化學(xué)催化微納米合成馬達(dá)是能夠借助化學(xué)催化的方式將環(huán)境中的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為動能的人造微納米裝置。自然界中,驅(qū)動蛋白、肌球蛋白等分子馬達(dá)能將三磷酸腺苷(即ATP)催化分解的能量轉(zhuǎn)化為動能。受此啟發(fā),近十年來人們致力于人造微納米馬達(dá)的設(shè)計與合成,以期實現(xiàn)在靶向給藥、分離、生物傳感、微納米器件等領(lǐng)域的應(yīng)用�；诖�,本論文受分子馬達(dá)催化水解三磷酸腺苷獲得能量實現(xiàn)運(yùn)動的啟發(fā),運(yùn)用層層自組裝技術(shù)制備了系列陰陽型中空聚電解質(zhì)微膠囊馬達(dá)。通過在膠囊的一側(cè)組裝催化劑,催化分解過氧化氫溶液產(chǎn)生氧氣以驅(qū)動微膠囊馬達(dá)運(yùn)動,并對運(yùn)動行為和機(jī)理進(jìn)行深入研究和討論。首先采用層層自組裝技術(shù)來制備聚電解質(zhì)中空微膠囊,并對微膠囊的結(jié)構(gòu)、形貌、裝載能力和熱穩(wěn)定性等性能進(jìn)行研究。利用激光共聚焦顯微鏡、電子掃描電鏡和透射掃描顯微鏡等手段進(jìn)行表征,結(jié)果顯示制備得到的聚電解質(zhì)中空微膠囊平均粒徑為8μm,形貌均一、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、具有很好的單分散性。其次,通過改變?nèi)軇┑姆椒▽ξ⒛z囊囊壁滲透性進(jìn)行調(diào)控實現(xiàn)微膠囊的有效裝載。進(jìn)一步對微膠囊的熱穩(wěn)定性進(jìn)行了研究,在650 nm的聚焦激光束的誘導(dǎo)下實現(xiàn)了金納米顆粒摻雜聚電解質(zhì)微膠囊的快速融合。探討了金納米粒子密度在融合過程中對的微膠囊融合速率的影響。通過對微膠囊基本性能的這些研究,為后續(xù)自驅(qū)動陰陽型微膠囊馬達(dá)的設(shè)計制備打下了良好的基礎(chǔ)。選擇了具有相對較高穩(wěn)定性和催化活力的鉑作為催化劑,采用層層自組裝技術(shù)與微接觸印刷相結(jié)合的方法,設(shè)計制備了一種樹枝狀鉑納米粒子修飾的陰陽型聚合物多層膠囊馬達(dá)。通過掃描電子顯微鏡及透射電子顯微鏡進(jìn)行測試,結(jié)果表明直徑為200 nm的樹枝狀的鉑納米顆粒成功修飾在膠囊的一側(cè),膠囊結(jié)構(gòu)保持完成。進(jìn)一步研究了馬達(dá)在過氧化氫溶液中的運(yùn)動,結(jié)果顯示馬達(dá)可進(jìn)行圓周運(yùn)動和螺旋形運(yùn)動,運(yùn)動速度依賴于過氧化氫濃度,隨過氧化氫濃度的增加而升高,在30%過氧化氫溶液中速度可高達(dá)1 mm/s。采用層層自組裝技術(shù)與真空濺射鍍膜法相結(jié)合的方法,設(shè)計制備了一種鉑殼半包覆的陰陽型聚合物多層膠囊馬達(dá)。掃描電子顯微鏡等表征結(jié)果顯示約10 nm厚的鉑殼包覆在微膠囊一側(cè),這種催化劑在馬達(dá)表面的不對稱分布,能夠有效提高運(yùn)動驅(qū)動力從而提高馬達(dá)的運(yùn)動速度。進(jìn)一步研究了鉑殼催化陰陽馬達(dá)在低濃度過氧化氫中的運(yùn)動,結(jié)果顯示在5%的低過氧化氫溶液中馬達(dá)的平均速度達(dá)到140μm/s,約80%的馬達(dá)粒子可進(jìn)行自驅(qū)動運(yùn)動,在0.1%的臨界濃度過氧化氫中,通過激光刺激的方法實現(xiàn)了馬達(dá)運(yùn)動的“啟/�！