發(fā)布時間：2021-10-25 04:26

　　在強關(guān)聯(lián)復(fù)雜氧化物體系中,電荷、自旋、軌道以及晶格等自由度共存且相互作用,產(chǎn)生了一系列相互競爭的新奇物理響應(yīng),包括高溫超導(dǎo)、金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變、巨磁阻效應(yīng)、（反）鐵磁以及多鐵等物理性質(zhì)。研究鐵電氧化物異質(zhì)界面以及界面位錯區(qū)域的原子結(jié)構(gòu)與電子結(jié)構(gòu),對于優(yōu)化改進材料體系以及加深對材料物理機理的理解是非常重要。而球差校正透射電鏡以及單色器、高速能譜探頭等技術(shù)的發(fā)展,為原子尺度下研究材料結(jié)構(gòu)信息和電子信息提供了一個強有力的工具。PbTiO₃為代表的鈣鈦礦鐵電氧化物,是鐵電、壓電材料研究中的熱點關(guān)注對象。常規(guī)的PTO基異質(zhì)外延薄膜襯底為多疇態(tài),對于利用單疇PTO襯底存在的靜電力進行性能調(diào)制的研究目前還較少。因此,單疇PTO/STO異質(zhì)界面處是否會由于靜電力的作用發(fā)生電子重構(gòu)與電荷轉(zhuǎn)移等現(xiàn)象,外延生長了STO薄膜以后基底的退極化場如何屏蔽,屏蔽電荷的來源等,都是該體系十分值得研究的一系列科學(xué)問題。此外,（010）晶面PTO與STO由于6.4%失配度的存在,尚未有文獻報道該晶面異質(zhì)結(jié)的生長。該異質(zhì)界面是否會存在未完全釋放的應(yīng)變,該應(yīng)變又將對于界面附近材料的電荷分布與局域相結(jié)構(gòu)產(chǎn)生... 

【文章來源】：浙江大學(xué)浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：110 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

理想鈣鈦礦氧化物（ABO3）結(jié)構(gòu)示意圖

浙江大學(xué)博士學(xué)位論文4鈣鈦礦結(jié)構(gòu)氧化物具有一系列豐富的物理特性。鈣鈦礦鐵電晶體在收到一定方向的外力作用下發(fā)生變形，內(nèi)部會產(chǎn)生自發(fā)極化現(xiàn)象，即正壓電效應(yīng)；晶體在外加電場的作用下，會產(chǎn)生應(yīng)變，即逆壓電效應(yīng)；鐵電材料的自發(fā)極化強度會隨外界溫度的改變而發(fā)生變化，從而在材料的正負極化面兩端產(chǎn)生電壓，即熱釋電效應(yīng)。由于它們具有獨特的介電、壓電、熱電以及電-光等物理性質(zhì)，鐵電薄膜可應(yīng)用于制備各種電子和電-光器件，如非易失性存儲器，傳感器，MEMS器件，光波導(dǎo)，顯示器件及自旋電子學(xué)器件等[48-49]。圖1.2鐵電體自由能與自發(fā)極化示意圖。圖中所示為四方相PbTiO3，極化向上與極化向下能量相等。Figure1.2Freeenergyvs.polarizationinferroelectrics.Here,theferroelectrictetragonalPbTiO3canadoptoneoftwodegeneratepolarizationalongthe[001]axistominimizeitsfreeenergy.1.2.2鈣鈦礦鐵電氧化物異質(zhì)結(jié)的界面結(jié)構(gòu)及其物理性質(zhì)當將兩種復(fù)雜氧化物生長在一起，他們的界面將會出現(xiàn)很多新奇的現(xiàn)象。如圖1.3中所示，復(fù)雜氧化物界面處出現(xiàn)的豐富物理現(xiàn)象，一般都來源于它們的電荷、軌道、自旋以及晶格等自由度之間的相互作用。通過對稱性破缺、電荷轉(zhuǎn)移、靜電力耦合、應(yīng)變以及阻挫等效果，在不同的氧化物之間的界面上，這些相互作用可以被調(diào)節(jié)，從而誘導(dǎo)產(chǎn)生新的物理現(xiàn)象[50]。在界面處最明顯的效應(yīng)是對稱性的改變導(dǎo)致的電子和結(jié)構(gòu)性質(zhì)的改變，這點與表面效應(yīng)有所類似。表面與界面的

第一章緒論7當LAO薄膜厚度超過3個單胞時，界面會轉(zhuǎn)化為金屬態(tài)，也就是所謂的二維電子氣（2DEGs）[61]。研究人員最早是在一個15個單胞厚度的LAO樣品上測量了界面電阻隨溫度的變化趨勢，測量得出界面載流子遷移率為20cm2V-1S-1，如圖1.5c所示[33]。圖1.4Ti3+組分在LaTiO3單原子層以及雙原子層附近的分布.(a)La元素以及Ti3+的EELS信號強度分布(b)單層以及雙層的Ti3+信號衰減(c)雙層LaTiO3的EELS譜（灰）的Ti4+（紅）與Ti3+（藍）標準譜擬合結(jié)果[57]Figure1.4SpatialdistributionoftheTi3+signalinthevicinityoftheLaTiO3layerandbilayer.(a)EELSprofilesforLaandTirecordedacrossaLaTiO3monolayer.(b)ThedecayoftheTi3+signalawayfromtheLaTiO3monolayerandbilayer.(c)TheexperimentalTiLedge(greylines)andcolouredlinesshowingfitstothereferencespectraforTi4+(red)andTi3+(blue).[57]這種金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變只有在STO的截止面為TiO2原子面時才會發(fā)生[33]。這個實驗結(jié)果引發(fā)了對該現(xiàn)象的廣泛的研究興趣[22]。研究人員們進行了大量的實驗以及理論研究來表征該體系的特性以及探究界面載流子的來源。這是由于研究人員預(yù)期，在復(fù)雜氧化物界面發(fā)現(xiàn)的二維電子氣會表現(xiàn)出一系列不同于半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)的新奇物理性質(zhì)。之后的研究證明，該體系確實存在很多新現(xiàn)象。在溫度降至低于0.3K以后，在該界面發(fā)現(xiàn)了一個二維的超導(dǎo)態(tài)[35]。同時發(fā)現(xiàn)該二維電子氣的電導(dǎo)率可以通過宏觀上一個電場來調(diào)控[61-62]，也可以在納米尺度上通過原子


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