本文關鍵詞：三種高通量膜去除水中鎘離子性能的研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：金屬鎘(Cd)是一種典型重金屬元素,被廣泛應用于制備真空電子管、化學穩(wěn)定劑、殺菌劑、鎳鎘電池和太陽能電池等產品,是污染水環(huán)境的主要污染物質之一。去除水中Cd2+的方法很多,其中膜分離法因具有操作簡單、效果穩(wěn)定、便于維護等優(yōu)勢被廣泛采用。目前,眾多學者在開發(fā)高通量、高截留率的膜材料和尋求經濟節(jié)能的膜分離方式,用其處理含Cd2+廢水,實現(xiàn)環(huán)境效益與經濟效益共贏。本文首先以來源廣泛的常見生物質葡萄糖為原料,利用碲(Te)納米線作為模板,采用模板指引水熱法制備含碳納米線;通過溶液蒸發(fā)自組裝過程將含碳納米線組裝成含碳納米線膜(CNM),并將其用于模擬含Cd2+廢水的處理研究。通過靜態(tài)吸附實驗、連續(xù)流過水實驗考察CNM對模擬含Cd2+廢水的處理效能,分析各因素對截留過程的影響;并結合表征分析,探討截留機理。通過靜態(tài)吸附實驗研究了CNM對模擬含Cd2+廢水的吸附性能,考察溶液p H、吸附時間、Cd2+初始濃度、吸附溫度等因素對吸附性能的影響。結果顯示,25℃下CNM對Cd2+的最大吸附容量為312.5 mg·g-1,最佳p H為5.0,20 min內CNM對Cd2+的吸附即可達到平衡,吸附量隨著這溫度提高而增加。靜態(tài)吸附實驗數(shù)據(jù)符合擬二級動力學,CNM表面的含氧官能團(羥基和羧基)是Cd2+的吸附位點。吸附熱力學分析結果說明,在選擇溫度范圍內,吸附過程使吸熱過程;吸附活化能為61.4 k J·mol-1,說明化學吸附占主導地位。除吸附作用外,模擬廢水中Cd2+與CNM表面形成雙電層,可阻止溶液主體中的Cd2+通過膜從而實現(xiàn)截留。在吸附作用和雙電層截留作用共同作用下,CNM在較低的外加壓力(2 k Pa)下可獲得水通量為352.3 L·m-2·h-1,在Cd2+初始濃度為10 mg·L-1時截留率為90.6%,實現(xiàn)吸附-過濾一體化。外加壓力驅動的膜分離過程存在能耗高的缺點。為進一步降低膜分離過程中的能耗。本文采用無需外加壓力驅動的正向滲透(Forward osmosis,FO)對模擬含Cd2+廢水進行處理,以尋求更為經濟的膜分離過程用于處理重金屬離子引起的水污染問題�，F(xiàn)今用于FO過程研究的膜材料主要是由薄而致密的活性分離層和提供機械強度的多孔支撐層構成的有機聚合物膜。這種“兩層結構”導致在多孔支撐層內部發(fā)生內濃差極化(ICP)現(xiàn)象,使FO水通量明顯低于理論水通量。利用微界面溶膠凝膠法在不銹鋼網基底表面生成Si O2活性層,制備得到準對稱無機膜(QSTFI膜),并研究其在FO過程中截留Cd2+的行為特征。實驗結果表明,QSTFI膜的活性層和基底材料沒有明顯分界面,膜表面攜帶負電荷,對水接觸角為67.71°。QSTFI膜獨特的準對稱結構可以避免ICP發(fā)生,而且膜表面親水,使得QSTFI膜在DS為2.0 mol·L-1 Na Cl溶液、FS為10 mg·L-1 Cd2+溶液時獲得水通量為68.0 L·m-2·h-1,高于常見的有機聚合物FO膜。QSTFI膜表面攜帶負電荷,可以與FS中的Cd2+形成雙電層,從而截留Cd2+。當DS為2.0 mol·L-1 Na Cl溶液、FS為10 mg·L-1 Cd2+溶液時,截留率為99.46%。為進一步提高QSTFI膜處理模擬含Cd2+廢水的效能,使用聚乙烯醇(PVA)對QSTFI膜進行表面親水修飾。主要從膜結構、表面荷電特性和表面親水性三個方面對PVA修飾膜(PVA-QSTFI膜)和原始QSTFI膜進行比較;并通過實驗考察PVA-QSTFI膜處理模擬含Cd2+廢水的效能。研究發(fā)現(xiàn),PVA-QSTFI膜保留了QSTFI膜的準對稱結構、表面攜帶負電荷增多、表面親水性提高。通過實驗優(yōu)化,得到最佳的PVA修飾濃度為0.5 wt%,對應的P0.5膜在DS為2.0 mol·L-1 Na Cl溶液、FS為10 mg·L-1 Cd2+溶液條件下水通量為76.48 L·m-2·h-1,比同條件QSTFI膜提高12.5%;Cd2+截留率為99.58%。綜上所述,本文制備了高水通量的膜材料CNM、QSTFI和PVA-QSTFI膜,用于處理模擬含Cd2+廢水;并研究了膜材料在低外加壓力和滲透壓差作用下的透水及截留Cd2+特征,為制備新型膜材料用于處理重金屬水體污染提供了科學依據(jù),具有現(xiàn)實的指導意義。
