本文關鍵詞：表面活性劑增效修復PAHs污染土壤的影響因素及機制，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：隨著煉焦和石化產業(yè)迅速發(fā)展,煤炭、石油中有機物不完全燃燒的加劇,大量多環(huán)芳烴進入土壤環(huán)境,在土壤中吸附沉積,造成土壤多環(huán)芳烴嚴重污染。如何高效修復多環(huán)芳烴污染土壤已成為一個生態(tài)修復關注的焦點問題。由于表面活性劑膠束能增溶多環(huán)芳烴并將其從土壤中脫除,表面活性劑增效修復(Surfactant enhanced remediation,SER)已成為一種快速且高效修復多環(huán)芳烴污染土壤常用的方法,尤其是陰-非混合表面活性劑能夠生成混合膠束,減少表面活性劑在土壤上的吸附,更成為SER研究的熱點。然而在實際修復過程中,土壤中鹽、粘土礦物和碳納米材料如何影響陰-非表面活性劑對污染土壤的修復,仍然未知。因此,本文圍繞著如何提高多環(huán)芳烴污染土壤的表面活性劑增效修復這一問題,開展鹽、粘土礦物和碳納米材料對陰-非表面活性劑修復的影響及作用機制的研究,考察表面活性劑在粘土礦物和碳納米材料上的吸附及模擬,探明多環(huán)芳烴在粘土礦物及碳納米材料和表面活性劑溶液中的分配,系統(tǒng)地研究在這三種因素影響下如何實現(xiàn)高效的土壤修復。論文取得的主要成果如下:(1)鹽促進陰-非混合表面活性劑對芘的增溶和洗脫。鹽降低混合表面活性劑臨界膠束濃度,同時膠束中SDBS質量分數(shù)XSDBS增大,更多單體生成膠束;在含鹽體系中表面活性劑溶液對芘的摩爾增溶率MSR,膠束-水分配系數(shù)Kmc明顯提高,偏移系數(shù)R增大,因此含鹽陰-非混合表面活性劑對菲有更強的增溶能力,標準吉布斯自由能變?GS0明顯降低,增溶過程更加容易進行。鹽抑制混合表面活性劑TX-100/SDBS在土壤上的吸附,增大溶液中有效表面活性劑濃度,提高芘的洗脫效率;鹽促進陰-非混合表面活性劑增溶和解吸的主要機理為鹽降低混合陰-非表面活性劑的臨界膠束濃度,使得生成的混合膠束數(shù)量更多、結構更穩(wěn)定、相互作用更強。(2)土壤中粘土礦物組成和含量對陰-非混合表面活性劑高效修芘污染土壤有顯著影響。在富含高嶺土的南方紅壤中,單一TX-100比陰-非混合表面活性劑有更好的洗脫效果,在富含蒙脫石土壤中,單一SDBS比陰-非混合表面活性劑有更好的洗脫效果。在蒙脫石及富含蒙脫石土壤中芘更難于解吸,洗脫率低且在洗脫時間內保持不變,而在高嶺土及富含高嶺土土壤中芘更容易解吸,解吸動力學分別符合一階模型和二室模型。同時,溫度和震蕩速率的增大促進芘在土壤和粘土礦物中的去除。TX-100比SDBS增溶能力強,相比于混合表面活性劑,單一TX-100在富含高嶺土的土壤中低吸附量,單一SDBS在富含蒙脫石的土壤中低吸附量是單一表面活劑提高洗脫效果的主要機制。TX-100強烈吸附于具有2:1晶型的蒙脫石層間及SDBS與蒙脫石和高嶺土中的Ca2+、Mg2+發(fā)生沉積是單一表面活性劑比混合表面活性劑吸附量低的主要原因。因此,選擇表面活性劑進行增效修復多環(huán)芳烴污染土壤時,應充分查明土壤粘土礦物組成,選取最佳的表面活性劑進行增效修復。(3)碳納米材料會影響表面活性劑對多環(huán)芳烴增效修復效果。菲在SDBS溶液中濃度低,更容易吸附到碳納米材料上,由此降低洗脫效率;與SDBS相比,菲更容易在TX-100溶液中增溶,而在碳納米管和石墨烯上的吸附量低。因此,TX-100更適合在碳納米材料存在條件下進行土壤修復。在菲-碳納米材料-表面活性劑體系中,與碳納米管相比菲在石墨烯上的吸附損失更少。當表面活性劑濃度高于臨界解吸濃度時,菲在表面活性劑和碳納米材料體系中的水相溶解度呈直線增加。碳納米管比石墨烯具有更高的碳的含量、比表面積、對菲和表面活性劑TX-100和SDBS吸附量。菲在碳納米管上的最大吸附量為120mg/g,在石墨烯上最大吸附量為104mg/g,此外菲在碳納米管和石墨烯上的吸附符合Freundlich模型。表面活性劑吸附實驗結果表明碳納米管(TX-100 833mg/g,SDBS 850mg/g)比石墨烯(TX-100 562mg/g,SDBS 661mg/g)有更大的吸附量。TX-100在碳納米管和石墨烯上的吸附符合線性模型,而SDBS符合Freundlich模型。因此與石墨烯相比,碳納米管對表面活性劑增效修復的影響更大。此研究為碳納米材料存在的條件下高效修復PAHs污染土壤提供科學依據(jù)。(4)泥漿反應器有效地對芘污染土壤進行表面活性劑增效修復,芘在1h內即快速達到解吸平衡,增加洗脫溫度、攪拌轉速、曝氣率均促進芘在土壤上的洗脫。其中TX-100表面活性劑最佳洗脫條件:表面活性劑濃度5000mg/L、攪拌速率200rpm、溫度45℃、曝氣率0.75vvm和泥漿濃度為20%。芘在污染土壤的解吸符合一級動力學模型(吸附曲線擬合系數(shù)在99%以上)。表面活性劑濃度、洗脫溫度、攪拌速率、曝氣率、泥漿濃度等因子對TX-100在富含高嶺土土壤上的洗脫有顯著的影響,本結果為PAHs污染土壤工程化修復提供有益的技術參考。
