本文關(guān)鍵詞：HZSM-5分子篩結(jié)構(gòu)調(diào)控及其催化性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：HZSM-5分子篩因具有強酸性,擇形選擇性及優(yōu)良穩(wěn)定性被廣泛地應(yīng)用于酯化、醚化、烷烴裂解、甲醇芳構(gòu)化等反應(yīng)過程。然而,由于其孔徑小,酸分布不均勻,致使目標產(chǎn)物的選擇性降低,催化劑壽命縮短,因此開展HZSM-5分子篩的結(jié)構(gòu)調(diào)控及其催化性能的研究具有重要意義。本文采用分子篩納米化、多級孔結(jié)構(gòu)分子篩構(gòu)建、整體式分子篩構(gòu)建等方法進行HZSM-5分子篩結(jié)構(gòu)調(diào)控,以獲得適宜的孔結(jié)構(gòu)和酸性能,并用于甲醇脫水制二甲醚和正癸烷裂解反應(yīng)過程。通過掃描電鏡(SEM)、高分辨透射電鏡(HRTEM)、X-射線衍射(XRD)、傅立葉轉(zhuǎn)換紅外光譜(FTIR)、電子衍射能譜(EDS)、N2物理吸附-脫附、吡啶吸附原位傅立葉轉(zhuǎn)換紅外光譜(Py-FTIR)、NH3程序升溫脫附(NH3-TPD)、催化活性評價等手段,對HZSM-5分子篩的結(jié)構(gòu)、酸性能及催化性能進行表征。首先,通過改變水熱合成條件制備了不同顆粒尺寸的HZSM-5分子篩。HZSM-5分子篩的孔結(jié)構(gòu)可以通過其顆粒尺寸調(diào)節(jié)。改變HZSM-5分子篩的顆粒尺寸可以有效地調(diào)節(jié)擴散性能及酸性能,使其具有較好的催化性能。納米級HZSM-5分子篩具有較大的總比表面積、外比表面積和總孔體積。納米級HZSM-5分子篩呈現(xiàn)出優(yōu)于微米級分子篩的催化活性,目標產(chǎn)物選擇性和使用壽命。其次,采用水熱法制備了不同SiO2/Al2O3比、直徑約為200-500 nm的球形顆粒組成的納米級HZSM-5分子篩。改變HZSM-5分子篩的SiO2/Al2O3比可以有效地調(diào)節(jié)酸性能,使其具有較好的催化性能。隨著SiO2/Al2O3比的增加,納米級HZSM-5分子篩的B酸量和B酸量與L酸量的比值呈現(xiàn)降低的趨勢。SiO2/Al2O3比為100的納米級HZSM-5分子篩具有最佳的催化活性,較高的目標產(chǎn)物選擇性和良好的使用壽命。然后,以不同顆粒尺寸和SiO2/Al2O3比的HZSM-5分子篩為原料,制備了HZSM-5/MCM-41復(fù)合分子篩。復(fù)合分子篩的結(jié)構(gòu)和性能取決于HZSM-5分子篩原料。以納米級HZSM-5分子篩為原料制備的復(fù)合分子篩由納米級球形顆粒和無規(guī)則顆粒組成,具有較大的總比表面積、外比表面積和總孔體積。降低HZSM-5分子篩的晶粒尺寸有利于分子的擴散,使復(fù)合分子篩具有較好的催化性能。改變HZSM-5分子篩的SiO2/Al2O3比可以有效地調(diào)節(jié)酸性能,使復(fù)合分子篩呈現(xiàn)出良好的催化性能。以SiO2/Al2O3比為150的納米級HZSM-5分子篩為原料所制備的復(fù)合分子篩具有最佳的催化活性,較高的目標產(chǎn)物選擇性和良好的使用壽命。最后,分別以納米級HZSM-5分子篩和以其為原料合成的HZSM-5/MCM-41復(fù)合分子篩為活性組分,Al2O3/堇青石為載體,采用浸漬法制備了整體式HZSM-5分子篩催化劑。酸處理堇青石載體,可增加載體的比表面積,吸附性和粗糙度,有利于提高粘結(jié)劑和活性組分的負載量和穩(wěn)定性。堇青石表面引入Al2O3形成復(fù)合載體也增加了載體的比表面積和粘結(jié)性,有利于提高活性組分的負載量和穩(wěn)定性。與顆粒分子篩催化劑相比,整體式分子篩催化劑呈現(xiàn)出類似的催化活性,較高低碳烯烴選擇性,較低芳烴的選擇性;活性組分為HZSM-5分子篩的整體式分子篩的活性高于活性組分為HZSM-5/MCM-41復(fù)合分子篩的整體式分子篩,但其活性降低的較快。
【關(guān)鍵詞】：納米級HZSM-5 HZSM-5/MCM-41 整體式催化劑 甲醇脫水 二甲醚 正癸烷 催化裂解
【學(xué)位授予單位】：北京理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-14
• 第1章 緒論14-33
• 1.1 HZSM-5 分子篩簡介及其應(yīng)用14-15
• 1.1.1 HZSM-5 分子篩結(jié)構(gòu)特征14-15
• 1.1.2 HZSM-5 分子篩催化劑應(yīng)用簡介15
• 1.2 HZSM-5 沸石分子篩的改性研究進展15-18
• 1.2.1 HZSM-5 分子篩酸中心調(diào)控15-16
• 1.2.2 HZSM-5 分子篩納米化16-17
