發(fā)布時(shí)間：2017-08-09 04:01

  本文關(guān)鍵詞：鐵系納米金屬、氧化物的室溫固相合成及其催化性能研究

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【摘要】：鐵系金屬、氧化物,包括Fe、Co、Ni及其氧化物,由于具有優(yōu)良的電學(xué)、磁學(xué)、化學(xué)等性質(zhì),在能量存儲(chǔ)、生物醫(yī)藥、催化等領(lǐng)域有重要應(yīng)用。本論文通過(guò)室溫固相化學(xué)反應(yīng)合成了一系列鐵系金屬、氧化物及復(fù)合物納米材料,并將它們用作催化劑,考察了這些納米材料在對(duì)硝基苯酚(4-NP)還原反應(yīng)、煤直接液化反應(yīng)中的催化性能,研究了固相反應(yīng)微環(huán)境、反應(yīng)性強(qiáng)弱對(duì)材料組成及微觀形貌的影響,討論了這些鐵系納米材料催化性能與微結(jié)構(gòu)的關(guān)系,探索這些材料在相關(guān)催化領(lǐng)域的應(yīng)用。具體研究?jī)?nèi)容如下:(1)通過(guò)金屬鹽與NaBH4在室溫下進(jìn)行固相氧化還原反應(yīng)合成了Fe、Co、Ni金屬單質(zhì)納米材料和NiCo雙金屬納米材料,這樣的室溫固相反應(yīng)路徑可作為一種通用的合成方法來(lái)用于金屬納米材料的合成�？疾炝瞬煌瑢�(shí)驗(yàn)條件對(duì)產(chǎn)物微觀形貌的影響,輔助劑的加入可改變固相反應(yīng)微環(huán)境,減緩固相反應(yīng)速度,使產(chǎn)物的粒徑變小,團(tuán)聚現(xiàn)象改善,得到更為均勻、尺寸更小的鐵系納米材料。將在不同制備條件下得到的Ni納米單質(zhì)用作4-NP還原反應(yīng)的催化劑具有較好的循環(huán)使用性能,循環(huán)使用五次后對(duì)4-NP的轉(zhuǎn)化率仍可達(dá)86.6%。(2)為了進(jìn)一步提高Ni納米單質(zhì)對(duì)4-NP還原反應(yīng)的催化效果,在氧化石墨烯(GO)存在的條件下,通過(guò)鎳鹽與NaBH4進(jìn)行室溫固相反應(yīng),制得了金屬Ni/還原的氧化石墨烯(Ni/rGO)納米復(fù)合物,考察了復(fù)合物納米材料對(duì)還原4-NP反應(yīng)的催化性能。結(jié)果表明:在復(fù)合物納米材料的固相合成過(guò)程中,NaBH4可實(shí)現(xiàn)對(duì)金屬鹽和GO的同時(shí)還原,從而制得相應(yīng)的金屬單質(zhì)/石墨烯納米復(fù)合物。納米復(fù)合物在4-NP還原反應(yīng)中的催化性能好于相應(yīng)的納米單質(zhì),也好于固相反應(yīng)合成的貴金屬Ag納米粒子,但是低于Ag/GO納米復(fù)合物。(3)通過(guò)室溫固相法分別制得了Fe3O4納米粒子和Fe3O4/rGO納米復(fù)合物,考察了它們對(duì)兩種新疆煤直接液化的催化性能。結(jié)果表明:由室溫固相法合成的Fe3O4納米粒子對(duì)新疆黑山煤液化有較好的催化效果,其液化轉(zhuǎn)化率和油產(chǎn)率分別比未使用催化劑時(shí)提高8.8 wt%和11.3 wt%;與Fe3O4納米粒子相比,Fe3O4/rGO納米復(fù)合物對(duì)黑山煤直接液化效率沒(méi)有顯著提高。以Fe3O4納米粒子為催化劑,考察了它對(duì)新疆大黃山煤直接液化的催化效果,發(fā)現(xiàn)低階的大黃山煤比黑山煤更適合應(yīng)用于煤直接液化反應(yīng),確定了新疆大黃山煤在Fe3O4納米粒子作用下直接液化的最佳反應(yīng)工藝條件。