發(fā)布時(shí)間：2020-09-12 11:15

　　 人工合成微納米馬達(dá)可進(jìn)行包含轉(zhuǎn)動(dòng)、翻滾、線性運(yùn)動(dòng)等多種形式的自發(fā)性運(yùn)動(dòng)。當(dāng)較多的微納米馬達(dá)出現(xiàn)在同一區(qū)域內(nèi)時(shí),還會(huì)表現(xiàn)出有規(guī)律性的聚集行為。人工合成微納米馬達(dá)通常是由微納米粒子所構(gòu)成的,其經(jīng)過(guò)特定的生化修飾與功能化后可實(shí)現(xiàn)各種潛在的應(yīng)用。目前,在微納米馬達(dá)研究中,從其粒徑分布上看,主要集中在微米級(jí)別和亞微米級(jí)的水平上,而對(duì)于粒徑在100 nm以下的納米馬達(dá)的相關(guān)研究比較少。這主要是受制備技術(shù)和觀察手段的制約。本論文主要圍繞粒徑在100 nm以下的自驅(qū)動(dòng)納米馬達(dá)的制備、觀察、驅(qū)動(dòng)機(jī)理、功能化和潛在應(yīng)用等方面展開(kāi)研究。通過(guò)金屬物理氣相沉積法制備了直徑約為75 nm的氣泡驅(qū)動(dòng)陰陽(yáng)型鉑功能化的介孔二氧化硅納米馬達(dá)。納米馬達(dá)置于含有過(guò)氧化氫的水溶液中時(shí),將通過(guò)自身的金屬鉑層催化分解過(guò)氧化氫產(chǎn)生氧氣,以氧氣泡作為反沖的動(dòng)力來(lái)驅(qū)動(dòng)納米馬達(dá)的運(yùn)動(dòng)。借助超高分辨熒光顯微技術(shù),在寬場(chǎng)模式下實(shí)現(xiàn)了對(duì)納米馬達(dá)運(yùn)動(dòng)的記錄與分析,研究發(fā)現(xiàn)過(guò)氧化氫的體積濃度和微環(huán)境溫度的升高均有助于提高納米馬達(dá)的運(yùn)動(dòng)速度,最大運(yùn)動(dòng)速度可達(dá)20.2μm/s。通過(guò)運(yùn)用流體力學(xué)中的擴(kuò)散系數(shù)概念研究了納米馬達(dá)進(jìn)行布朗運(yùn)動(dòng)和自驅(qū)動(dòng)運(yùn)動(dòng)的情況,結(jié)果表明納米馬達(dá)在氣泡驅(qū)動(dòng)時(shí)的擴(kuò)散系數(shù)顯著大于布朗運(yùn)動(dòng)的數(shù)值,納米馬達(dá)可以克服布朗運(yùn)動(dòng)進(jìn)行有效的自驅(qū)動(dòng)運(yùn)動(dòng)。此外,自驅(qū)動(dòng)納米馬達(dá)有助于增加細(xì)胞對(duì)外源運(yùn)輸載體的拾取量,而經(jīng)過(guò)磷脂膜修飾的納米馬達(dá)可用于體外抗腫瘤藥物的封裝、運(yùn)輸與釋放。氣泡驅(qū)動(dòng)的陰陽(yáng)型納米馬達(dá)與大多數(shù)微納米馬達(dá)類(lèi)似,需要依賴(lài)化學(xué)燃料進(jìn)行驅(qū)動(dòng)。為了避免使用具有生物毒性的化學(xué)驅(qū)動(dòng)燃料,制備出了可在近紅外光照射下進(jìn)行自熱泳運(yùn)動(dòng)的陰陽(yáng)型金功能化的介孔二氧化硅納米馬達(dá),該納米馬達(dá)的運(yùn)動(dòng)無(wú)需任何化學(xué)燃料的參與。在不同功率密度的近紅外光照射下,實(shí)現(xiàn)了納米馬達(dá)運(yùn)動(dòng)狀態(tài)的啟停以及運(yùn)動(dòng)速度的調(diào)控,最大速度可達(dá)41μm/s。通過(guò)計(jì)算納米馬達(dá)的光驅(qū)動(dòng)活性和均方根位移研究了納米馬達(dá)的運(yùn)動(dòng)機(jī)制,結(jié)果表明近紅外光驅(qū)動(dòng)納米馬達(dá)可有效地克服布朗運(yùn)動(dòng)而進(jìn)行自驅(qū)動(dòng)。