笨刂啤榱颂岣呷嗽祚R達(dá)的催化速率及生物相容性,本論文采用真空濺射與EDC交聯(lián)相結(jié)合的方法合成了基于過氧化氫酶作催化劑的生物雜化馬達(dá)。與鉑催化馬達(dá)相比,酶催化馬達(dá)的生物相容性有了進(jìn)一步提高。通過對酶催化馬達(dá)進(jìn)行滲透性測試,結(jié)果表明,馬達(dá)結(jié)構(gòu)未被破壞仍然保留微膠囊的裝載優(yōu)點,并確定了微膠囊馬達(dá)能夠有效裝載的分子量為10 k Da。對馬達(dá)運(yùn)動速度進(jìn)行統(tǒng)計分析,結(jié)果表明相同過氧化氫濃度下酶催化馬達(dá)在運(yùn)動速度上遠(yuǎn)高于鉑催化馬達(dá),5%過氧化氫中速度可達(dá)140μm/s。在生理溫度37oC條件下,相比室溫條件微馬達(dá)可以在更低濃度過氧化氫溶液中運(yùn)動,在0.1%過氧化氫中依然可以運(yùn)動速度為5μm/s。體外細(xì)胞實驗成功實現(xiàn)了馬達(dá)對目標(biāo)癌細(xì)胞的磁靶向運(yùn)動控制,并通過近紅外激光刺激實現(xiàn)了對包裹藥物的遠(yuǎn)程控制釋放。以上介紹的氣泡驅(qū)動微膠囊馬達(dá)運(yùn)動的驅(qū)動力來源于過氧化氫的催化分解,所以微馬達(dá)的應(yīng)用只能局限于過氧化氫溶液中。不需要消耗燃料的納米發(fā)動機(jī)的設(shè)計制備對未來體內(nèi)生物醫(yī)學(xué)運(yùn)輸和藥物輸送應(yīng)用至關(guān)重要�；谝陨纤悸�,本文設(shè)計制備了僅用水作為介質(zhì)的非對稱型光熱驅(qū)動馬達(dá),這種基于光熱驅(qū)動的陰陽微膠囊馬達(dá)能將光能轉(zhuǎn)化成熱能進(jìn)而轉(zhuǎn)化成機(jī)械能實現(xiàn)自主運(yùn)動。進(jìn)一步開展了微型光熱驅(qū)動機(jī)制的理論研究,利用自行研制的驅(qū)動控制及顯微鏡觀測系統(tǒng),對不同功率激光驅(qū)動下的運(yùn)動進(jìn)行了統(tǒng)計分析。在功率為100 m W的聚焦激光照射下,光驅(qū)動馬達(dá)通過光熱效應(yīng)產(chǎn)生瞬間高溫,可在一秒內(nèi)實現(xiàn)自主運(yùn)動,5 s內(nèi)均方位移可以達(dá)到250μm,且運(yùn)動速度隨激光強(qiáng)度的升高而增加。在110 m W的非聚焦激光功率下直徑1μm的膠囊馬達(dá)速度可以達(dá)到大約30μm/s。馬達(dá)的運(yùn)動速度與激光強(qiáng)度成正比與馬達(dá)直徑成反比。通過分析馬達(dá)的光熱效應(yīng),建立了光熱驅(qū)動的熱學(xué)模型。在動態(tài)模擬的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步建立了光熱治療的理論模型,體外細(xì)胞實驗成功實現(xiàn)了光熱微驅(qū)動馬達(dá)對癌細(xì)胞主動靶向作用及光熱治療的應(yīng)用。綜上所述,本論文中研究制備的陰陽型微膠囊馬達(dá),以其獨特的性能和諸多優(yōu)點,使我們相信它能夠在諸多領(lǐng)域獲得廣泛應(yīng)用,具有良好的應(yīng)用前景。
【學(xué)位單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：TB383.1
【部分圖文】：

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