本文關(guān)鍵詞：Li-Mg-N-H材料固態(tài)儲(chǔ)氫系統(tǒng)傳熱與傳質(zhì)特性研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：氫能因具有儲(chǔ)量豐富、燃燒熱值高、應(yīng)用污染小等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是最有應(yīng)用前景的新能源,而制約其規(guī)�；瘧�(yīng)用的主要瓶頸是高效、安全、經(jīng)濟(jì)的儲(chǔ)氫技術(shù)。Li-Mg-N-H材料因具有可逆儲(chǔ)氫容量高、熱力學(xué)性能適中等優(yōu)點(diǎn),成為最有望實(shí)用化的車載氫源儲(chǔ)氫材料。目前,對(duì)Li-Mg-N-H材料的研究主要集中在吸放氫性能及其反應(yīng)機(jī)理等方面,而有關(guān)Li-Mg-N-H材料固態(tài)儲(chǔ)氫系統(tǒng)的研究還不充分。儲(chǔ)氫系統(tǒng)研究需要解決的系列問(wèn)題為：(1)探索出儲(chǔ)氫性能優(yōu)異且穩(wěn)定的Li-Mg-N-H材料的批量制備工藝和條件。 (2)制定改善材料堆密度和有效熱導(dǎo)率的方案,并明確這些方案對(duì)材料的基本物理性能和儲(chǔ)氫性能的影響。 (3)充分認(rèn)識(shí)壓實(shí)體體積變化、及空氣和水等因素對(duì)儲(chǔ)氫材料的影響,以指導(dǎo)材料的安全使用。 (4)深入了解儲(chǔ)氫系統(tǒng)的吸放氫過(guò)程、及傳熱傳質(zhì)性能等特征,并建立該系統(tǒng)的儲(chǔ)氫特性數(shù)值模型以指導(dǎo)儲(chǔ)氫系統(tǒng)的優(yōu)化設(shè)計(jì)。本論文工作主要集中于Mg(NH2)2-2LiH-0.07KOH儲(chǔ)氫材料的批量制備和儲(chǔ)氫性能研究、材料集成到儲(chǔ)氫系統(tǒng)中后的吸放氫性能研究、及儲(chǔ)氫系統(tǒng)的數(shù)值模擬與優(yōu)化。具體工作內(nèi)容如下：首先,采用機(jī)械球磨法批量制備得到儲(chǔ)氫性能優(yōu)異的Mg(NH2)2-2LiH-0.07KOH材料。其次,對(duì)不同成型壓力和膨脹石墨(ENG)添加量下,材料的基本物理性能(如堆密度、孔孔隙率、有效熱導(dǎo)率和氫氣滲透率等)、儲(chǔ)氫性能及應(yīng)用安全性能等進(jìn)行詳細(xì)研究。再次,設(shè)計(jì)構(gòu)建一個(gè)圓柱形Li-Mg-N-H儲(chǔ)氫系統(tǒng),對(duì)材料集成到儲(chǔ)氫系統(tǒng)中后的吸放氫性能、及儲(chǔ)氫材料反應(yīng)床體的傳熱、傳質(zhì)性能對(duì)系統(tǒng)放氫性能的影響規(guī)律進(jìn)行詳細(xì)研究。最后,在充分考慮Li-Mg-N-H儲(chǔ)氫系統(tǒng)熱傳遞、氫氣傳輸及放氫熱力學(xué)及動(dòng)力學(xué)特性的基礎(chǔ)上,創(chuàng)建出溫度場(chǎng)、壓力場(chǎng)等多場(chǎng)耦合下的Li-Mg-N-H儲(chǔ)氫系統(tǒng)放氫特性數(shù)值模型,并用此模型來(lái)有效指導(dǎo)Li-Mg-N-H儲(chǔ)氫系統(tǒng)的優(yōu)化設(shè)計(jì)。材料批量制備：以Mg粉、LiNH2和KOH為主要原料,批量制備得到儲(chǔ)氫性能優(yōu)異的Mg(NH2)2-2LiH-0.07KOH材料,且單批次材料制備量達(dá)百克級(jí)以上。該材料在75℃左右開始吸氫,145℃時(shí)吸氫速率達(dá)到最大；在100℃左右開始放氫,215℃時(shí)放氫速率達(dá)到最大,且可逆儲(chǔ)氫容量達(dá)4.64+0.04 wt%。材料儲(chǔ)氫性能研究：壓制成型和添加ENG對(duì)Mg(NH2)2-2LiH-0.07KOH材料儲(chǔ)氫性能影響顯著。成型壓力僅影響材料前5次的放氫動(dòng)力學(xué)性能,隨吸放氫循環(huán)反應(yīng)進(jìn)行,材料發(fā)生體積膨脹,放氫動(dòng)力學(xué)逐漸加快。5次吸放氫循環(huán)后,不同成型壓力下制備的壓實(shí)體顯示出相同的放氫動(dòng)力學(xué)性能。