本文選題：碳點(diǎn)　切入點(diǎn)：比率熒光　出處：《中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2017年博士論文　論文類(lèi)型：學(xué)位論文

【摘要】：碳納米材料,比如納米金剛石、富勒烯、碳納米管、石墨烯、熒光碳納米材料或碳點(diǎn)具有特殊的性質(zhì),它們?cè)诩夹g(shù)上具有寬范圍的應(yīng)用前景。特別是碳點(diǎn),與其他的熒光材料相比具有很多的優(yōu)點(diǎn):高的光學(xué)穩(wěn)定性、發(fā)射顏色可調(diào)等。碳點(diǎn)是一個(gè)很好的熒光探針,已經(jīng)被廣泛地應(yīng)用于化學(xué)傳感和生物成像領(lǐng)域。最近幾年來(lái),碳點(diǎn)已經(jīng)成為了研究領(lǐng)域的熱點(diǎn)之一。本文以不同的方法合成了顏色不同的熒光碳點(diǎn),并且以重金屬離子作為分析檢測(cè)的目標(biāo),充分利用了碳點(diǎn)的表面官能團(tuán)的性質(zhì),分別構(gòu)建了以碳點(diǎn)為基礎(chǔ)的傳感方法。初步構(gòu)建了對(duì)重金屬離子能夠?qū)崟r(shí)、快速、高靈敏性檢測(cè)重金屬離子并且可以用裸眼觀察到可視化的檢測(cè)方法。另外,利用高能近紅外激光器作為一種新的工具用產(chǎn)生發(fā)白光的二氧化硅納米粒子,在設(shè)備和照明上具有很好的應(yīng)用前景。本論文主要的研究?jī)?nèi)容如下:1.傳統(tǒng)的pH試紙已經(jīng)廣泛用來(lái)定量、半定量檢測(cè)物質(zhì)的酸堿度。然而,發(fā)展一種便攜式并且便宜的方法來(lái)用于寬范圍檢測(cè)分析物,這種方法可以使我們從儀器分析中解脫出來(lái),但是一直未取得成功。我們構(gòu)建了一種新型的雙色碳點(diǎn)基礎(chǔ)的比率熒光試紙依賴(lài)于劑量敏感的顏色變化來(lái)半定量檢測(cè)銅離子。這種試紙的創(chuàng)新是基于兩個(gè)有趣的發(fā)現(xiàn):一方面:我們合成的紅色碳點(diǎn)表面殘留的對(duì)苯二胺配體可以有效得結(jié)合銅離子,從而產(chǎn)生了一個(gè)強(qiáng)的可見(jiàn)吸收峰,這個(gè)吸收峰可以和藍(lán)色碳點(diǎn)的發(fā)射峰能夠很好得重疊,另一方面:銅離子可以同時(shí)與紅色碳點(diǎn)和藍(lán)色碳點(diǎn)的表面的配體形成雙配位,使得小的藍(lán)色碳點(diǎn)吸附在大的紅色碳點(diǎn)的表面。上述的兩種機(jī)制產(chǎn)生了特定的光譜能量轉(zhuǎn)移,從而猝滅了藍(lán)色碳點(diǎn)的光,而紅色碳點(diǎn)的熒光作為內(nèi)標(biāo)并保持不變,銅離子的檢測(cè)線(xiàn)8.82 nM。比率熒光試紙是藍(lán)色碳點(diǎn)和紅色碳點(diǎn)(熒光強(qiáng)度7:1)的混合作為墨水,并且把墨水打印在濾紙上。當(dāng)?shù)渭鱼~離子上去后,藍(lán)的試紙產(chǎn)生連續(xù)的寬范圍的顏色變化,從藍(lán)色變成橙紅色,試紙的劑量分辨能力低至25 nM。2.制備的比率熒光探針用于選擇性的檢測(cè)汞離子,同時(shí),探針是由發(fā)藍(lán)光的硅納米晶和發(fā)紅光的碳點(diǎn)混合制備而成的。硅納米晶作為接受信號(hào),而紅色碳點(diǎn)作為內(nèi)標(biāo)。通過(guò)加入汞離子,硅納米晶的藍(lán)色熒光被淬滅,而紅色碳點(diǎn)的紅色熒光保持不變。探針顯示出了高的選擇性和靈敏性用于可視化的檢測(cè)汞離子,其檢測(cè)限是7.63 nM。比率熒光試紙是把紅色碳點(diǎn)和藍(lán)色硅納米晶(熒光強(qiáng)度1:7)的混合液作為墨水,并且把這種墨水打印在濾紙上,制成比率熒光試紙。這種比率熒光試紙顯示出了實(shí)時(shí)、靈敏、快速檢測(cè)汞離子的優(yōu)點(diǎn)。3.白光材料可以應(yīng)用在設(shè)備和照明上,這種材料可以通過(guò)發(fā)光效率高并且穩(wěn)定的稀土得到。但是由于稀土資源的稀缺、昂貴和其帶來(lái)的嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題是以稀土為基礎(chǔ)的材料不可以逾越的障礙。由強(qiáng)激光誘導(dǎo)產(chǎn)生的瞬間高溫和高壓使得二氧化硅納米粒子內(nèi)部的部分的二氧化硅被還原和碳鏈的裂解,從而使得二氧化硅矩陣中的硅和碳快速地結(jié)晶,從而形成了硅點(diǎn)和金剛石狀的碳點(diǎn)。非常重要的是,產(chǎn)生的二氧化硅納米粒子包含了不同粒徑的硅點(diǎn)和碳點(diǎn),從而在紫外燈的照射下展示出了寬范圍的熒光光譜來(lái)形成了白光。另外,發(fā)光二極管(LED)設(shè)備是由制得的發(fā)白光的二氧化硅納米粒子作為發(fā)光源制備而成的,并且發(fā)射出的暖白光,它的國(guó)際照明委員會(huì)(CIE)參數(shù)為(0.34,0.32)。我們報(bào)道的這種方法是通過(guò)簡(jiǎn)單、便宜和環(huán)境友好的方式打開(kāi)了探索白光照明材料的一扇窗。
[Abstract]:Carbon nano materials, such as nano diamond, fullerenes, carbon nanotubes, graphene, special properties of carbon nano materials with fluorescent or carbon, which has a wide application prospect in technology. Especially carbon, has many advantages compared with other fluorescent material: high optical stability, adjustable color emission. Carbon is a good fluorescent probe has been widely used in chemical and biological sensing imaging field. In recent years, carbon has become one of the hot research field. In this paper, different methods to synthesis of fluorescent carbon dots of different colors, and with heavy metal ions as detection the target, make full use of the properties of surface functional groups of carbon dots, were constructed using carbon based point sensing method. The initial construction of the heavy metal ions can be real-time, rapid, high sensitivity and the detection of heavy metal ions And can use the naked eye observation to visible detection method. In addition, as a new tool for producing white silica nanoparticles by using high-energy near-infrared laser, has good application foreground in equipment and lighting. The main research contents of this thesis are as follows: 1. the traditional pH test has been widely used for quantitative, semi quantitative