• 1.2.3 HZSM-5 分子篩孔結(jié)構(gòu)調(diào)控17-18
• 1.3 整體式HZSM-5 分子篩催化劑及其研究進展18-24
• 1.3.1 整體式HZSM-5 分子篩催化劑簡介及其應(yīng)用18-19
• 1.3.2 整體式HZSM-5 分子篩催化劑制備方法19-20
• 1.3.3 整體式HZSM-5 分子篩催化劑研究進展20-24
• 1.4 論文的選題目的、意義及主要內(nèi)容24-27
• 1.4.1 論文的選題目的及意義24-25
• 1.4.2 論文的主要內(nèi)容25-27
• 參考文獻27-33
• 第2章 顆粒尺寸對HZSM-5 分子篩顆粒催化劑催化性能影響33-67
• 2.1 引言33
• 2.2 實驗部分33-46
• 2.2.1 實驗試劑與儀器設(shè)備33-35
• 2.2.2 不同顆粒尺寸HZSM-5 分子篩的制備過程35-36
• 2.2.3 結(jié)構(gòu)表征36-37
• 2.2.4 酸性能測定37-39
• 2.2.5 甲醇脫水制二甲醚性能評價39-43
• 2.2.6 正癸烷催化裂解性能評價43-46
• 2.3 結(jié)果與討論46-63
• 2.3.1 不同顆粒尺寸HZSM-5 分子篩的結(jié)構(gòu)特性46-53
• 2.3.2 不同顆粒尺寸HZSM-5 分子篩的酸性能53-58
• 2.3.3 不同顆粒尺寸HZSM-5 分子篩催化甲醇脫水制二甲醚性能58-60
• 2.3.4 不同顆粒尺寸HZSM-5 分子篩催化烷烴裂解性能60-63
• 2.4 小結(jié)63-64
• 參考文獻64-67
• 第3章 納米級HZSM-5 分子篩顆粒催化劑的催化性能67-84
• 3.1 引言67
• 3.2 實驗部分67-70
• 3.2.1 實驗試劑與儀器設(shè)備67-69
• 3.2.2 納米級HZSM-5 分子篩的制備過程69
• 3.2.3 結(jié)構(gòu)表征69-70
• 3.2.4 酸性能測定70
• 3.2.5 甲醇脫水制二甲醚性能評價70
• 3.2.6 正癸烷催化裂解性能評價70
• 3.3 結(jié)果與討論70-81
• 3.3.1 納米級HZSM-5 分子篩的結(jié)構(gòu)特性70-75
• 3.3.2 納米級HZSM-5 分子篩的酸性能75-77
• 3.3.3 納米級HZSM-5 分子篩催化甲醇脫水制二甲醚性能77-78
• 3.3.4 納米級HZSM-5 分子篩催化烷烴裂解性能78-81
• 3.4 小結(jié)81
• 參考文獻81-84
• 第4章 HZSM-5/MCM-41復(fù)合分子篩顆粒催化劑催化性能84-123
• 4.1 引言84
• 4.2 實驗部分84-88
• 4.2.1 實驗試劑與儀器設(shè)備84-86
• 4.2.2 HZSM-5/MCM-41復(fù)合分子篩的制備過程86-87
• 4.2.3 結(jié)構(gòu)表征87-88
• 4.2.4 酸性能測定88
• 4.2.5 甲醇脫水制二甲醚性能評價88
• 4.2.6 正癸烷催化裂解性能評價88
• 4.3 結(jié)果與討論88-120
• 4.3.1 復(fù)合分子篩的合成條件對其結(jié)構(gòu)性能的影響88-98
• 4.3.2 HZSM-5 原料特性對復(fù)合分子篩結(jié)構(gòu)性能的影響98-108
• 4.3.3 SiO2/Al2O3比對復(fù)合分子篩結(jié)構(gòu)性能的影響108-120
• 4.4 小結(jié)120
• 參考文獻120-123
• 第5章 整體式HZSM-5 分子篩催化劑催化性能123-136
• 5.1 引言123
• 5.2 實驗部分123-127
• 5.2.1 實驗試劑與儀器設(shè)備123-124
• 5.2.2 整體式HZSM-5 分子篩的制備過程124-126
• 5.2.3 結(jié)構(gòu)表征126-127
• 5.2.4 正癸烷催化裂解性能評價127
• 5.3 結(jié)果與討論127-134
• 5.3.1 Al2O3/堇青石復(fù)合載體的結(jié)構(gòu)特性127-130
• 5.3.2 整體式HZSM-5 分子篩的結(jié)構(gòu)特性130-132
• 5.3.3 整體式HZSM-5 分子篩催化烷烴裂解性能132-134
• 5.4 小結(jié)134
• 參考文獻134-136
• 結(jié)論與展望136-138
• 附錄138-154
• 附錄A138-144
• 附錄B144-154
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表論文與研究成果清單154-155
• 致謝155-156
• 作者簡介156

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