本文關鍵詞：四氧化三鐵及其金銀納米復合物的光學特性研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：四氧化三鐵(Fe3O4)及其貴金屬金銀雜化復合物由于其獨特的光學性質,如光限幅、表面增強的磁旋光和雙光子熒光鏡像等,近年來是科學和技術研究的熱點之一。到目前為止,四氧化三鐵以及金銀四氧化三鐵復合物的吸收譜及近電場的系統(tǒng)研究還比較欠缺。本文中,我們理論上研究了各種形貌尺寸的四氧化三鐵納米粒子的吸收譜和局域電場的變化規(guī)律,給出了初步的實驗驗證。并以此為基礎,理論上研究了金-四氧化三鐵(Au-Fe3O4)和銀-四氧化三鐵(Ag-Fe3O4)二聚體的表面等離子體共振電場增強效應以及銀-四氧化三鐵-金(Ag-Fe3O4-Au)三聚體在單色平面光驅動下的動力學特性。具體工作如下:研究了四氧化三鐵納米粒子的吸收效率和局域電場的變化規(guī)律與物理機制。采用離散偶極子近似計算了Fe3O4納米球、納米立方體、納米圓柱體和納米盤的吸收效率以及局域表面電場分布,并利用電靜態(tài)近似理論來驗證和解釋離散偶極子近似的計算結果。四氧化三鐵納米粒子的吸收效率和吸收峰的位置與入射光的波長、粒子形貌尺寸、粒子取向以及周圍環(huán)境介質折射率密切相關。結果表明其吸收效率隨粒子有效半徑的增大而增大,并且粒子周圍介質折射率增大,兩個吸收峰均發(fā)生紅移。目標粒子相對入射光取向不同,對應的退極化因子不同,隨之產生的吸收效率和吸收峰的位置會發(fā)生變化。增大粒子縱橫比和環(huán)境介質折射率可以使吸收峰位置的紅移達到最大。另外,對于四氧化三鐵納米粒子,表面電場極大值的實部大于虛部,而四氧化三鐵極化率的實部與電場極大值的實部線性相關,因此表面電場極大值的變化趨勢和四氧化三鐵極化率的實部類似。提出并實現(xiàn)了氧化沉淀法及改進的共沉淀法兩種新的合成四氧化三鐵納米粒子的方法。利用這兩種方法制備出的球狀四氧化三鐵納米粒子粒徑尺寸分別在10.7±2.0 nm和9.6±1.9 nm。改進的共沉淀法用煤油和b支鏈伯醇的有機混合物作為穩(wěn)定劑,用以控制生成粒子的粒徑并提高分散性。氧化沉淀法采用氯化亞鐵-乙醇胺-雙氧水系統(tǒng)來合成Fe3O4納米粒子,該方法的優(yōu)點是非常簡單有效。合成出的四氧化三鐵納米粒子的平均晶粒尺寸和飽和磁化強度隨反應溶液的PH值和反應溫度的增大而增加。另外,對于粒徑10 nm左右的球狀四氧化三鐵粒子,實驗測量的消光譜和我們理論計算的結果基本上保持一致。首次利用電偶極子振動模型來闡明金屬納米球/非金屬二聚體體系的電場增強效應。作為單體到核殼結構的中間產物,金-四氧化三鐵和銀-四氧化三鐵二聚體表現(xiàn)出顯著的等離子體電場增強效應。我們利用離散偶極子近似系統(tǒng)研究了入射光波長、粒子取向和金銀納米粒子大小對Fe3O4內部電場的增強效應的影響。結果表明縱向模式中大于等于表面等離子體共振波長時電場增強效應是正的,橫向模式中在非共振區(qū)電場增強效應是負的。縱向模式中在表面等離子體共振波長附近可以得到最大的電場增強效應。值得注意的是,當我們估算此二聚體的電場增強因子時不能忽略四氧化三鐵納米粒子的存在,因為在二聚體結構中金銀納米球的增強電場幅度和分布都因四氧化三鐵納米粒子的存在而改變。另外,銀納米球的反轉電場分布是由于銀消失的介電常數(shù)導致的,此時其極化率的實部是負的。構建了銀-四氧化三鐵-金異質三聚體并研究了其在單色平面光輻照下的動力學性質。我們利用離散偶極子近似計算了Ag-Fe3O4-Au異質三聚體在單色平面光束下的扭矩效率因子、取向平均扭矩效率因子和穩(wěn)態(tài)角速率。結果表明在銀的表面等離子體共振波長下,由輻射壓引起的扭矩可以使Ag-Fe3O4-Au納米球或立方體三聚體持續(xù)不斷地順時針或逆時針轉動。當入射輻射功率達到I=108-109 W/m2,三聚體粒子的最大穩(wěn)態(tài)角速率可以達到103-104 rad/s。Ag-Fe3O4-Au納米球和立方體三聚體其穩(wěn)態(tài)角速率曲線的半峰寬分別約為35和68 nm。當入射輻射壓能提供持續(xù)不斷的驅動力,這種三聚體陣列可以作為微觀攪拌器或潛在的納米尺度內的等離子體發(fā)動機。同時,我們也討論了布朗轉動和光泳力對三聚體動力學性質的影響。