ENG添加量對(duì)材料放氫動(dòng)力學(xué)的影響始終存在,隨ENG添加量增大,材料有效熱導(dǎo)率顯著增大,放氫動(dòng)力學(xué)明顯加快。材料應(yīng)用安全性能研究：壓制成型可顯著提高材料的應(yīng)用安全性能。粉末樣品與水發(fā)生劇烈反應(yīng),且其在空氣中暴露后不再具有放氫性能。壓實(shí)體與水反應(yīng)較為溫和,且與空氣接觸后,僅壓實(shí)體表面的物質(zhì)與空氣中的O2和H20發(fā)生反應(yīng),其放氫容量由暴露空氣前的4.68 wt%降至3.32 wt%,放氫動(dòng)力學(xué)也相應(yīng)減慢。儲(chǔ)氫系統(tǒng)吸放氫性能研究：在吸氫過(guò)程中,儲(chǔ)氫系統(tǒng)床體溫度先急劇升高,然后逐漸降低并恢復(fù)至反應(yīng)初始溫度。且吸氫壓力對(duì)系統(tǒng)吸氫性能影響顯著,隨吸氫壓力增大,床體溫升程度逐漸增大,儲(chǔ)氫系統(tǒng)吸氫動(dòng)力學(xué)逐漸加快,吸氫容量逐漸增大。在放氫過(guò)程中,儲(chǔ)氫系統(tǒng)表現(xiàn)為三個(gè)階段,材料放氫主要發(fā)生在第二階段,并伴隨有床體溫度的顯著降低。且放氫流量對(duì)系統(tǒng)放氫性能影響很大,隨放氫流量增大,床體溫降程度逐漸加大,系統(tǒng)定流量放氫容量逐漸減小。增大ENG添加量可顯著提高反應(yīng)床體的有效熱導(dǎo)率,從而使得放氫過(guò)程中床體溫降程度明顯減小,系統(tǒng)定流量放氫時(shí)間明顯延長(zhǎng)。增大成型壓力可顯著降低反應(yīng)床體的氫氣滲透率,但對(duì)儲(chǔ)氫系統(tǒng)放氫性能影響不明顯。模型建立及系統(tǒng)優(yōu)化：儲(chǔ)氫系統(tǒng)的優(yōu)化設(shè)計(jì)主要在圓柱形儲(chǔ)氫系統(tǒng)長(zhǎng)徑比、床體有效熱導(dǎo)率,儲(chǔ)氫系統(tǒng)與外部換熱強(qiáng)度及床體氫氣滲透率四方面開展。A.隨儲(chǔ)氫系統(tǒng)長(zhǎng)徑比增大,放氫過(guò)程中床體溫降程度逐漸降低,儲(chǔ)氫系統(tǒng)定流量放氫完成率逐漸增大。B.提高床體有效熱導(dǎo)率和儲(chǔ)氫系統(tǒng)與外部換熱強(qiáng)度均可增大儲(chǔ)氫系統(tǒng)定流量放氫完成率。C.床體氫氣滲透率也影響儲(chǔ)氫系統(tǒng)的放氫性能,隨床體氫氣滲透率增大,儲(chǔ)氫系統(tǒng)定流量放氫完成率顯著增大。
【關(guān)鍵詞】：Li-Mg-N-H 儲(chǔ)氫系統(tǒng) 吸放氫動(dòng)力學(xué) 傳熱 傳質(zhì) 數(shù)值模型
【學(xué)位授予單位】：北京有色金屬研究總院
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TB34
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 1 緒論13-36
• 1.1 引言13
• 1.2 固態(tài)儲(chǔ)氫材料13-23
• 1.2.1 固態(tài)儲(chǔ)氫材料分類13-16
• 1.2.2 Li-Mg-N-H儲(chǔ)氫材料研究進(jìn)展16-20
• 1.2.3 儲(chǔ)氫材料工作特性20-23
• 1.3 固態(tài)儲(chǔ)氫系統(tǒng)23-33
• 1.3.1 固態(tài)儲(chǔ)氫系統(tǒng)分類23
• 1.3.2 固態(tài)儲(chǔ)氫系統(tǒng)優(yōu)化設(shè)計(jì)23-33
• 1.4 選題意義和研究?jī)?nèi)容33-36
• 2 實(shí)驗(yàn)方法36-39
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料及設(shè)備36
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)原料36
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備36
• 2.2 樣品制備36-37
• 2.3 吸放氫性能測(cè)試37-38