【關鍵詞】：鎘離子 高通量膜 含碳納米線膜 準對稱無機膜 聚乙烯醇修飾 正向滲透
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：X703.1
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-15
• 第1章 緒論15-36
• 1.1 課題背景及研究目的和意義15-16
• 1.2 鎘污染的現(xiàn)狀及危害16-24
• 1.2.1 鎘的性質及形態(tài)分布16-17
• 1.2.2 鎘污染的來源及現(xiàn)狀17-18
• 1.2.3 鎘污染的危害18-24
• 1.3 處理含重金屬廢水研究進展24-31
• 1.3.1 化學沉淀法25
• 1.3.2 植物修復法25-26
• 1.3.3 電滲析法26-27
• 1.3.4 微生物修復法27
• 1.3.5 吸附法27-29
• 1.3.6 膜分離法29-31
• 1.4 正向滲透31-34
• 1.4.1 正向滲透基本原理31-33
• 1.4.2 常見正向滲透膜材料33
• 1.4.3 正向滲透用于去除水中重金屬離子33-34
• 1.5 課題來源與背景34
• 1.6 本文的主要研究內容34-36
• 第2章 實驗材料與方法36-51
• 2.1 實驗試劑與儀器36-38
• 2.1.1 實驗試劑36-37
• 2.1.2 實驗儀器37-38
• 2.2 實驗方法38-42
• 2.2.1 含碳納米線膜制備方法38-39
• 2.2.2 準對稱無機膜制備方法39-40
• 2.2.3 聚乙烯醇修飾準對稱無機膜制備方法40
• 2.2.4 含碳納米線膜性能測試裝置40-41
• 2.2.5 正向滲透膜性能測試裝置41-42
• 2.3 膜材料性能評價方法42-48
• 2.3.1 含碳納米線膜透水及截留性能42
• 2.3.2 含碳納米線膜吸附性能42-45
• 2.3.3 正向滲透膜性能評價方法45-48
• 2.4 膜材料表征方法48-51
• 2.4.1 膜結構表征48
• 2.4.2 膜材料化學組成48-49
• 2.4.3 膜材料表面特性49-51
• 第3章 含碳納米線膜（CNM）去除Cd~(2+)的性能51-73
• 3.1 引言51-52
• 3.2 CNM去除Cd~(~(2+))的影響因素52-56
• 3.2.1 跨膜壓差的影響52-53
• 3.2.2 Cd~(2+)濃度的影響53-56
• 3.3 CNM去除Cd~(2+)性能解析56-71
• 3.3.1 CNM透水機制解析56-63
• 3.3.2 CNM截留Cd~(2+)機制解析63-71
• 3.4 小結71-73
• 第4章 準對稱無機膜（QSTFI）去除Cd~(2+)的性能73-91
• 4.1 引言73
• 4.2 QSTFI膜去除Cd~(2+)的影響因素73-82
• 4.2.1 DS濃度的影響73-78
• 4.2.2 Cd~(2+)濃度的影響78-82
• 4.3 QSTFI膜去除Cd~(2+)性能解析82-90
• 4.3.1 QSTFI膜透水機制解析82-87
• 4.3.2 QSTFI膜截留Cd~(2+)機制解析87-90
• 4.4 小結90-91
• 第5章 聚乙烯醇修飾準對稱無機膜（PVA-QSTFI）去除Cd~(2+)的性能91-110
• 5.1 引言91
• 5.2 PVA-QSTFI膜去除Cd~(2+)的影響因素91-101
• 5.2.1 PVA濃度的影響92-96
• 5.2.2 DS濃度的影響96-98
• 5.2.3 Cd~(2+)濃度的影響98-101
• 5.3 PVA-QSTFI膜去除Cd~(2+)性能解析101-109
• 5.3.1 PVA-QSTFI膜透水機制解析101-106
• 5.3.2 PVA-QSTFI膜截留Cd~(2+)機制解析106-109
• 5.4 小結109-110
• 結論110-112
• 參考文獻112-130
• 攻讀博士學位期間發(fā)表的論文及其它成果130-132
• 致謝132-134
• 個人簡歷134

  本文關鍵詞：三種高通量膜去除水中鎘離子性能的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：327752