detection of substance pH. However, the development of a portable and inexpensive method for a wide range of analyte detection, this method can make us free from the instrument analysis, but has not been successful. Strip ratio fluorescence we constructed a novel carbon based double color depends on the color sensitive dose the change detection of copper ions. The innovation of this paper to semi quantitative two interesting findings based on: on the one hand: we synthesized the carbon residue red surface of two benzene amine ligand Can effectively combine copper ions, resulting in a strong visible absorption peak and emission peak of the absorption peak and blue point carbon can be a very good overlap, on the other hand, the ligand surface at the same time with red and blue carbon carbon dots to form double complexing copper ions can make the surface of the blue. Carbon adsorption in little red carbon big. The two mechanisms have specific spectral energy transfer and quenching blue carbon point light, and red fluorescent carbon dots as the internal standard and remain unchanged, the 8.82 nM. line detection of copper ion ratio fluorescent strip is blue and red point carbon carbon dots (fluorescence intensity 7:1) mixed as ink, and the ink printed on the filter paper. When adding copper ions to go after the color change of blue paper produce a wide range of continuous, from blue to orange red, the resolution of low dose test to 25 nM.2. preparation The ratio of fluorescence probe for the detection of mercury ion selective probe at the same time, is a mixture of silicon nanocrystals emit blue light and red emitting carbon prepared from silicon nanocrystals. As a signal, while the red point carbon as the internal standard. By the addition of mercury ion, silicon nano crystal blue fluorescence was quenched out, while the red fluorescent red point carbon remains unchanged. The probe showed high selectivity and sensitivity for the detection of mercury ion visualization, the detection limit is 7.63 nM. ratio fluorescence test paper is the red and blue carbon silicon nanocrystals (fluorescence intensity 1:7) mixture as the ink, and the printing ink in the paper, the paper made the ratiometric fluorescence ratio. Test shows a real-time, sensitive, the advantages of.3. white material rapid detection of mercury ions can be used in equipment and lighting, this kind of material can be with high luminous efficiency and stability The rare earth rare earth. But because of the scarcity of resources, expensive and it brings serious environmental problems in rare earth based materials can not be an insurmountable obstacle. Produced by laser induced transient high temperature and high pressure makes the two silicon oxide nanoparticles inside the part is reduced and the carbon chain cleavage, which makes silicon in the matrix and carbon silica fast crystallization, thus forming a silicon and diamond like carbon. It is very important that the silica nanoparticles produced by different particle size of silicon containing point and carbon, which under the irradiation of UV lamp showing a wide range of fluorescence spectrum to form white light. In addition, the light emitting diode (LED) device is prepared by the white light as the light source of the silica nanoparticles was prepared, and the warm white light emitting, the International Commission on illumination (CIE) parameters For (0.34,0.32). The method we report is a window to explore white light materials in a simple, cheap and environmentally friendly way.

【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：TQ422;TB383.1;TP212

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