【關鍵詞】：土壤修復 多環(huán)芳烴 表面活性劑 粘土礦物 碳納米材料
【學位授予單位】：華南理工大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：X53
【目錄】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-16
• 第一章 緒論16-41
• 1.1 多環(huán)芳烴污染土壤修復現(xiàn)狀16-23
• 1.2 表面活性劑增效修復PAHS污染土壤研究進展23-34
• 1.2.1 膠束23-25
• 1.2.2 表面活性劑增溶25-27
• 1.2.3 土壤解吸27-29
• 1.2.4 環(huán)境因子對表面活性劑增效修復的影響29-33
• 1.2.5 表面活性劑的回收33-34
• 1.3 粘土礦物對土壤修復的影響34-36
• 1.3.1 粘土礦物對有機污染物及表面活性劑的吸附35
• 1.3.2 粘土礦物對表面活性劑增效修復的影響35-36
• 1.4 碳納米材料對土壤修復的影響36-38
• 1.4.1 碳納米材料對HOCs及表面活性劑吸附的影響36-37
• 1.4.2 碳納米材料對SER的影響37-38
• 1.5 研究存在問題與不足38
• 1.6 研究目的與研究內容38-41
• 1.6.1 研究目的和意義38-39
• 1.6.2 研究內容39-41
• 第二章 鹽協(xié)同混合表面活性劑修復芘污染土壤41-60
• 2.1 材料與方法42-45
• 2.1.1 實驗材料42-43
• 2.1.2 實驗設計43-44
• 2.1.3 分析方法44-45
• 2.2 結果與討論45-58
• 2.2.1 鹽對單一及混合表面活性劑的臨界膠束濃度的影響45-48
• 2.2.2 鹽對單一及混合表面活性劑膠束的相互作用48-50
• 2.2.3 含鹽單一及混合混膠束對芘的增溶50-56
• 2.2.4 含鹽混合表面活性劑對芘污染土壤的洗脫56-58
• 2.3 本章小結58-60
• 第三章 粘土礦物對陰-非混合表面活性劑增效修復的影響研究60-88
• 3.1 材料與方法61-64
• 3.1.1 實驗材料61
• 3.1.2 實驗設計61-64
• 3.1.3 分析方法64
• 3.2 結果與討論64-86
• 3.2.1 土壤及粘土礦物表征64-65
• 3.2.2 芘在單一及混合表面活性劑的增溶65
• 3.2.3 環(huán)境因子對洗脫芘的影響65-70
• 3.2.4 芘在富含粘土礦物土壤上的洗脫70-72
• 3.2.5 芘在粘土礦物的洗脫72-74
• 3.2.6 討論74-77
• 3.2.7 TX-100/SDBS在富含蒙脫石土壤上的吸附77-80
• 3.2.8 TX-100/SDBS在富含高嶺土土壤上的吸附80-82
• 3.2.9 TX-100/SDBS在蒙脫石上的吸附82-84
• 3.2.10 TX-100/SDBS在高嶺土上的吸附84-86
• 3.3 本章結論86-88
• 第四章 菲在碳納米材料和表面活性劑中的分配研究88-101
• 4.1 材料與方法89-91
• 4.1.1 實驗材料89
• 4.1.2 實驗設計89-91
• 4.1.3 碳納米材料表征91
• 4.1.4 分析方法91
• 4.2 結果與討論91-99
• 4.2.1 碳納米材料表征91-92
• 4.2.2 表面活性劑TX-100/SDBS對菲的增溶92-94
• 4.2.3 菲在碳納米管和石墨烯上的吸附94-95
• 4.2.4 表面活性劑TX-100 和SDBS在碳納米管和石墨烯上的吸附95-97
• 4.2.5 菲在碳納米材料和不同濃度表面活性劑溶液中的分配97-98
• 4.2.6 不同濃度菲在碳納米材料和表面活性劑溶液中的分配98-99
• 4.3 本章結論99-101
• 第五章 表面活性劑強化泥漿反應器洗脫修復芘污染土壤的研究101-114
• 5.1 材料與方法103-104
• 5.1.1 實驗材料103
• 5.1.2 實驗設計103-104
• 5.2 結果與討論104-113
• 5.2.1 分析方法104-105
• 5.2.2 影響因子對泥漿反應器洗脫的影響105-111
• 5.2.3 解吸動力學及方差分析111-113
• 5.3 本章結論113-114
• 結論與展望114-117
• 參考文獻117-128
• 攻讀博士學位期間取得的研究成果128-130
• 致謝130-132
• 附件132

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本文編號：259098