此外,光驅(qū)動(dòng)納米馬達(dá)對(duì)于近紅外光的接收和熱轉(zhuǎn)換有一個(gè)閾值,即當(dāng)近紅外光的功率密度達(dá)到60.36 W/cm2時(shí),進(jìn)一步增加近紅外光的功率密度不再有助于納米馬達(dá)運(yùn)動(dòng)速度的提高。為了增強(qiáng)光驅(qū)動(dòng)陰陽(yáng)介孔二氧化硅納米馬達(dá)的生物相容性,并構(gòu)建具有仿生功能的光驅(qū)動(dòng)納米馬達(dá),首先開(kāi)展了巨噬細(xì)胞膜偽裝納米粒子的制備與性質(zhì)研究。將一種免疫細(xì)胞—巨噬細(xì)胞的外膜通過(guò)低滲裂解和超速梯度離心的方法進(jìn)行了分離和純化,隨后通過(guò)機(jī)械擠出法將巨噬細(xì)胞膜在介孔二氧化硅納米粒子的表面進(jìn)行重構(gòu),獲得了巨噬細(xì)胞膜偽裝的介孔二氧化硅納米粒子,有效地降低了被機(jī)體免疫系統(tǒng)清除的幾率,實(shí)現(xiàn)了在生物體內(nèi)的長(zhǎng)時(shí)間循環(huán)。納米粒子借助巨噬細(xì)胞膜上的特異性識(shí)別單元(蛋白質(zhì)、多糖、脂類(lèi)等)有效地提高了在生物體內(nèi)病變部位的富集量,增強(qiáng)了藥物靶向運(yùn)輸?shù)男�。在�?xì)胞膜分離重構(gòu)技術(shù)和光驅(qū)動(dòng)納米馬達(dá)研究的基礎(chǔ)上,構(gòu)建出巨噬細(xì)胞膜偽裝的光驅(qū)動(dòng)陰陽(yáng)介孔二氧化硅納米馬達(dá)。巨噬細(xì)胞膜不僅能起到偽裝作用,還兼?zhèn)淞松锓牢酆涂刮焦δ?經(jīng)過(guò)細(xì)胞膜偽裝的納米馬達(dá)可以實(shí)現(xiàn)在不同生物介質(zhì)溶液中的有效運(yùn)動(dòng)。巨噬細(xì)胞膜偽裝的納米馬達(dá)增強(qiáng)了對(duì)體外腫瘤細(xì)胞的識(shí)別能力,并通過(guò)納米馬達(dá)自身具有光熱效應(yīng)的金殼實(shí)現(xiàn)了對(duì)體外腫瘤細(xì)胞的光熱治療。綜上所述,基于陰陽(yáng)二氧化硅納米馬達(dá)的制備、驅(qū)動(dòng)機(jī)理及仿生應(yīng)用的研究,成功地實(shí)現(xiàn)了化學(xué)驅(qū)動(dòng)馬達(dá)向無(wú)燃料驅(qū)動(dòng)馬達(dá)的轉(zhuǎn)變,并結(jié)合仿生手段開(kāi)發(fā)出具有仿細(xì)胞膜功能的光驅(qū)動(dòng)納米馬達(dá)。因此,本論文的研究工作為仿生材料的設(shè)計(jì)與制備提供了一定的理論基礎(chǔ)和技術(shù)支撐。
【學(xué)位單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類(lèi)】：TQ460.1;O613.72
【部分圖文】：

圖 1-1 生物分子馬達(dá)[ 1 ]Fig.1-1 Bio-molecular motors[1 ]科學(xué)家還發(fā)現(xiàn)了一類(lèi)生物分子馬達(dá)，DNA 分子馬達(dá)，這一類(lèi)分子馬達(dá)不我們所熟知。DNA 作為生命遺傳的基本物質(zhì), 其化學(xué)性質(zhì)和生物學(xué)意義早被人們所破解。近年來(lái)，研究人員通過(guò)使用 DNA 折疊術(shù)的方法實(shí)現(xiàn)了其

圖 1-2 世界上首個(gè)人工合成催化馬達(dá)[ 3 6]Fig.1-2 Firs t artific ial c atalytic motor in the world[3 6]

圖 1-5 陰陽(yáng)二氧化硅微米馬達(dá)[ 67 ]Fig.1-5 J anus s ilica micromotor[6 7]研究陰陽(yáng)球形馬達(dá)的科研小組還有左治亞大學(xué)的 J. G. Gibbs 和 Y. （b）磁性表征（b）Magnetic characterization（a）掃描電鏡照片（a）SEM image

本文編號(hào)：2817556