近二十年來,作為一種新型的多孔材料,金屬-有機(jī)框架（MOFs）材料由于其結(jié)晶本性、可設(shè)計可調(diào)節(jié)的框架結(jié)構(gòu)以及高比表面積等獨特的性質(zhì),在很多領(lǐng)域展現(xiàn)出了潛在的應(yīng)用前景,引起了廣泛的關(guān)注。特別是,MOFs在催化應(yīng)用中顯示了其獨特的優(yōu)勢,其中作為載體穩(wěn)定或限域金屬納米顆粒形成的多孔復(fù)合催化劑在很多反應(yīng)中都展現(xiàn)了優(yōu)越的催化性能。本論文主要是合成了幾種穩(wěn)定的Pd/MOF納米復(fù)合物,通過對其進(jìn)行外表面或孔內(nèi)表面的疏水化修飾來調(diào)節(jié)催化劑的表面環(huán)境,從而改善其催化性能。此外,我們選用幾種不同類型的MOFs為硬模板,通過方便的高溫?zé)峤猥@得了氮原子均勻分布的多孔碳材料作為高效的非金屬催化劑。主要研究結(jié)果如下:1.作為一種相對新型的多孔材料,MOFs被證實了其在催化領(lǐng)域上的廣泛應(yīng)用。當(dāng)前,大部分的研究都集中在MOFs對于金屬納米顆粒的穩(wěn)定作用,而研究金屬活性位點周圍的表面環(huán)境對催化劑的影響還比較少。通過調(diào)節(jié)金屬納米顆粒（MNPs）/MOF表面的親水/疏水性修飾來調(diào)節(jié)催化反應(yīng)的活性和選擇性的報導(dǎo)更是沒有。我們合成了一種MOF穩(wěn)定PdNPs的催化劑（具體為Pd/UiO-66）,通過用一種簡單的聚二甲基硅氧烷熱沉... 

【文章來源】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：114 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１．３?ＭＯＦｓ構(gòu)成示意圖（ＳＢＵ：次級構(gòu)筑單元，Ｎｏｄｅ：金屬節(jié)點，Ｌｉｎｋｅｒ：有機(jī)配體）ｔ４（）］??４??

圖１．２?—些代表性的有機(jī)配體［３９】??ＳＢＵ?Ｎｏｄｅ?Ｌｉｎｋｅｒ?＾?ＭＯＦ?＾??＿＿

Ｘｕ課題組首次利用溶液浸漬法合成了雙金屬納米顆粒擔(dān)載的ＺＩＦ－８復(fù)合物??［４６］。如圖１．４所示，作者先用溶液浸漬法在ＺＩＦ－８上擔(dān)載Ａｕ納米顆粒，然后再??用溶液浸漬法擔(dān)載Ａｇ，這時Ａｇ會生長在Ａｕ納米顆粒的表面，形成Ａｕ＠Ａｇ的??核殼結(jié)構(gòu)。相反，如果先擔(dān)載Ａｇ納米顆粒再擔(dān)載Ａｕ納米顆粒，由于會發(fā)生金??屬間的置換反應(yīng)，會形成Ａｕ＠ＡｕＡｇ。這些合成的金屬納米顆粒大約為２－６?ｎｍ，??都比ＺＩＦ－８的孔要大，說明生成的金屬納米顆粒擔(dān)載在ＺＩＦ－８的表面，這也是一??般溶液浸漬法的缺點。??Ａｐｐｒｏａｃｈ?丨：０．＞如??圖１．４合成Ａｕ＠Ａｇ／ＺＩＦ－８和Ａｕ＠ＡｕＡｇ／ＺＩＦ－８的不同策略［４６】??７??

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]金屬有機(jī)骨架材料在催化中的應(yīng)用[J]. 黃剛,陳玉貞,江海龍.  化學(xué)學(xué)報. 2016(02)



本文編號：3260232