5A分子篩置換色譜富集分離氫同位素研究
發(fā)布時(shí)間:2021-03-31 12:40
國(guó)際熱核實(shí)驗(yàn)反應(yīng)堆、中國(guó)聚變工程試驗(yàn)堆以及核電站等項(xiàng)目對(duì)大規(guī)模氫同位素氣體中低水平氚的富集分離提出了強(qiáng)烈的需求。低溫色譜分離技術(shù)因其低柱容量以及低建造成本的優(yōu)勢(shì),應(yīng)用于大規(guī)模氫同位素富集分離極具發(fā)展?jié)摿?因此本文對(duì)低溫色譜分離技術(shù)相關(guān)的材料和工藝進(jìn)行了研究。通過5A分子篩和13X分子篩的性能比較,選定了 5A分子篩作為低溫色譜的分離材料。利用實(shí)驗(yàn)測(cè)定的純氕和純氘吸附等溫線,基于微孔填充模型,計(jì)算得到了其他氫同位素單組份的吸附等溫線;诶硐肴芤耗P,計(jì)算得到了氫同位素混合氣體的分離因子。根據(jù)分離因子隨溫度、壓力、組分的變化規(guī)律,研究了氫同位素在5A分子篩表面吸附的熱力學(xué)同位素效應(yīng)。結(jié)果表明,對(duì)于組成范圍1%~99%的二元?dú)渫凰鼗旌蠚怏w,在77 K~157 K,10 Pa~0.2 MPa條件下,5A分子篩均優(yōu)先吸附重核氫同位素,分離因子介于5.80~1.04之間;氫同位素組元之間的質(zhì)量差異越大,同位素效應(yīng)越明顯;分離因子隨溫度升高呈指數(shù)下降;10 kPa以下,氣相組成和總壓對(duì)分離因子無(wú)顯著影響;氣相總壓在10kPa~100 kPa范圍內(nèi),氣相總壓升高或同位素含量增加,分離因子顯著降低。...
【文章來(lái)源】:中國(guó)工程物理研究院北京市
【文章頁(yè)數(shù)】:123 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
圖1.2中國(guó)規(guī)劃的核電站分布圖??反應(yīng)堆運(yùn)行過程的氚,主要是通過燃料的裂變反應(yīng)及B、Li、D和Be的中子活化反??[9]
?5A分子篩置換色譜富集分離氫同位素研究???的DEMO、CFETR堆中,氫同位素總量預(yù)計(jì)達(dá)到公斤級(jí)(其中,容器中約450?g,燃料??循環(huán)系統(tǒng)中約833g,用于長(zhǎng)期存貯約900g,廢物處理系統(tǒng)中約250?g)。??此外,在國(guó)家大力防治大氣污染、發(fā)展非化石能源的背景下,裂變發(fā)電在未來(lái)一段??時(shí)間內(nèi)仍然是獲取能源的一個(gè)重要方式,眾多的核電站項(xiàng)目(見圖1.5)己經(jīng)列入國(guó)家規(guī)劃??[6]。在眾多擬建或在建得到核電站項(xiàng)目中,從圖1.5可以看出,核電站選址向內(nèi)陸延伸是??一個(gè)顯著特征。發(fā)展內(nèi)陸核電站應(yīng)當(dāng)考慮大量低濃度含氣廢液的排放對(duì)環(huán)境的影響以及??對(duì)飲用水的污染問題m。我國(guó)《核動(dòng)力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定》規(guī)定了內(nèi)陸核電站排放口??一千米處受納水體中總(3放射性不超過1?Bq/L的限制指標(biāo),同時(shí)對(duì)氚的年總排放量提出??了?7.5M0l3Bq/年的排放限值。在目前水資源短缺且環(huán)境保護(hù)標(biāo)準(zhǔn)日益嚴(yán)格的形勢(shì)下,對(duì)??含氚廢液進(jìn)行處理的必要性逐漸增強(qiáng)[8]。??f?'?I?faaa沭斯fit電??Cw?b,?&??樣電站la?樂渴核電站?在備兩樓電站-期??In大販核電站fa*松滋核電《?'??■一令,v?站?核電站?^示??in捵花江核電2?loo潘山核電站?、?&??6秦?田擁兩Sfi-期??in?三職%??”,?>*?ba?faa?ki??I?\?l?龍》味電站?3用《電站?》山核電山孩電??%1:.邊iv?Inismsa?-oj艦《a??fca;8?ff核電玷電K?fel核電i£?期?ISl核電玷??ka?f?ba?>?*?.?.?.?,?.??fc;?核電站期《據(jù)電Bi雜
