本文關(guān)鍵詞：基于增強(qiáng)光吸收的DSSC電極修飾與光電性能研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：染料敏化太陽能電池(DSSC)以其低成本、無毒、壽命長及效率較高而成為新能源領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。然而常規(guī)DSSC的染料(如N719)只能對紫外及可見光區(qū)的光子進(jìn)行捕獲(吸光帶邊700nm),并且在位于藍(lán)紫高能光區(qū)的吸光度也有待進(jìn)一步提高。在紫外光的作用下,Ti O2粉體會(huì)產(chǎn)生大量的激子對,這使得DSSC中發(fā)生大量復(fù)合反應(yīng)。而在紅外光區(qū)(占太陽光能量的43%)的吸收空白也成為了限制DSSC效率進(jìn)一步提升的重要瓶頸。因此對太陽光中紅外光尤其近紅外光的利用以及復(fù)合反應(yīng)的抑制成為了進(jìn)一步提高DSSC光電性能的重要方法。對于上轉(zhuǎn)換材料在DSSC中的作用機(jī)理科研工作者們一直存在爭議。本論文以簡單、易制的2%Er,50%Yb-YF3為例子,通過表面光電壓譜、上轉(zhuǎn)換熒光光譜、單色光效率譜等多種方法研究了上轉(zhuǎn)換材料在DSSC光陽極中的作用機(jī)理。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明上轉(zhuǎn)換材料和染料發(fā)生了熒光共振能量傳遞(Fr?ster resonance energy transfer,FRET)并且其傳遞效率遠(yuǎn)高于光媒能量傳輸(Luminescence-media energy transfer,LET,其傳遞效率受上轉(zhuǎn)換材料低量子產(chǎn)率的限制而不夠高效)。除此之外,在實(shí)驗(yàn)中還發(fā)現(xiàn)了燒結(jié)使得上轉(zhuǎn)換材料與Ti O2形成共用晶格,并產(chǎn)生了一種類熒光共振作用,使得上轉(zhuǎn)換材料可以將激發(fā)態(tài)電子直接注入到Ti O2導(dǎo)帶中。通過上轉(zhuǎn)換修飾使得電池最高效率提高到6.76%,比空白DSSC提高了43.5%。而后我們研究了基質(zhì)和發(fā)光離子對FRET作用和電池性能提高的影響,研究發(fā)現(xiàn)隨著基質(zhì)的改變,Na YF4為基質(zhì)時(shí)上轉(zhuǎn)換發(fā)光強(qiáng)度高于YF3,而當(dāng)Ho3+為發(fā)光離子時(shí)其發(fā)光單色性更強(qiáng),從而使得能量傳遞集中在高效的綠光FRET過程。因此電池性能排序?yàn)?DSSC(2%Ho,18%Yb-Na YF4)DSSC(2%Ho,18%Yb-YF3)DSSC(2%Er,18%Yb-Na YF4)DSSC(2%Er,18%Yb-YF3)。選用多金屬氧酸鹽(POM,同多酸:十鎢酸,DA;雜多酸:Si W11Co)修飾Ti O2,組裝DSSC,通過表面光電壓、紫外可見吸收光譜、Mott-Schottky曲線和開路電壓衰減譜等測試,分析了POM在DSSC中的作用機(jī)理:POM能夠增強(qiáng)DSSC位于可見光區(qū)尤其藍(lán)紫高能光區(qū)的能量吸收,起到類似共敏化的作用;POM還能夠吸收紫外光,從而抑制了復(fù)合的發(fā)生,使得電池性能有所增強(qiáng)。實(shí)驗(yàn)表明十鎢酸修飾DSSC使得電池效率從7.59%提高到8.37%。而Si W11Co修飾DSSC使得短路電流密度大幅提高(11.01 m A cm-2→18.05 m A cm-2),電池光電轉(zhuǎn)換效率從5.2%提高到6.0%。將稀土元素引入到導(dǎo)電粉FTO(F摻雜Sn O2)中,制備UC-FTO上轉(zhuǎn)換納米粉體作為對電極材料組裝DSSC。UC-FTO粉體可以替代傳統(tǒng)DSSC中成本高昂的Pt對電極,從而明顯降低DSSC的成本(其成本約為Pt的1/20)。采用UC-FTO粉體作為DSSC的對電極,使得電池光電轉(zhuǎn)換效率提高到7.30%,相比以Pt為對電極的DSSC(6.69%),電池效率提高了9.12%。這種將上轉(zhuǎn)換性能引入到電池對電極中的策略被證明可行,不但能夠提高電池的性能,還能夠大幅降低電池的成本。
【關(guān)鍵詞】：染料敏化太陽能電池 上轉(zhuǎn)換 多金屬氧酸鹽 抑制復(fù)合 光譜增強(qiáng)
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O646.54;TM914.4
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-14
• 第1章 緒論14-36
• 1.1 太陽能源及其利用14-15
• 1.2 染料敏化太陽能電池的發(fā)展15-30
• 1.2.1 染料敏化太陽能電池的器件結(jié)構(gòu)及工作原理15-17
• 1.2.2 光陽極材料的種類及特點(diǎn)17-21
• 1.2.3 染料的發(fā)展21-25
• 1.2.4 對電極材料的發(fā)展25-28
• 1.2.5 電解液/電解質(zhì)材料的發(fā)展28-30
