鈀具有可逆的吸收大量的氫形成鈀氫化物的良好特性,因此,鈀-氫（Pd-H）體系作為儲氫材料一直被關(guān)注。另外,Pd-H體系被發(fā)現(xiàn)是第一個具有超導(dǎo)性的金屬氫化物,超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度T_c隨氫濃度的增加而升高。對于Pd-H體系的研究主要集中于低氫含量的PdH_x（x≤1）,高氫含量二氫化鈀（PdH₂）是潛在的車載儲氫及高溫超導(dǎo)材料,但是,其穩(wěn)定結(jié)構(gòu)和性能仍然是一個開放問題。本文基于密度泛函理論的第一性原理方法研究三維、二維和一維PdH₂的潛在結(jié)構(gòu),討論結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性,并進(jìn)一步研究其力學(xué)和電子性質(zhì)。為鈀氫化物在儲氫,電子器件和柔性材料等工程領(lǐng)域的潛在應(yīng)用提供理論參考。本文采用從頭算隨機(jī)結(jié)構(gòu)搜索方法搜索壓力下潛在的PdH₂晶體結(jié)構(gòu),獲得了全局能量最低結(jié)構(gòu),該結(jié)構(gòu)為六方密排（hcp）結(jié)構(gòu),對稱群為P6₃mc。研究結(jié)果表明,在15 GPa時,hcp相發(fā)生了電子拓?fù)湎嘧儭．?dāng)c/a在1.765～1.875之間時,hcp PdH₂為亞穩(wěn)結(jié)構(gòu)。聲子色散研究表明PdH

【文章來源】：燕山大學(xué)河北省

【文章頁數(shù)】：142 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

中國燃料生產(chǎn)能源，基于2019BP的世界能源數(shù)據(jù)統(tǒng)計

燕山大學(xué)工學(xué)博士學(xué)位論文-2-所示為中國基于燃料的能源生產(chǎn)制造。可見，近年來隨著科技的發(fā)展和進(jìn)步，我國對能源的需求迅速增加。圖1-2全球和地區(qū)2000-2017年按燃料來源劃分的平均年能源消耗（EJ）及2012年至2017年（BP2018）的平均年增長率。Fig.1-2Averageannualenergyconsumption(EJ)byfuelsourcefrom2000–2017globallyandregionally,withaverageannualgrowthshownfrom2012through2017(BP2018).

第1章緒論-3-當(dāng)前，全球能源主要依賴于煤炭和石油等燃料[1]。如圖1-2所示為全球和地區(qū)2000-2017年按燃料來源劃分的平均年能源消耗（EJ）及2012年至2017年（BP2018）的平均年增長率[2]。可見，發(fā)展中國家（如中國、印度）的能源消耗和增長率長期快速增長。由于能源消耗的不斷增加，導(dǎo)致了一系列問題。如石油、煤炭等傳統(tǒng)化石能源非可再生的使用，引起了人們對其資源枯竭、價格上漲的擔(dān)憂；此外，大量燃料燃燒帶來的高二氧化碳排放導(dǎo)致全球變暖等[3]。這些問題導(dǎo)致全球生存環(huán)境和結(jié)構(gòu)的變化，引起臺風(fēng)、海嘯、霧霾和高溫等惡劣天氣，嚴(yán)重威脅人類的生活、發(fā)展甚至威脅整個生態(tài)系統(tǒng)和人類的生存。這些威脅對科學(xué)界提出了一個重大挑戰(zhàn)，即尋找可持續(xù)能源角度提供長期替代能的源解決辦法。在這方面，已經(jīng)進(jìn)行了多次嘗試，從各種自然來源用于可再生能源發(fā)電，如太陽能、風(fēng)能、生物質(zhì)和地?zé)崮躘4-6]。然而，由于可再生能源的可變性和間歇性，如果不能有效地存儲所收集的能量以促進(jìn)按需利用，則可持續(xù)能源循環(huán)的利用將由于成本過高而無法大量應(yīng)用。圖1-3氫燃料電池Fig.1-3Hydrogenfuelcell除了有關(guān)二氧化碳排放和全球變暖的環(huán)境問題外，這些自然資源的有限供應(yīng)和世界范圍內(nèi)日益增長的能源需求使得必須尋找安全、安全、充足和污染的替代能源。氫在元素周期表中的第一位，其為最輕的元素。氫具有材料的力學(xué)穩(wěn)定性，研究者對氫的興趣來自于它可以被用作化石燃料的替代物[7-9]。在整個宇宙中，氫的分布廣泛質(zhì)量占比約為75%。由于氫氣如此輕，在大氣中上升，其很少以純氫氣的形式存

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]鎂基儲氫合金制備技術(shù)的研究進(jìn)展[J]. 孫欣,闞洪敏,魏曉冬,張寧,王曉陽,龍海波.  化工新型材料. 2019(11)
[2]儲氫合金作為直接硼氫化物燃料電池陽極催化劑的研究進(jìn)展[J]. 閆靜,田曉,趙宣,趙麗娟,楊艷春,陳均.  材料導(dǎo)報. 2019(13)
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[10]稀土金屬及其金屬間化合物的研究與應(yīng)用[J]. 李國玲,李星國.  中國稀土學(xué)報. 2016(06)

博士論文
[1]儲氫材料鈀銠基二氫化合金穩(wěn)定性與力學(xué)性質(zhì)研究[D]. 楊瀟.燕山大學(xué) 2018



本文編號：3456344