié)果與討論92-103
• 5.3.1 NAC-Mn：ZnS QDs的表征92
• 5.3.2 Co~(2+)對(duì)Mn：ZnS QDs磷光猝滅及組氨酸對(duì)Co~(2+)修飾的Mn：ZnS QDs磷光恢復(fù)92-97
• 5.3.3 組氨酸對(duì)Co~(2+)-NAC-Mn：ZnS QDs的磷光恢復(fù)條件的優(yōu)化97-100
• 5.3.4 組氨酸測(cè)定的分析特性100-101
• 5.3.5 分析方法的選擇性101-103
• 5.3.6 生物體液樣品分析103
• 5.4 結(jié)論103-106
• 第六章 Mn摻雜ZnS/ZnS核殼量子點(diǎn)磷光猝滅法測(cè)定銅離子106-122
• 6.1 引言106-107
• 6.2 實(shí)驗(yàn)部分107-110
• 6.2.1 試劑與儀器107-108
• 6.2.2 NAC修飾Mn摻雜ZnS/ZnS量子點(diǎn)的合成108-109
• 6.2.3 NAC修飾Mn摻雜ZnS/ZnS量子點(diǎn)的表征109
• 6.2.4 Cu~(2)+的磷光檢測(cè)方法109
• 6.2.5 水樣的預(yù)處理109-110
• 6.3 結(jié)果與討論110-121
• 6.3.1 NAC修飾的錳摻雜的ZnS/ZnS核殼量子點(diǎn)的表征110-112
• 6.3.2 Cu~(2+)檢測(cè)體系的優(yōu)化112-115
• 6.3.3 Cu~(2+)對(duì)摻雜核殼ZnS量子點(diǎn)磷光猝滅的研究115-117
• 6.3.4 摻雜核殼ZnS量子點(diǎn)對(duì)Cu~(2+)選擇性117-118
• 6.3.5 猝滅機(jī)理的初步探討118-121
• 6.3.6 實(shí)際水樣的分析應(yīng)用121
• 6.4 結(jié)論121-122
• 總結(jié)與展望122-124
• 參考文獻(xiàn)124-148
• 博士期間取得的研究成果148-150
• 致謝150-152
• 個(gè)人簡(jiǎn)介及聯(lián)系方式152-154
• 承諾書(shū)154-156

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