?5A分子篩置換色譜富集分離氫同位素研究???和水降氚技術(shù)。該領(lǐng)域中采用的氫同位素分離技術(shù)主要為低溫精餾和大型置換色譜,而??水降氚技術(shù)主要為催化交換聯(lián)合電解技術(shù)。同位素分離技術(shù)與水降氚技術(shù)的聯(lián)合使用,??實(shí)現(xiàn)水中氚的連續(xù)富集回收,原理如圖1.5所示ns]D由圖可知,氫同位素氣體進(jìn)入液相??催化交換柱(LPCE)與水中的氚進(jìn)行交換,氣體中的氚得到了進(jìn)一步貧化,而水中富集的??氚電解后以氣體的形式進(jìn)入低溫精餾進(jìn)行氚的富集回收。??St*c?sl?H,????I?HD???????——^?IT?^??■??I?I??8?_?I??g?I??????->?*— ̄?i??■?Pcrmcalur??—"—圓?G?\r\?is,ack?■??l|?〇;?^??W?,c,?]?_?,M,rir,ri,'i〇"??|>nrir丨(alion?1??Sm^r?階??——I?—?+i-…??????_??MM-Iroljsrr?1??|??1120??圖1.5水去氣化系統(tǒng)原理7K意圖??可見,大規(guī)模涉氚設(shè)施和項(xiàng)目均需要大規(guī)模的氫同位素富集分離技術(shù)。就大規(guī)模氫??同位素的分離技術(shù)而言,因低溫精餾具有技術(shù)成熟、分離能力強(qiáng)的優(yōu)勢(shì),國(guó)際上普遍指??定低溫精餾作為ITER、DEMO中首選的大規(guī)模氫同位素分離技術(shù)。然而,低溫精餾技術(shù)??也存在自身的不足,如建設(shè)成本高,氣存留量大,運(yùn)行成本高,安全風(fēng)險(xiǎn)大等[5]。因此,??替代技術(shù)或輔助技術(shù)的研發(fā)一直是大規(guī)模氫同位素分離領(lǐng)域的一個(gè)研究方向。??為研發(fā)大規(guī)模氫同位素分離的替代技術(shù)或輔助技術(shù),有必要對(duì)各種氫同位素分離技??術(shù)進(jìn)行綜合評(píng)估,在此基礎(chǔ)
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]可控核聚變科學(xué)技術(shù)前沿問題和進(jìn)展[J]. 高翔,萬(wàn)元熙,丁寧,彭先覺. 中國(guó)工程科學(xué). 2018(03)
[2]LaNi4.25Al0.75吸氕、氘、氚熱力學(xué)同位素效應(yīng)[J]. 梁斌斌,趙崴巍,何長(zhǎng)水,闕驥,楊洪廣. 同位素. 2016(02)
[3]我國(guó)內(nèi)陸核電站五個(gè)問題的研究[J]. 陳杰,周濤,周藍(lán)宇. 華北電力大學(xué)學(xué)報(bào)(社會(huì)科學(xué)版). 2016(02)
[4]內(nèi)陸核電廠“近零排放”方案設(shè)計(jì)與構(gòu)建[J]. 李奇君,齊建華,王卉春. 產(chǎn)業(yè)與科技論壇. 2016(06)
[5]壓水堆核電站含氚廢液處理技術(shù)[J]. 翁文慶,龍京晶,呂永紅. 輻射防護(hù)通訊. 2014(06)
[6]超大容量氫同位素色譜分離系統(tǒng)的概念設(shè)計(jì)[J]. 謝波,翁葵平,劉云怒,侯建平. 同位素. 2012(04)
[7]標(biāo)準(zhǔn)氫的狀態(tài)方程研究[J]. 吳江濤,周永. 西安交通大學(xué)學(xué)報(bào). 2011(11)
[8]熱循環(huán)吸附裝置的初步氫同位素分離[J]. 黃國(guó)強(qiáng),羅德禮,雷強(qiáng)華,劉青松,向鑫,錢曉靜,陳長(zhǎng)安. 化學(xué)工程. 2010(10)
[9]鈾吸、放氘/氚的熱力學(xué)同位素效應(yīng)[J]. 黃剛,龍興貴,梁建華,楊本福,劉文科. 原子能科學(xué)技術(shù). 2010(S1)
[10]Mo含量對(duì)Ti-Mo合金氫同位素效應(yīng)的影響[J]. 王偉偉,龍興貴,劉文科,黃剛. 同位素. 2009(03)
博士論文
[1]疏水催化劑及氫—水液相催化交換性能研究[D]. 葉林森.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2014