(4)由室溫固相法通過(guò)還原亞鐵鹽制得Fe單質(zhì)、再控制氧化Fe單質(zhì)得到了具有特殊結(jié)構(gòu)的Fe/FeOOH納米材料,探討了這種特殊結(jié)構(gòu)的形成機(jī)理,并考察了它在煤直接液化反應(yīng)和廢水處理中的應(yīng)用。研究結(jié)果表明:通過(guò)固相化學(xué)反應(yīng)的“還原-氧化-熟化”過(guò)程可以合成薄層片狀構(gòu)筑的三維Fe/FeOOH分級(jí)納米結(jié)構(gòu),這種分級(jí)結(jié)構(gòu)對(duì)新疆大黃山煤直接液化的轉(zhuǎn)化率和油產(chǎn)率分別比未使用催化劑時(shí)提高11.6 wt%和7.0 wt%;將分級(jí)結(jié)構(gòu)納米材料用作吸附劑對(duì)水中的染料和金屬離子進(jìn)行處理,對(duì)剛果紅和Cr(VI)的最大吸附容量明顯高于其它類(lèi)似結(jié)構(gòu)的材料,分別達(dá)到167.8 mg/g和57.9 mg/g。
【關(guān)鍵詞】：固相合成 納米材料 金屬 氧化物 催化
【學(xué)位授予單位】：新疆大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：TB383.1;O643.36
【目錄】：

• 摘要2-4
• Abstract4-9
• 第一章 緒論9-26
• 1.1 鐵系納米材料概述9-10
• 1.2 鐵系納米催化劑應(yīng)用簡(jiǎn)介10-17
• 1.2.1 對(duì)硝基苯酚還原反應(yīng)催化劑11-13
• 1.2.2 煤直接液化反應(yīng)催化劑13-17
• 1.3 鐵系納米材料的合成方法17-23
• 1.3.1 鐵系納米金屬的合成方法17-19
• 1.3.2 鐵系納米氧化物的合成方法19-21
• 1.3.3 鐵系納米材料/石墨烯復(fù)合物的合成方法21-23
• 1.4 低熱固相法合成納米材料23-24
• 1.5 本論文的研究目的與研究?jī)?nèi)容24-26
• 1.5.1 研究目的24
• 1.5.2 研究?jī)?nèi)容24-26
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分26-33
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑26-27
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器27-28
• 2.3 氧化石墨烯的制備28-29
• 2.4 表征方法29
• 2.5 催化反應(yīng)實(shí)驗(yàn)過(guò)程與結(jié)果計(jì)算29-33
• 2.5.1 對(duì)硝基苯酚還原反應(yīng)實(shí)驗(yàn)過(guò)程29-30
• 2.5.2 對(duì)硝基苯酚還原反應(yīng)結(jié)果計(jì)算30
• 2.5.3 煤直接液化反應(yīng)實(shí)驗(yàn)過(guò)程30-31
• 2.5.4 煤直接液化反應(yīng)產(chǎn)物的分離與計(jì)算31-33
• 第三章 鐵系納米金屬的室溫固相合成及其催化還原對(duì)硝基苯酚性能研究33-47
• 3.1 引言33-34
• 3.2 鐵系金屬單質(zhì)納米材料的室溫固相合成與表征34-41
• 3.2.1 鐵系金屬單質(zhì)納米材料的室溫固相合成34-35
• 3.2.2 鐵系金屬單質(zhì)納米材料的表征35-41
• 3.3 雙金屬NiCo納米材料的室溫固相合成與表征41-43
• 3.3.1 雙金屬NiCo納米材料的室溫固相合成41-42