【關鍵詞】：吸收譜 離散偶極子近似 局域表面等離子體共振 電場增強效應 扭矩效率因子
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TB383.1
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第1章 緒論12-26
• 1.1 課題背景12-13
• 1.2 Fe_3O_4概述13-14
• 1.3 Fe_3O_4粒子的制備及其光學性質的研究現(xiàn)狀14-17
• 1.4 Au/Fe_3O_4和Ag/Fe_3O_4復合物表面增強的光學性質的研究現(xiàn)狀17-21
• 1.5 光控Au和Ag粒子以及光致Au/和Ag/Fe_3O_4復合物旋轉的研究現(xiàn)狀 .. 101.6 本文的主要研究內容及研究的目的和意義21-24
• 1.6 本文的主要研究內容及研究的目的和意義24-26
• 第2章 Fe_3O_4納米粒子的吸收譜和局域電場的研究26-58
• 2.1 引言26-27
• 2.2 理論分析方法27-30
• 2.2.1 離散偶極子近似27-29
• 2.2.2 電靜態(tài)近似29-30
• 2.3 Fe_3O_4納米粒子的吸收譜30-50
• 2.3.1 Fe_3O_4納米球和納米立方體的吸收譜30-34
• 2.3.2 Fe_3O_4納米圓柱體和納米盤的吸收譜34-41
• 2.3.3 Fe_3O_4納米球的制備和吸收譜41-50
• 2.4 Fe_3O_4納米粒子的局域電場分布50-53
• 2.5 結果與討論53-56
• 2.6 本章小結56-58
• 第3章 Au-Fe_3O_4和Ag-Fe_3O_4二聚體的表面等離子體共振電場增強效應58-78
• 3.1 引言58-60
• 3.2 Fe_3O_4與貴金屬(Au和Ag）納米粒子的介電常數(shù)60-63
• 3.3 Au-Fe_3O_4和Ag-Fe_3O_4二聚體的吸收譜63-65
• 3.4 Au-Fe_3O_4和Ag-Fe_3O_4二聚體的電場增強效應65-75
• 3.4.1 Au-Fe_3O_4和Ag-Fe_3O_4二聚體的結構和局域電場分布65-68
• 3.4.2 電場增強因子與入射光波長的關系68-71
• 3.4.3 電場增強因子與入射光偏振方向的關系71-74
• 3.4.4 Ag-Fe_3O_4二聚體的平均電場增強因子74-75
• 3.5 結果與討論75-76
• 3.6 本章小結76-78
• 第4章 Ag-Fe_3O_4-Au三聚體在單色平面光輻照下的定向旋轉78-98
• 4.1 引言78-79
• 4.2 理論分析方法79-80
• 4.3 Ag-Fe_3O_4-Au異質三聚體的結構80-82
• 4.4 Fe_3O_4和貴金屬（Au和Ag）在單色平面光束輻照下的輻射壓82-85
• 4.5 Ag-Fe_3O_4-Au三聚體在單色平面光束輻照下的扭矩效率因子85-91
• 4.6 Ag-Fe_3O_4-Au三聚體在單色平面光束輻照下的角速率91-93
• 4.7 結果與討論93-96
• 4.8 本章小結96-98
• 結論98-101
• 參考文獻101-113
• 攻讀博士學位期間發(fā)表的論文及其它成果113-115
• 致謝115-116
• 個人簡歷116

  本文關鍵詞：四氧化三鐵及其金銀納米復合物的光學特性研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：329667