[2]氫同位素吸附研究[D]. 褚效中.天津大學(xué) 2007
碩士論文
[1]變壓吸附制氮?dú)獾臄?shù)值模擬[D]. 田春剛.華中科技大學(xué) 2007
[2]鈦吸、放氫的同位素效應(yīng)研究[D]. 黃剛.中國(guó)工程物理研究院 2005
[3]鈀釔合金膜分離器的氫同位素分離性能研究[D]. 宋江鋒.中國(guó)工程物理研究院 2005
[4]多壁和單壁碳納米管儲(chǔ)氫性能的研究[D]. 李弘波.浙江大學(xué) 2003
[5]鈀吸放氫同位素的熱力學(xué)性質(zhì)研究[D]. 唐濤.中國(guó)工程物理研究院北京研究生部 2003
本文編號(hào):3111456
【文章來(lái)源】:中國(guó)工程物理研究院北京市
【文章頁(yè)數(shù)】:123 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
圖1.2中國(guó)規(guī)劃的核電站分布圖??反應(yīng)堆運(yùn)行過程的氚,主要是通過燃料的裂變反應(yīng)及B、Li、D和Be的中子活化反??[9]
?5A分子篩置換色譜富集分離氫同位素研究???的DEMO、CFETR堆中,氫同位素總量預(yù)計(jì)達(dá)到公斤級(jí)(其中,容器中約450?g,燃料??循環(huán)系統(tǒng)中約833g,用于長(zhǎng)期存貯約900g,廢物處理系統(tǒng)中約250?g)。??此外,在國(guó)家大力防治大氣污染、發(fā)展非化石能源的背景下,裂變發(fā)電在未來(lái)一段??時(shí)間內(nèi)仍然是獲取能源的一個(gè)重要方式,眾多的核電站項(xiàng)目(見圖1.5)己經(jīng)列入國(guó)家規(guī)劃??[6]。在眾多擬建或在建得到核電站項(xiàng)目中,從圖1.5可以看出,核電站選址向內(nèi)陸延伸是??一個(gè)顯著特征。發(fā)展內(nèi)陸核電站應(yīng)當(dāng)考慮大量低濃度含氣廢液的排放對(duì)環(huán)境的影響以及??對(duì)飲用水的污染問題m。我國(guó)《核動(dòng)力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定》規(guī)定了內(nèi)陸核電站排放口??一千米處受納水體中總(3放射性不超過1?Bq/L的限制指標(biāo),同時(shí)對(duì)氚的年總排放量提出??了?7.5M0l3Bq/年的排放限值。在目前水資源短缺且環(huán)境保護(hù)標(biāo)準(zhǔn)日益嚴(yán)格的形勢(shì)下,對(duì)??含氚廢液進(jìn)行處理的必要性逐漸增強(qiáng)[8]。??f?'?I?faaa沭斯fit電??Cw?b,?&??樣電站la?樂渴核電站?在備兩樓電站-期??In大販核電站fa*松滋核電《?'??■一令,v?站?核電站?^示??in捵花江核電2?loo潘山核電站?、?&??6秦?田擁兩Sfi-期??in?三職%??”,?>*?ba?faa?ki??I?\?l?龍》味電站?3用《電站?》山核電山孩電??%1:.邊iv?Inismsa?-oj艦《a??fca;8?ff核電玷電K?fel核電i£?期?ISl核電玷??ka?f?ba?>?*?.?.?.?,?.??fc;?核電站期《據(jù)電Bi雜
?5A分子篩置換色譜富集分離氫同位素研究???和水降氚技術(shù)。該領(lǐng)域中采用的氫同位素分離技術(shù)主要為低溫精餾和大型置換色譜,而??水降氚技術(shù)主要為催化交換聯(lián)合電解技術(shù)。同位素分離技術(shù)與水降氚技術(shù)的聯(lián)合使用,??實(shí)現(xiàn)水中氚的連續(xù)富集回收,原理如圖1.5所示ns]D由圖可知,氫同位素氣體進(jìn)入液相??催化交換柱(LPCE)與水中的氚進(jìn)行交換,氣體中的氚得到了進(jìn)一步貧化,而水中富集的??氚電解后以氣體的形式進(jìn)入低溫精餾進(jìn)行氚的富集回收。??St*c?sl?H,????I?HD???????——^?IT?^??■??I?I??8?_?I??g?I??????->?*— ̄?i??■?Pcrmcalur??—"—圓?G?