• 3.3.2 雙金屬NiCo納米材料的表征42-43
• 3.4 納米Ni單質(zhì)催化還原對(duì)硝基苯酚性能研究43-45
• 3.5 本章小結(jié)45-47
• 第四章 金屬/石墨烯納米復(fù)合物的室溫固相合成及其催化還原對(duì)硝基苯酚性能研究47-61
• 4.1 引言47-48
• 4.2 Ni/rGO納米復(fù)合物的室溫固相合成與表征48-50
• 4.2.1 Ni/rGO納米復(fù)合物的室溫固相合成48
• 4.2.2 Ni/rGO納米復(fù)合物的表征48-50
• 4.3 Ni/rGO納米復(fù)合物催化還原對(duì)硝基苯酚性能研究50-52
• 4.4 Ni/rGO復(fù)合物與納米Ag、Ag/GO復(fù)合物的催化性能比較52-59
• 4.4.1 Ag納米粒子和Ag/GO納米復(fù)合物的室溫固相合成52-53
• 4.4.2 Ag納米粒子和Ag/GO納米復(fù)合物的表征53-55
• 4.4.3 不同催化劑對(duì)還原對(duì)硝基苯酚的催化性能比較55-59
• 4.5 本章小結(jié)59-61
• 第五章 鐵系納米材料的室溫固相合成及其催化煤直接液化性能研究61-74
• 5.1 引言61-62
• 5.2 Fe_3O_4納米粒子和Fe_3O_4/rGO納米復(fù)合物的室溫固相合成與表征62-66
• 5.2.1 Fe_3O_4納米粒子的室溫固相合成與表征62-63
• 5.2.2 Fe_3O_4/rGO納米復(fù)合物的室溫固相合成與表征63-66
• 5.3 納米Fe_3O_4和Fe_3O_4/rGO催化煤直接液化性能研究66-69
• 5.4 Fe_3O_4納米粒子催化新疆大黃山煤直接液化工藝條件考察69-72
• 5.4.1 反應(yīng)溫度對(duì)煤直接液化反應(yīng)的影響69-70
• 5.4.2 氫氣初壓對(duì)煤直接液化反應(yīng)的影響70-71
• 5.4.3 反應(yīng)時(shí)間對(duì)煤直接液化反應(yīng)的影響71-72
• 5.5 本章小結(jié)72-74
• 第六章 分級(jí)結(jié)構(gòu)Fe/FeOOH納米材料的室溫固相合成及其性能研究74-90
• 6.1 引言74-75
• 6.2 Fe/FeOOH分級(jí)結(jié)構(gòu)的室溫固相合成與表征75-81
• 6.2.1 Fe/FeOOH分級(jí)結(jié)構(gòu)的室溫固相合成75
• 6.2.2 Fe/FeOOH分級(jí)結(jié)構(gòu)的表征75-81
• 6.3 Fe/FeOOH分級(jí)結(jié)構(gòu)催化新疆大黃山煤直接液化性能研究81-82
• 6.4 Fe/FeOOH分級(jí)結(jié)構(gòu)吸附性能研究82-88
• 6.4.1 Fe/FeOOH分級(jí)結(jié)構(gòu)吸附染料性能研究82-87
• 6.4.2 Fe/FeOOH分級(jí)結(jié)構(gòu)吸附金屬離子性能研究87-88
• 6.5 本章小結(jié)88-90
• 第七章 結(jié)論與展望90-95
• 7.1 結(jié)論90-92
• 7.2 創(chuàng)新點(diǎn)92-93
• 7.3 展望93-95
• 參考文獻(xiàn)95-110
• 攻讀博士學(xué)位期間主要科研成果110-112
• 博士在讀期間獲獎(jiǎng)情況110
• 博士在讀期間發(fā)表論文情況110-111
• 博士在讀期間申請(qǐng)專(zhuān)利情況111-112
• 致謝112-113

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