• 2.4 其他測(cè)試方法38-39
• 3 Li-Mg-N-H儲(chǔ)氫材料制備及性能研究39-46
• 3.1 儲(chǔ)氫材料合成39-42
• 3.1.1 MgH_2材料制備39-40
• 3.1.2 Mg(NH_2)_2-2LiH-0.07KOH材料制備40-42
• 3.2 Mg(NH_2)_2-2LiH-0.07KOH材料吸放氫性能42-43
• 3.3 Mg(NH_2)_2-2LiH-0.07KOH材料吸放氫循環(huán)穩(wěn)定性能43-45
• 3.4 本章小結(jié)45-46
• 4 壓制成型對(duì)Li-Mg-N-H材料儲(chǔ)氫性能影響研究46-67
• 4.1 實(shí)驗(yàn)方法46-47
• 4.1.1 Mg(NH_2)_2-2LiH-0.07KOH+x wt% ENG壓制成型46
• 4.1.2 壓實(shí)體儲(chǔ)氫性能研究46-47
• 4.1.3 壓實(shí)體應(yīng)用安全性能研究47
• 4.2 壓實(shí)體物理性能47-49
• 4.3 壓實(shí)體儲(chǔ)氫性能49-56
• 4.3.1 放氫性能49-55
• 4.3.2 壓制成型對(duì)儲(chǔ)氫材料體積儲(chǔ)氫密度影響55-56
• 4.4 壓實(shí)體應(yīng)用安全性能56-65
• 4.4.1 壓實(shí)體吸放氫循環(huán)體積變化56-57
• 4.4.2 壓實(shí)體吸放氫循環(huán)前后微觀形貌變化57-58
• 4.4.3 壓實(shí)體與空氣、水反應(yīng)安全性能58-60
• 4.4.4 空氣暴露對(duì)壓實(shí)體和粉體儲(chǔ)氫性能影響60-65
• 4.5 本章小結(jié)65-67
• 5 Li-Mg-N-H儲(chǔ)氫系統(tǒng)傳熱與傳質(zhì)性能研究67-83
• 5.1 實(shí)驗(yàn)方法67-71
• 5.1.1 傳熱與傳質(zhì)性能參數(shù)確定67-69
• 5.1.2 傳熱傳質(zhì)性能測(cè)試方法69-71
• 5.2 給定ENG添加量和成型壓力下儲(chǔ)氫系統(tǒng)吸放氫性能71-76
• 5.2.1 吸氫過(guò)程71-74
• 5.2.2 放氫過(guò)程74-76
• 5.3 不同ENG添加量和成型壓力下儲(chǔ)氫系統(tǒng)的放氫性能76-82
• 5.3.1 ENG添加量影響76-80
• 5.3.2 成型壓力影響80-82
• 5.4 本章小結(jié)82-83
• 6 Li-Mg-N-H儲(chǔ)氫系統(tǒng)儲(chǔ)氫特性數(shù)值模擬與優(yōu)化設(shè)計(jì)83-102
• 6.1 Li-Mg-N-H儲(chǔ)氫系統(tǒng)儲(chǔ)氫特性數(shù)值模擬83-95
• 6.1.1 物理結(jié)構(gòu)83-85
• 6.1.2 數(shù)值模型85-92
• 6.1.3 初始條件和邊界條件92-94
• 6.1.4 模型驗(yàn)證94-95
• 6.2 Li-Mg-N-H儲(chǔ)氫系統(tǒng)優(yōu)化設(shè)計(jì)95-101
• 6.2.1 圓柱形儲(chǔ)氫系統(tǒng)長(zhǎng)徑比96-98
• 6.2.2 儲(chǔ)氫材料床體有效熱導(dǎo)率98-99
• 6.2.3 儲(chǔ)氫系統(tǒng)與外部換熱強(qiáng)度99-100
• 6.2.4 儲(chǔ)氫材料床體氫氣滲透率100-101
• 6.3 本章小結(jié)101-102
• 結(jié)論102-104
• 參考文獻(xiàn)104-118
• 攻讀博士學(xué)位期間取得的學(xué)術(shù)成果118-119
• 致謝119-120
• 作者簡(jiǎn)介120

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前5條

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  本文關(guān)鍵詞：Li-Mg-N-H材料固態(tài)儲(chǔ)氫系統(tǒng)傳熱與傳質(zhì)特性研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號(hào)：329148