• 1.3 染料敏化太陽能電池效率的發(fā)展30-31
• 1.4 染料敏化太陽能電池目前存在的問題31-32
• 1.5 染料敏化太陽能電池光譜調(diào)節(jié)32-35
• 1.5.1 上轉(zhuǎn)換在DSSC中的應(yīng)用33-35
• 1.5.2 多酸化合物在DSSC中的應(yīng)用35
• 1.6 本文的主要研究內(nèi)容35-36
• 第2章 實(shí)驗(yàn)材料和研究方法36-49
• 2.1 實(shí)驗(yàn)儀器及材料36-38
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器36-37
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)藥品37
• 2.1.3 實(shí)驗(yàn)材料37-38
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分38-43
• 2.2.1 Er, Yb-YF_3 制備38
• 2.2.2 Er/Ho, Yb-Na YF_4 制備38-39
• 2.2.3 十鎢酸修飾TiO_2 的制備39-41
• 2.2.4 Si W_(11)Co雜多酸負(fù)載TiO_2 的制備41-42
• 2.2.5 上轉(zhuǎn)換FTO納米粉體的制備42-43
• 2.2.6 DSSC的組裝43
• 2.3 主要表征手段和測試方法43-49
• 2.3.1 X射線粉末衍射43-44
• 2.3.2 掃描/透射電子顯微鏡44
• 2.3.3 紫外可見吸收光譜44
• 2.3.4 X射線光電子能譜44-45
• 2.3.5 表面光電壓譜45-46
• 2.3.6 入射單色光子-電子轉(zhuǎn)化效率46-47
• 2.3.7 I-V曲線47
• 2.3.8 電化學(xué)阻抗譜47-49
• 第3章 上轉(zhuǎn)換修飾光陽極對DSSC光電性能的影響49-74
• 3.1 引言49
• 3.2 Er, Yb-YF_3 修飾光陽極對DSSC性能的影響49-64
• 3.2.1 Er,Yb-YF_3 晶相與形貌分析49-51
• 3.2.2 Er,Yb-YF_3 的組分分析51-52
• 3.2.3 Er,Yb-YF_3 的上轉(zhuǎn)換性能分析52-54
• 3.2.4 Er,Yb-YF_3 在DSSC中的作用機(jī)理分析54-59
• 3.2.5 Er, Yb-YF_3 修飾DSSC性能測試59-64
• 3.3 Er/Ho, Yb-Na YF_4 修飾光陽極對DSSC性能的影響64-72
• 3.3.1 Er/Ho, Yb-Na YF_4 晶相與形貌分析64-65
• 3.3.2 Er/Ho, Yb-Na YF_4 的組分分析65-66
• 3.3.3 Er/Ho, Yb-Na YF_4 的上轉(zhuǎn)換性質(zhì)研究66-67
• 3.3.4 基質(zhì)和發(fā)光離子種類對FRET作用的影響67-69
• 3.3.5 Er/Ho, Yb-Na YF_4 修飾DSSC性能測試69-72
• 3.4 本章小結(jié)72-74
• 第4章 多酸修飾光陽極對DSSC光電性能的影響74-99
• 4.1 引言74
• 4.2 十鎢酸改性TiO_2 對DSSC性能的影響74-90
• 4.2.1 十鎢酸改性TiO_2 的形貌及組成分析74-75
• 4.2.2 十鎢酸改性對TiO_2 光物理性質(zhì)的影響75-78
• 4.2.3 十鎢酸改性對TiO_2 光電性能的影響78-85
• 4.2.4 同多酸用量及離子交換對DSSC性能的影響85-90
• 4.3 雜多酸負(fù)載TiO_2 對DSSC性能的影響90-97
• 4.3.1 Si W_(11)Co負(fù)載TiO_2 形貌分析90-91
• 4.3.2 Si W_(11)Co負(fù)載TiO_2 光學(xué)性質(zhì)和光電性質(zhì)分析91-92
• 4.3.3 Si W_(11)Co修飾DSSC的性能測試92-97
• 4.4 本章小結(jié)97-99
• 第5章 上轉(zhuǎn)換對電極對DSSC光電性能的影響99-112
• 5.1 引言99
• 5.2 上轉(zhuǎn)換FTO納米粉體的晶相及形貌分析99-100
• 5.3 上轉(zhuǎn)換FTO的組分分析100-101
• 5.4 上轉(zhuǎn)換FTO粉體的上轉(zhuǎn)換性質(zhì)研究101-104
• 5.5 上轉(zhuǎn)換FTO對電解液再生的催化性能104-106
• 5.6 上轉(zhuǎn)換FTO在DSSC中的作用機(jī)理分析106-107
• 5.7 上轉(zhuǎn)換FTO組裝電池的光電性能測試107-110
• 5.8 上轉(zhuǎn)換FTO的成本估算110-111
• 5.9 本章小結(jié)111-112
• 結(jié)論112-114
• 創(chuàng)新點(diǎn)114
• 展望114-115
• 參考文獻(xiàn)115-129
• 攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的論文及其它成果129-132
• 致謝132-133
• 個(gè)人簡歷133

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