\r\?is,ack?■??l|?〇;?^??W?,c,?]?_?,M,rir,ri,'i〇"??|>nrir丨(alion?1??Sm^r?階??——I?—?+i-…??????_??MM-Iroljsrr?1??|??1120??圖1.5水去氣化系統(tǒng)原理7K意圖??可見,大規(guī)模涉氚設(shè)施和項(xiàng)目均需要大規(guī)模的氫同位素富集分離技術(shù)。就大規(guī)模氫??同位素的分離技術(shù)而言,因低溫精餾具有技術(shù)成熟、分離能力強(qiáng)的優(yōu)勢(shì),國(guó)際上普遍指??定低溫精餾作為ITER、DEMO中首選的大規(guī)模氫同位素分離技術(shù)。然而,低溫精餾技術(shù)??也存在自身的不足,如建設(shè)成本高,氣存留量大,運(yùn)行成本高,安全風(fēng)險(xiǎn)大等[5]。因此,??替代技術(shù)或輔助技術(shù)的研發(fā)一直是大規(guī)模氫同位素分離領(lǐng)域的一個(gè)研究方向。??為研發(fā)大規(guī)模氫同位素分離的替代技術(shù)或輔助技術(shù),有必要對(duì)各種氫同位素分離技??術(shù)進(jìn)行綜合評(píng)估,在此基礎(chǔ)
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]可控核聚變科學(xué)技術(shù)前沿問題和進(jìn)展[J]. 高翔,萬(wàn)元熙,丁寧,彭先覺. 中國(guó)工程科學(xué). 2018(03)
[2]LaNi4.25Al0.75吸氕、氘、氚熱力學(xué)同位素效應(yīng)[J]. 梁斌斌,趙崴巍,何長(zhǎng)水,闕驥,楊洪廣. 同位素. 2016(02)
[3]我國(guó)內(nèi)陸核電站五個(gè)問題的研究[J]. 陳杰,周濤,周藍(lán)宇. 華北電力大學(xué)學(xué)報(bào)(社會(huì)科學(xué)版). 2016(02)
[4]內(nèi)陸核電廠“近零排放”方案設(shè)計(jì)與構(gòu)建[J]. 李奇君,齊建華,王卉春. 產(chǎn)業(yè)與科技論壇. 2016(06)
[5]壓水堆核電站含氚廢液處理技術(shù)[J]. 翁文慶,龍京晶,呂永紅. 輻射防護(hù)通訊. 2014(06)
[6]超大容量氫同位素色譜分離系統(tǒng)的概念設(shè)計(jì)[J]. 謝波,翁葵平,劉云怒,侯建平. 同位素. 2012(04)
[7]標(biāo)準(zhǔn)氫的狀態(tài)方程研究[J]. 吳江濤,周永. 西安交通大學(xué)學(xué)報(bào). 2011(11)
[8]熱循環(huán)吸附裝置的初步氫同位素分離[J]. 黃國(guó)強(qiáng),羅德禮,雷強(qiáng)華,劉青松,向鑫,錢曉靜,陳長(zhǎng)安. 化學(xué)工程. 2010(10)
[9]鈾吸、放氘/氚的熱力學(xué)同位素效應(yīng)[J]. 黃剛,龍興貴,梁建華,楊本福,劉文科. 原子能科學(xué)技術(shù). 2010(S1)
[10]Mo含量對(duì)Ti-Mo合金氫同位素效應(yīng)的影響[J]. 王偉偉,龍興貴,劉文科,黃剛. 同位素. 2009(03)
博士論文
[1]疏水催化劑及氫—水液相催化交換性能研究[D]. 葉林森.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2014
[2]氫同位素吸附研究[D]. 褚效中.天津大學(xué) 2007
碩士論文
[1]變壓吸附制氮?dú)獾臄?shù)值模擬[D]. 田春剛.華中科技大學(xué) 2007
[2]鈦吸、放氫的同位素效應(yīng)研究[D]. 黃剛.中國(guó)工程物理研究院 2005
[3]鈀釔合金膜分離器的氫同位素分離性能研究[D]. 宋江鋒.中國(guó)工程物理研究院 2005
[4]多壁和單壁碳納米管儲(chǔ)氫性能的研究[D]. 李弘波.浙江大學(xué) 2003
[5]鈀吸放氫同位素的熱力學(xué)性質(zhì)研究[D]. 唐濤.中國(guó)工程物理研究院北京研究生部 2003
本文編號(hào):3111456
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